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  隨著環(huán)境問題日益嚴(yán)重，生物基塑料替代傳統(tǒng)石油基塑料成為未來發(fā)展的趨勢。然而，聚乳酸（PLA）和熱塑性淀粉（TPS）等生物基塑料因其機(jī)械性能和熱穩(wěn)定性較差以及存在原料與人爭糧的潛在影響，難以與石油基塑料抗衡。纖維素作為自然界中儲量最豐富的天然聚合物之一，具有低成本和可降解等優(yōu)點(diǎn)，但其高密度氫鍵網(wǎng)絡(luò)和結(jié)晶結(jié)構(gòu)使其難以熱加工成型。目前，對纖維素羥基的高度化學(xué)改性是實(shí)現(xiàn)纖維素?zé)峒庸さ闹饕椒?/span>，但這些方法改性后仍需要添加大量致癌的芳香物質(zhì)作為增塑劑，嚴(yán)重削弱纖維素材料的性能、使用壽命以及可持續(xù)性。因此，亟需發(fā)展新的可持續(xù)有效的纖維素?zé)峒庸し椒�，以開發(fā)具有優(yōu)異綜合性能的纖維素生物塑料。

圖1纖維素生物塑料的設(shè)計(jì)策略和關(guān)鍵特征。A） 纖維素生物塑料粉末的合成和纖維素生物塑料薄膜的制備示意圖。B） 透明的纖維素生物塑料薄膜。C）薄膜良好的柔韌性。D）與聚丙烯、聚乳酸和牛皮紙等產(chǎn)品進(jìn)行比較的雷達(dá)圖。

[纖維素生物塑料的合成與表征]

圖2  合成與表征。A） 氨基纖維素（AC）的合成路線。B） 希夫堿反應(yīng)合成AC-TPA。C） MCC、TC、AC和AC-TPA的FT-IR光譜。D） C1s的高分辨率XPS光譜表征。E） MCC和AC-TPA的固態(tài)13C-NMR光譜。G）纖維素和F）AC-TPA（1:1）的分子結(jié)構(gòu)模型。H） MDS模擬的氫鍵和亞胺鍵的數(shù)量。

【動態(tài)力學(xué)分析和熱加工性能】

圖3 纖維素生物塑料的DMA分析和熱可再加工性。A）纖維素生物塑料的儲存/損失模量和tanδ曲線作為溫度的函數(shù)。B） 纖維素生物塑料在190、200和220°C下的應(yīng)力松弛曲線。C） 將弛豫時間與Arrhenius方程和活化能（Ea）進(jìn)行擬合。D） 纖維素生物塑料中亞胺鍵的動態(tài)交換。E） 再加熱15分鐘前后纖維素生物塑料表面的SEM圖像。F）原始、再加熱和重塑纖維素生物塑料的拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線。G） 展示纖維素生物塑料再加工過程的照片。

【水穩(wěn)定性和耐久性】

圖4 纖維素生物塑料的水穩(wěn)定性和耐溶劑性。A）水接觸角B）纖維素生物塑料的吸水曲線。C） 纖維素生物塑料和纖維素膜的干和濕（在水中滲透30分鐘）拉伸強(qiáng)度。D） 纖維素生物塑料與傳統(tǒng)材料的力學(xué)性能比較。E） 纖維素生物塑料在水和有機(jī)溶劑中30天后的形狀穩(wěn)定性。

【化學(xué)和生物降解性】

圖5 纖維素生物塑料的化學(xué)和生物降解。A）由于亞胺鍵的可逆性，纖維素生物塑料在5%乙酸溶液和1.6-己二胺中的化學(xué)降解。B） 化學(xué)降解機(jī)制包括酸催化水解和二胺單體破壞交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)。C） PLA、牛皮紙和纖維素生物塑料在天然土壤中的降解實(shí)驗(yàn)。D） PLA、牛皮紙和纖維素生物塑料在50天內(nèi)的失重曲線。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202301398