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  各級各層次自組裝的研究一直備受關(guān)注，相關(guān)的研究有助于我們理解和模仿自然界中分子或結(jié)構(gòu)的自組裝行為。近年來，以微米至毫米尺度構(gòu)筑基元為研究對象的宏觀超分子組裝，成為了超分子科學的新興研究方向。在Micro-LED顯示、水下粘附、自修復、組織工程支架、微機器人等前沿領域受到了廣泛關(guān)注和應用。不同于分子自組裝，宏觀自組裝的構(gòu)筑基元尺寸較大，熱力學亞穩(wěn)態(tài)急劇上升，存在組裝結(jié)構(gòu)不精準、有序度低的難題。早年的研究者們采用兩相界面（例如水/油）進行二維限域的方式，通過長程毛細力調(diào)節(jié)構(gòu)筑基元實現(xiàn)精確匹配，獲得有序結(jié)構(gòu)。然而，上述策略難以區(qū)分不同構(gòu)筑基元表面的化學官能團：帶有主體分子的A構(gòu)筑基元和帶有客體分子的B構(gòu)筑基元，界面浸潤性相同時，AA，AB和BB三種組裝形態(tài)都可能存在，無法實現(xiàn)選擇性組裝。

  近日，北京化工大學的石峰教授和成夢嬌教授研究團隊在Nature Communications上發(fā)表了題為“Self-sorting in macroscopic supramolecular self-assembly via additive effects of capillary and magnetic forces”的研究論文。他們借鑒分子自組裝中多種超分子作用協(xié)同誘導選擇性組裝的思想，提出將兩種長程力耦合的協(xié)同組裝方法，利用二者的加和性和競爭性實現(xiàn)了選擇性組裝，獲得了有序結(jié)構(gòu)；同時發(fā)展了宏觀組裝過程的計算模型和定量表征新方法，促進了宏觀超分子組裝的發(fā)展。

  研究人員設計并制備了側(cè)面具有磁性以及浸潤性沖突的宏觀構(gòu)筑基元，引入了自驅(qū)動體系、長程磁場力和毛細力，實現(xiàn)了表面具有相同浸潤性質(zhì)但帶有不同超分子官能團的構(gòu)筑基元的高選擇性組裝。以側(cè)面具有浸潤性沖突的低密度聚苯乙烯（EPS）泡沫為基體設計了構(gòu)筑基元A和B，鉑催化H₂O₂溶液（10 wt%）產(chǎn)生氣泡作為構(gòu)筑基元運動的驅(qū)動力。構(gòu)筑基元A親水表面的最外層修飾為聚陽離子，且表現(xiàn)為N極；構(gòu)筑基元B親水表面的最外層修飾為聚陰離子，且表現(xiàn)為S極。 

圖1 宏觀構(gòu)筑基元的設計以及實現(xiàn)選擇性自組裝的挑戰(zhàn)

  在兩個構(gòu)筑基元組裝過程中，由于N極-N極以及S極-S極之間的磁場排斥力大于親水-親水的毛細吸引力，故兩種力發(fā)生了負協(xié)同作用抑制了構(gòu)筑基元形成AA和BB的組裝結(jié)構(gòu)；同時，基于毛細吸引力和N極-S極之間的磁場吸引力發(fā)生正協(xié)同作用，構(gòu)筑基元AB能夠?qū)崿F(xiàn)選擇性組裝。 

圖2：AB選擇性組裝機制和效果

圖3：ABA高選擇性穩(wěn)定組裝以及多聚體的選擇性組裝結(jié)果

圖4：毛細作用和磁相互作用的定量計算和模擬

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-32892-y