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  為踐行雙碳戰(zhàn)略和賦能綠水青山，能源是主戰(zhàn)場，電力是主力軍，電化學儲能是重要載體，電極活性材料則決定著電池的服役性能與成本效益。目前，活性材料以過渡金屬化合物等無機材料為主，長遠看將面臨能量受限、資源耗盡、不可持續(xù)、成本高、回收難等挑戰(zhàn)。以有機聚合物為電極活性材料兼具理論容量高、反應動力學快、來源豐富、可再生、成本低、易加工等潛在優(yōu)勢，成為極具潛力的新一代儲能電池材料。然而，有機聚合物電極因活性基團數有限、活性位點暴露受限和電化學利用率低等因素，致使其實際比容量偏低。同時，絕大多數聚合物呈本征電子絕緣性，通常在電極制作時需要添加大量的碳質導電劑，導致電池能量密度大幅降低（導電碳對正極容量貢獻極�。�。此外，羰基聚合物基于可逆鋰烯醇化反應機制，通常用作正極材料，因受制于低電位下（<1.5 vs. Li⁺/Li）聚合物骨架的穩(wěn)定性，很少報道羰基聚合物為儲鋰負極，而以同一羰基聚合物為正、負極構建有機全電池的研究幾乎未見報道。鑒于此，設計制備比容量高、導電性強、結構穩(wěn)定的雙極性聚合物基活性材料，并以其為正、負極構建對稱全電池，對提高電池的服役性能與成本效益具有重要的學術價值和科學意義。

  該工作首先以2，6-二氨基蒽醌（DAAQ）與系列二酸酐單體進行縮聚反應，制備出系列具有不同鏈結構的聚(醌-酰亞胺)（圖1）。研究發(fā)現：均苯四甲酸二酐（PMDA）與DAAQ縮聚形成分子量適度的醌基聚酰亞胺（PMAQ），因其共軛效應強、LUMO-HOMO能帶隙窄，表現出最高的比容量和最佳的倍率性能。 

  在此基礎上，通過PMDA、DAAQ單體在溶液反應過程中摻入碳納米管，致使PMAQ在碳納米管表面原位縮聚生長為交織的納米片，得到核-殼異質結構復合材料(CNT@PMAQ)（圖2），改變反應時間可以調節(jié)PMAQ殼層厚度。準一維CNT@PMAQ相互連接形成3D分層納米網絡，其中碳納米管內核提供高效的電子傳輸路徑，而殼層PMAQ納米片密集交錯提供豐富的多孔通道，協同促進羰基和活性位點暴露、電解質滲透和離子快速擴散。 

  研究發(fā)現：以CNT@PMAQ為正極，在0.05 A g^-1時比容量高達163 mAh g^-1；以CNT@PMAQ為負極，因其共軛芳環(huán)超鋰化機制，在0.05 A g^-1時比容量高達1158 mAh g^-1。進一步利用CNT@PMAQ獨特的雙極性特征，以其為對稱電極構建聚合物基全電池，其穩(wěn)定工作電壓達1.8 V，兼具高能量密度、高功率密度和長循環(huán)性能（圖3, 4）。該工作基于鏈工程化策略，構造獨特的無機/有機核-殼異質納米結構，提高聚合物電極活性基團數和活性位點利用率，實現了高倍率電荷存儲；基于雙極性聚合物電極構建對稱全電池，為發(fā)展高性能、低成本、可持續(xù)的新型有機電池提供了新方法和新觀點。 

  論文第一署名機構為中南民族大學，第一作者為章慶博士，通訊作者為楊應奎教授。該工作得到國家自然科學基金（52173091, 51973235）、國家民委領軍人才支持計劃（MZR21001）和湖北省創(chuàng)新群體項目（2021CFA022）等資助。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202211590 

  下載：Rational Integration of Carbon Nanotubes into Chain-Engineered Bipolar Polyimides as Core-Shell Heterostructured Electrodes for Polymer-Based Symmetrical Full Batteries