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東華大學(xué)武培怡/侯磊團隊《Adv. Mater.》：鋰鍵和氫鍵協(xié)同作用實現(xiàn)無溶劑光子晶體離子彈性體的力學(xué)強韌化和傳感可視化
2023-03-07  來源：高分子科技



  受生物皮膚離子傳導(dǎo)特性的啟發(fā)，具有本征可拉伸性的柔性離子導(dǎo)體以離子作為載流子來實現(xiàn)電學(xué)信號的傳輸，在人機交互、軟體機器人、醫(yī)療健康等領(lǐng)域受到了廣泛關(guān)注。除了電學(xué)信號輸出，一些動物皮膚(如變色龍)可表現(xiàn)出外界刺激下的顏色切換，呈現(xiàn)了一種可視化的傳感行為，為柔性離子導(dǎo)體的多功能化提供了新思路。


  光子晶體是一類具有介電常數(shù)周期性的光學(xué)材料，可以反射入射光的特定波長而顯示出結(jié)構(gòu)色。將光子晶體與離子導(dǎo)體結(jié)合可得到光子晶體離子導(dǎo)體，是實現(xiàn)具有光學(xué)和電學(xué)雙重信號輸出柔性離子導(dǎo)體的有效途徑。然而，現(xiàn)有的光子晶體離子導(dǎo)體材料，很難兼顧機械性能、離子電導(dǎo)率和結(jié)構(gòu)色。這是因為：一方面，周期性排列的不同介電材料存在力學(xué)難匹配、界面不穩(wěn)定等問題，使得機械性能與結(jié)構(gòu)色之間存在一定的權(quán)衡；另一方面，基于大量溶劑的離子導(dǎo)體，溶劑含量對離子電導(dǎo)率和機械強度的影響也存在此消彼長的關(guān)系。


  東華大學(xué)武培怡/侯磊研究團隊通過在合適的彈性體基質(zhì)(聚丙烯酸甲氧基乙酯，PMEA)中引入具有協(xié)同效應(yīng)的鋰鍵和氫鍵，構(gòu)筑了兼有高機械性能、高離子電導(dǎo)率和鮮艷結(jié)構(gòu)色的光子晶體離子彈性體(Photonic Ionic Elastomer, PIE)。其中，鋰離子與PMEA中羰基之間的鋰鍵、二氧化硅納米顆粒(SiNPs)表面的硅羥基與PMEA中醚基之間的氫鍵賦予了PIE高機械性能，斷裂強度可達4.3 MPa，韌性可達8.6 MJ m-3。與此同時，鋰鍵有助于鋰鹽(LiTFSI)的解離，賦予PIE高離子導(dǎo)電性，而氫鍵有助于穩(wěn)定SiNPs的非緊密堆積，賦予了PIE鮮艷的結(jié)構(gòu)色。在拉伸過程中，PIE的周期性結(jié)構(gòu)和電阻發(fā)生變化，可實現(xiàn)同步的光學(xué)和電學(xué)輸出。此外，基于無溶劑特性，PIE表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性和耐久性，可以承受極端條件，包括高溫、低溫以及高濕度等。 


圖1. PIE的制備


  兩步法制備PIE：首先將SiNPs分散在單體預(yù)聚液中，通過原位聚合制備光子晶體彈性體, 隨后將LiTFSI以浸泡的方式引入光子彈性體。鹽在彈性體中沒有明顯聚集，表明LiTFSI與PMEA具有良好的相容性。PIE的顏色可通過SiNPs的大小進行調(diào)節(jié)。 


圖2. PIE基本力學(xué)和電學(xué)性能表征


  光子彈性體中，SiNPs含量增加，材料的斷裂應(yīng)力和應(yīng)變都顯著提高，打破了彈性體中機械強度和韌性的沖突。PIE中，LiTFSI含量增加，彈性體的模量和斷裂強度提升，且離子導(dǎo)電率越高，克服了凝膠體系中機械強度與離子電導(dǎo)率的權(quán)衡。 


圖3. PIE內(nèi)部分子相互作用的紅外光譜表征


  利用紅外光譜和二維相關(guān)光譜進一步驗證了PIEs的內(nèi)部相互作用，包括Li+和C=O之間的鋰鍵，Si-OH與C-O-C之間的氫鍵。升溫過程中，與Li+作用形成鋰鍵的C=O并未減少，表明鋰鍵高溫下的穩(wěn)定性。 


圖4. PIE在應(yīng)變下的同步光學(xué)/電學(xué)信號輸出


  拉伸過程中，由于觀測方向SiNPs之間距離的變化，PIE結(jié)構(gòu)色呈現(xiàn)紅色-綠色-藍色的轉(zhuǎn)變。在ε=0%和50%之間的反復(fù)加載/卸載循環(huán)，PIE的反射波長在610和520 nm之間穩(wěn)定切換。由于PIE的離子導(dǎo)電特性，其在固定應(yīng)變拉伸和循環(huán)拉伸過程中產(chǎn)生穩(wěn)定、可重復(fù)的電阻變化；诮Y(jié)構(gòu)色和離子導(dǎo)電性，PIE的反射波長和電阻呈現(xiàn)出應(yīng)變下的同步響應(yīng)，且具有良好的可逆性，進一步證實了其作為多功能離子皮膚的應(yīng)用潛力。 


圖5. PIEs的傳感應(yīng)用和濕度響應(yīng)特性


  由于無溶劑特性，PIE9在高溫(100℃)、低溫(-18℃)和高濕度(90% RH)下表現(xiàn)出穩(wěn)定的電阻變化和顏色切換。此外，由于LiTFSI的吸濕性，PIE結(jié)構(gòu)色對濕度具有響應(yīng)性。


  以上研究成果近期以“Synergetic Lithium and Hydrogen Bonds Endow Liquid-free Photonic Ionic Elastomer with Mechanical Robustness and Electrical/optical Dual-output”為題發(fā)表在《Advanced Materials》doi.org/10.1002/adma.202211342上，論文的第一作者為東華大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院碩士研究生彭磊，通訊作者為武培怡教授和侯磊副研究員。


  該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金的資助與支持。


  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202211342

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