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南開(kāi)大學(xué)關(guān)英/天工大張擁軍《Adv. Mater.》：低固含量、優(yōu)異機(jī)械性能水凝膠
2023-02-27  來(lái)源：高分子科技

  普通高分子水凝膠往往存在機(jī)械性能差的問(wèn)題。網(wǎng)絡(luò)的不均勻性以及缺乏能量耗散機(jī)制被認(rèn)為是主要原因。據(jù)此人們提出了多種策略，成功地設(shè)計(jì)制備了多種高強(qiáng)度水凝膠。然而這些水凝膠往往只在原始狀態(tài)下才顯示良好的機(jī)械性能。一旦在水中溶脹，隨著含水量的提高，凝膠的機(jī)械性能往往大幅降低。實(shí)際上，水凝膠的高含水量，或低固含量，是導(dǎo)致其機(jī)械性能弱最重要的原因。低固含量意味著抵抗外力的高分子鏈更少，稀疏的高分子鏈也使得其相互作用更弱，更難以實(shí)現(xiàn)能量耗散。因此設(shè)計(jì)制備低固含量但仍具優(yōu)異機(jī)械性能的水凝膠是一項(xiàng)艱巨挑戰(zhàn)。


  南開(kāi)大學(xué)關(guān)英、天津工業(yè)大學(xué)張擁軍等將兩個(gè)新近提出的策略結(jié)合，成功地制備了低固含量但仍具優(yōu)異機(jī)械性能的水凝膠。最近哈佛大學(xué)鎖志剛院士等發(fā)展了一種高度纏結(jié)的水凝膠，此種凝膠在達(dá)到溶脹平衡后仍能保持良好的機(jī)械性能（Science，2021，374，212）。南開(kāi)團(tuán)隊(duì)則提出了通過(guò)α-螺旋多肽分子內(nèi)氫鍵的斷裂實(shí)現(xiàn)能量耗散的新的能量耗散機(jī)制。得到的凝膠不僅具有高的強(qiáng)度，而且具有高的可回復(fù)性（Chemical Engineering Journal，2021，415，128839；Nature Communications，2022，13，6671）。將這兩種策略結(jié)合，團(tuán)隊(duì)合成了多肽交聯(lián)的高度纏結(jié)水凝膠：



  和用普通交聯(lián)劑BIS交聯(lián)的高度纏結(jié)水凝膠相比，多肽交聯(lián)的高度纏結(jié)水凝膠的溶脹度更大。溶脹后固含量?jī)H5.8%。因此具有堪比角膜的高透明度： 



  然而由于其特殊的交聯(lián)結(jié)構(gòu)（物理纏結(jié)交聯(lián)）并引入了特殊的能量耗散機(jī)制，該水凝膠仍具有良好的機(jī)械性能。如圖所示，該水凝膠斷裂伸長(zhǎng)率達(dá)440%，抗張強(qiáng)度達(dá)220 KPa，同時(shí)可回復(fù)性達(dá)99%： 



  該凝膠的斷裂韌性高達(dá)2100 J/m2，抗疲勞強(qiáng)度達(dá)720 J/m2，且對(duì)裂紋高度不敏感。帶4mm切口的試樣仍能拉伸到400%而不斷裂： 



  同時(shí)該凝膠還表現(xiàn)出優(yōu)異的摩擦性能。和BIS交聯(lián)的凝膠相比，其摩擦系數(shù)進(jìn)一步降至0.0059，而耐磨性則進(jìn)一步提高： 



  這一工作已于近日在Advanced Materials在線發(fā)表。第一作者為碩士生劉芃余，通訊作者為關(guān)英副教授和張擁軍教授。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202210021

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