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  冷可編程形狀記憶光子晶體（SMPCs）即在室溫或低于室溫下可記憶臨時變形的一類結構色材料，其應答外部刺激時，通過無差別的大孔坍塌或永久形狀恢復可將共聚物的納米級變形轉化為結構色，納米尺度的形狀記憶與光子晶體的交叉融合，推動了智能光學材料的發(fā)展。室溫下水蒸發(fā)誘導大孔結構的坍塌是制備冷可編程SMPC的有效途徑，一方面，水對共聚物的增塑作用降低了其玻璃化轉變溫度，軟化共聚物骨架；另一方面，水蒸發(fā)產(chǎn)生的強大毛細管壓力迫使骨架臨時變形，同時儲存熵彈性。期間，共聚物的水合/脫水過程調節(jié)了鏈間結合力，緩解/鎖定內(nèi)應力。在新的刺激下，體系的總勢能一旦超過臨時骨架的彈性勢壘，捕獲的熵彈性即被釋放，觸發(fā)結構恢復和光信號切換。作為顏色與刺激源的轉換媒介，冷可編程SMPC在材料化工領域表現(xiàn)出巨大的應用前景，如結構電極、超浸潤表面、智能傳感等。然而，可激活的選擇性形狀記憶是極其罕見的。

  如圖3所示，根據(jù)菲克擴散模型，SMPC在水和乙醇中的膨脹指數(shù)分別為~0.7467和~0.6440，說明大孔材料的溶劑吸附由溶劑擴散和共聚物鏈運動共同主導。進一步測定了水浸泡后的SMPC在干燥過程中的紅外光譜，通過二維相關分析，明確了SMPC共聚物鏈間氫鍵（包括羧基二聚氫鍵）重塑的關鍵作用，在脫水過程中被加強，其它羰基從水合狀態(tài)轉變?yōu)槊撍疇顟B(tài)，而醚基團在經(jīng)歷脫水過程后與羧基形成氫鍵。相應的逆過程即為SMPC的水至激活歷程，SMPC鏈中的羧基首先與水形成氫鍵，打開自封閉的鏈間氫鍵，水進一步與醚和酯基結合形成新的氫鍵，使共聚物塑化，激活形狀記憶效應。水至氫鍵重構產(chǎn)生的CSME主要表現(xiàn)為，在乙醇蒸汽或接觸壓力刺激下坍塌大孔的選擇性形狀恢復。 

圖3. 共聚物的溶脹動力學曲線、水浸泡后的SMPC在干燥過程中的紅外光譜及二維相關分析和共聚物可能的水/乙醇蒸汽響應機制示意圖 

  如圖4所示，原位追蹤了水蒸發(fā)過程中SMPC截面不同部位的結構變化。對于背景區(qū)域，臨時恢復的骨架首先產(chǎn)生微弱的紅色，之后褪色并再次坍塌；對于圖案與背景交界處，臨時恢復的骨架完全濕潤，隨著三相線的后退，骨架中出現(xiàn)紅色，并沿后退方向快速移動，隨后由內(nèi)至外產(chǎn)生綠色結構色，并沿后退方向逐漸擴散，靠近背景的骨架再次坍塌，而圖案區(qū)域的骨架完全恢復；對于圖案區(qū)，恢復的骨架顯示橙色，處于不完全濕潤狀態(tài)，隨著三相線的后退，由內(nèi)向外產(chǎn)生綠色結構色，并沿后退方向逐漸擴散，骨架通過局部臨時變形形成豆莢狀結構，促進了內(nèi)部水轉移。 

  如圖5所示，骨架的各向異性變形導致了大孔的不對稱潤濕，變形程度越大，越有利于水在大孔內(nèi)的滲透。在水蒸發(fā)初期，未完全濕潤大孔中殘留的空氣導致氣核半徑遠大于完全濕潤大孔中的氣核，形成拉普拉斯壓差（ΔP）。未完全濕潤大孔中的毛細管壓力低于骨架的彈性模量，不足以引發(fā)大孔永久變形。ΔP使未完全濕潤大孔中的水向坍塌大孔轉移，進一步促進了大孔變形。壓力誘導氫鍵重構產(chǎn)生的CSME主要表現(xiàn)為在乙醇蒸汽或室溫水蒸發(fā)刺激下大孔的選擇性形狀保持。冷可編程SMPC的雙重CSMEs為利用納米光子技術處理和回收結構色圖案提供了新的方法和工具，在綠色印刷、可擦除水印、信號放大器和多級編碼等方面具備潛在應用價值，助力智能材料在化學工程領域的發(fā)展。 

圖5. 圖案化SMPC的水潤濕和水蒸發(fā)模擬及典型的圖案編輯過程 

  相關成果近日以“Hydration Activates Dual-Confined Shape Memory Effects of Cold-Reprogrammable Photonic Crystals”為題發(fā)表在《Advanced Materials》上，DOI: 10.1002/adma.202210753，通訊作者為大連理工大學精細化工國家重點實驗室、智能材料前沿科學中心張淑芬教授，第一作者為化工學院博士后齊勇。

  原文鏈接： https://doi.org/10.1002/adma.202210753

  課題組連接：http://dyechem.dlut.edu.cn/index.htm