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港中文（深圳）唐本忠院士/深大熊玉助理教授 AM：基于吡啶取代三苯胺衍生物實現(xiàn)可調(diào)諧有機余輝和紫外輻射響應(yīng)超長室溫磷光
2023-04-10  來源：高分子科技
  聚合物基有機長余輝發(fā)光材料由于其獨特的優(yōu)勢在近年來受到了廣泛的關(guān)注。為了進(jìn)一步拓展有機長余輝發(fā)光材料的應(yīng)用范圍，迫切需要賦予聚合物基有機長余輝發(fā)光材料更多功能。近日，香港中文大學(xué)（深圳）唐本忠院士、深圳大學(xué)熊玉助理教授在《Adv. Mater》上發(fā)表了題為“Achieving Tunable Organic Afterglow and UV Irradiation-Responsive Ultralong Room-Temperature Phosphorescence from Pyridine-Substituted Triphenylamine Derivatives”的研究論文。作者設(shè)計合成了一系列吡啶取代的三苯胺衍生物，并將其作為客體分子通過物理共混的方法分別摻雜到聚合物基質(zhì)聚乙烯醇（PVA）和聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）中，成功實現(xiàn)了具有超長發(fā)光壽命、可調(diào)諧有機余輝以及紫外輻射響應(yīng)超長室溫磷光發(fā)光特性的聚合物基有機長余輝發(fā)光材料（圖1），并通過制作豐富的加密圖案展示了這些多功能聚合物基有機長余輝發(fā)光材料在高級防偽和信息加密技術(shù)中的應(yīng)用前景。


圖1. 客體發(fā)光分子的結(jié)構(gòu)式以及摻雜PVA和PMMA薄膜的發(fā)光性質(zhì) 


圖2. 摻雜PVA薄膜的光物理性質(zhì)


  如圖2所示，當(dāng)吡啶取代三苯胺衍生物摻雜到聚合物基質(zhì)PVA中，所有薄膜均顯示出超長有機余輝發(fā)光，其中摻雜薄膜TPA-2Py@PVA具有最佳的室溫磷光性質(zhì)，其發(fā)光壽命長達(dá)798.4 m，磷光量子產(chǎn)率高達(dá)15.2%。 


圖3. 摻雜PMMA薄膜的光物理性質(zhì)


  當(dāng)吡啶取代三苯胺衍生物摻雜到聚合物基質(zhì)PMMA中，在室溫環(huán)境下觀察不到長余輝發(fā)光。但是，當(dāng)用365 nm紫外線對PMMA薄膜照射數(shù)秒鐘，即可以觀察到明亮綠色長余輝。實驗測試結(jié)果顯示，隨著照射時間的延遲，室溫磷光強度逐漸增強，并且在大約9 s內(nèi)達(dá)到飽和，這表明在短時間內(nèi)即可快速激活PMMA薄膜的超長室溫磷光。更重要的是，當(dāng)摻雜PMMA薄膜在室溫環(huán)境中放置大約5分鐘后，其超長室溫磷光會被完全淬滅。只有再次經(jīng)過365 nm紫外線照射之后才可以激活PMMA薄膜的超長室溫磷光，并且具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性。此外，為了探究摻雜PMMA薄膜具有光激活超長室溫磷光發(fā)光特性的原因，分別在氮氣、微量空氣/氮氣和空氣三種不同氛圍中對摻雜PMMA薄膜的磷光衰減情況進(jìn)行了研究。在氮氣氛圍中，摻雜PMMA薄膜的磷光強度可以長時間保持不變；當(dāng)在氮氣中混入極少量空氣時，磷光強度會緩慢衰減；當(dāng)摻雜PMMA薄膜置于空氣中時，磷光強度會快速衰減。因此，可以推測擴散到PMMA薄膜中的三線態(tài)氧是導(dǎo)致PMMA薄膜具有光激活超長室溫磷光發(fā)光特性的主要原因。 


圖4. 發(fā)光機理


  隨后，進(jìn)一步對摻雜PVA和PMMA薄膜的發(fā)光機理進(jìn)行了深入研究（圖4）。首先，結(jié)合對照實驗、傅里葉變換紅外光譜和理論計算分析手段，證實了吡啶基團和PVA之間形成了較強氫鍵作用，從而誘導(dǎo)摻雜PVA薄膜的超長室溫磷光發(fā)射。另一方面，結(jié)合不同氛圍下磷光衰變變換情況和EPR測試數(shù)據(jù)，證實了摻雜PMMA薄膜的光激活超長室溫磷光發(fā)光特性可歸因為三重態(tài)氧的耗散。 


圖5. 磷光共振能量轉(zhuǎn)移


  為了進(jìn)一步調(diào)控?fù)诫s薄膜的長余輝發(fā)光顏色，作者選擇商業(yè)化的水溶性熒光染料分子羅丹明B作為能量受體，通過簡單地調(diào)節(jié)羅丹明B的摻雜濃度，即可借助能量給體和受體之間的磷光共振能量轉(zhuǎn)移過程調(diào)控長余輝發(fā)光顏色（圖5）。 


圖6. 高級防偽和信息加密應(yīng)用研究


  最后，通過設(shè)計豐富多樣的加密圖案并結(jié)合不同的摻雜薄膜材料來編碼信息，展示了這些具有超長發(fā)光壽命、可調(diào)諧長余輝發(fā)光以及紫外輻射響應(yīng)超長室溫磷光發(fā)光特性的聚合物基有機長余輝發(fā)光材料在先進(jìn)防偽和信息加密技術(shù)中的應(yīng)用潛力。


  該工作是團隊近期在聚合物基超長有機室溫磷光材料方面取得的新進(jìn)展之一。前期，團隊在開發(fā)新型剛性聚合物基質(zhì)、揭示摻雜型聚合物基超長有機室溫磷光材料的發(fā)光機理以及應(yīng)用研究方面進(jìn)行了系統(tǒng)深入地研究工作，并取得了一些重要研究成果（Adv. Funct. Mater. 2022, 32, 2208895; Mater. Horiz. 2022, 9, 1081-1088; Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2101656）。本論文第一作者為深大材料學(xué)院碩士研究生熊勝德，通訊作者為深大材料學(xué)院熊玉助理教授和香港中文大學(xué)（深圳）的唐本忠院士。該研究得到了國家自然科學(xué)基金、廣東省自然科學(xué)基金面上項目和深圳市基礎(chǔ)研究計劃項目的資助。


  論文信息：Achieving Tunable Organic Afterglow and UV Irradiation-Responsive Ultralong Room-Temperature Phosphorescence from Pyridine-Substituted Triphenylamine Derivatives

Shengde Xiong, Yu Xiong*, Deliang Wang, Yiwen Pan, Keyao Chen, Zheng Zhao, Dong Wang, and Ben Zhong Tang*

  論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202301874

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