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江蘇大學(xué)劉磊研究員團(tuán)隊(duì)《Chem. Mater.》：調(diào)控蛋白質(zhì)二級(jí)結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)多功能水凝膠的力學(xué)性能轉(zhuǎn)變
2022-12-11  來(lái)源：高分子科技

  水凝膠通常被認(rèn)為是柔軟和脆弱的，較弱的力學(xué)性能限制了其應(yīng)用。為了進(jìn)一步獲得具有良好力學(xué)性能、生物功能、生物相容性和生物可降解性的水凝膠，各種天然衍生的生物材料已被應(yīng)用于水凝膠設(shè)計(jì)。然而，大多數(shù)由天然聚合物制成的水凝膠通常不具有可調(diào)的力學(xué)性能。而具有原位可調(diào)力學(xué)性能的水凝膠材料通過(guò)適應(yīng)和匹配受傷部位的力學(xué)性能，可以解決由于天然組織（如軟骨和韌帶）與傳統(tǒng)生物材料支架之間的生物力學(xué)和生物學(xué)特性不匹配而導(dǎo)致的植入物性能下降或失敗的問(wèn)題。然而，原位調(diào)控水凝膠材料的力學(xué)性能，實(shí)現(xiàn)蛋白質(zhì)基水凝膠的彈性狀態(tài)與塑性狀態(tài)間轉(zhuǎn)變?nèi)匀淮嬖谔魬?zhàn)。


  近期，江蘇大學(xué)新材料研究院劉磊研究員團(tuán)隊(duì)提出依靠蛋白質(zhì)二級(jí)結(jié)構(gòu)的調(diào)控來(lái)實(shí)現(xiàn)水凝膠的力學(xué)性能在彈性和塑性之間的轉(zhuǎn)變。該團(tuán)隊(duì)提出了一種快速、溫和、細(xì)胞相容的策略，利用甲基丙烯酸縮水甘油酯（GMA）修飾RSF（RSF-MA）和用甲基丙烯酸酐（MA）修飾明膠（Gel-MA）構(gòu)建了具有可調(diào)的力學(xué)性能、良好生物相容性和生物可降解性復(fù)合水凝膠。RSF的二級(jí)結(jié)構(gòu)可以在無(wú)規(guī)卷曲和β-折疊之間進(jìn)行轉(zhuǎn)換，進(jìn)而調(diào)控RSF/Gel水凝膠的力學(xué)性能（圖1）。水凝膠力學(xué)性能的調(diào)控主要?dú)w因于以下兩個(gè)方面：首先，UV光照下RSF-MA和Gel-MA先發(fā)生化學(xué)交聯(lián)，形成交聯(lián)不充分但RSF分子鏈?zhǔn)芟薜?/span>“第一”交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，此時(shí)水凝膠表現(xiàn)出良好的靈活性、延展性、彈性（圖2和圖3）。隨后，通過(guò)后處理誘導(dǎo)化學(xué)交聯(lián)的水凝膠中RSF分子鏈構(gòu)象從無(wú)規(guī)卷曲向β-折疊轉(zhuǎn)變，形成物理交聯(lián)為主的“第二”網(wǎng)絡(luò)，得到力學(xué)性能增強(qiáng)的RSF/Gel水凝膠。通過(guò)調(diào)節(jié)RSF的β-折疊含量實(shí)現(xiàn)水凝膠在彈性和塑性的原位可逆切換（圖4）。水凝膠從彈性轉(zhuǎn)變?yōu)樗苄院，其斷裂?yīng)力和拉伸彈性模量（10%應(yīng)變）分別提升了約720倍和2000倍。塑性水凝膠的壓縮彈性模量（50%應(yīng)變）提高到3.6 MPa，是彈性水凝膠的約62倍。此外，RSF/Gel水凝膠微針的藥物釋放性能也可以通過(guò)控制水凝膠中RSF的β-折疊含量進(jìn)行調(diào)節(jié)（圖5）。 


圖1 力學(xué)性能可調(diào)的RSF/Gel水凝膠 


圖2 RSF/Gel水凝膠的制備及結(jié)構(gòu)表征 


圖3 RSF/Gel水凝膠的力學(xué)性能表征 


圖4 RSF/Gel塑性水凝膠的性能表征及可逆轉(zhuǎn)變 



圖5 RSF/Gel水凝膠微針?biāo)幬镝尫判阅?/span>


  該工作以“Regulating Protein Secondary Structures Enables Versatile Hydrogels with Tunable Mechanical Properties”為題發(fā)表在《Chemistry of materials》上。文章第一作者是江蘇大學(xué)博士后王增凱博士。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委和江蘇省卓越博士后計(jì)劃的支持。


  該工作是團(tuán)隊(duì)近期關(guān)于多肽和蛋白基材料的構(gòu)建以及相關(guān)研究的最新進(jìn)展之一。近年來(lái)，團(tuán)隊(duì)在蠶絲蛋白基功能材料的開(kāi)發(fā)方面取得了一系列進(jìn)展。如仿生設(shè)計(jì)了多功能蠶絲蛋白基自支撐二氧化鈦納米管復(fù)合膜用于齲齒的治療及預(yù)防，該膜可以通過(guò)花青素的顏色變化來(lái)指示口腔中被變異鏈球菌感染的程度，并能通過(guò)簡(jiǎn)短低功率的UV照射，利用光催化殺死被感染的變異鏈球菌，通過(guò)緩釋多肽修復(fù)受損的牙釉質(zhì)（Mater. Horiz., 2023，10.1039/D2MH01079H）。此外，團(tuán)隊(duì)利用靜電紡絲制備處具有壓電和抗菌性能的多功能蠶絲蛋白基過(guò)濾膜，對(duì)空氣和細(xì)菌污染物具有較好的過(guò)濾及殺菌效果以及降解性能（Chem. Eng. J., 2021, 426, 131947）。團(tuán)隊(duì)將蠶絲蛋的輕鏈和重鏈分離，分別利用各自組分性質(zhì)制備功能材料，將重鏈與PCL復(fù)合后通過(guò)靜電紡絲裝置在單針頭下制備出具有皮芯結(jié)構(gòu)的納米纖維，該纖維展現(xiàn)出較好的黏附性和生物相容性以及藥物緩釋的性能（J. Colloid Interface Sci., 2021, 593, 142-151）。同時(shí)，團(tuán)隊(duì)在蛋白組裝結(jié)構(gòu)和組裝機(jī)理解析方面也取得了突破性成果（Nano Lett., 2022, 22, 3707-3712），蛋白組裝機(jī)理的解析為功能性蛋白基材料設(shè)計(jì)提供了理論基礎(chǔ)。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.2c02791

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（責(zé)任編輯：xu）
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