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上海大學賈林課題組 Small：液晶嵌段共聚物與雙親分子的協(xié)同組裝制備精準可控的復雜組裝體
2023-09-08  來源：高分子科技

  發(fā)展新型的組裝策略用于構建復雜可控結構，并擴展功能納米組裝材料的應用領域一直是聚合物自組裝研究的重點方向之一。近年來，多組分共組裝體系在復雜層級結構精準控制方面展現(xiàn)出較大潛力，相關研究為其在生物醫(yī)藥、光電材料、智能材料等高新科技領域的應用提供了重要的理論支撐。眾多研究中，聚合物-聚合物（polymer-polymer）或大分子-大分子（amphiphile-amphiphile）共組裝體系研究較為廣泛，而對于聚合物-大分子（polymer-amphiphile）體系，由于兩者之間自組裝行為上的差異導致相關共組裝結構精準構建仍存在重大挑戰(zhàn)。


  近日，上海大學材料科學與工程學院賈林課題組發(fā)展了一種聚合物-大分子協(xié)同自組裝策略，利用液晶嵌段共聚物與雙親大分子協(xié)同自組裝制備了高度有序的“千足蟲狀”納米纖維和多孔囊泡層級自組裝體。相關成果以“Synergetic Self-Assembly of Liquid Crystalline Block Copolymer with Amphiphiles for Fabrication of Hierarchical Assemblies”為題，發(fā)表在《Small》期刊上(DOI: 10.1002/smll.202304955)。文章第一作者是上海大學材料學院博士生盧悅，通訊作者為上海大學材料學院賈林副研究員。該研究得到國家自然科學基金委的支持。 


圖1 協(xié)同組裝策略制備的“千足蟲狀”納米纖維和多孔囊泡的結構示意圖及TEM照片。


  該工作主要研究了聚合物-大分子兩種溶劑體系（dioxane-H2O和THF-H2O）溶劑置換過程中的共組裝行為。當組裝初始溶劑為dioxane時，液晶共聚物本身可通過液晶驅動自組裝形成規(guī)則的納米纖維結構，組裝過程呈現(xiàn)出典型的成核-生長機理。而當體系中存在一定量由同源液晶基元及樹枝狀烷氧醚鏈構成的雙親分子時，大分子與聚合物在自組裝前期形成多組分球狀共膠束。隨著不良溶劑的加入，大分子獨有的溫敏聚集特性與液晶組分的流動特性發(fā)揮協(xié)同作用，球狀共膠束間由于溫敏相變而黏連并發(fā)生融合，最終經(jīng)過分子水平上的重排得到了具有垂直于長軸的周期性條紋結構（平均寬度為7.2~7.5 nm）的“千足蟲狀”納米纖維共膠束。這一研究結果通過巧妙設計可實現(xiàn)雙親分子與液晶共聚物的協(xié)同自組裝，并對典型的液晶驅動自組裝行為進行有效調(diào)控，從而精準制備納米尺度上層級組裝結構。 


圖2 初始溶劑為dioxane時，聚合物P1和共混體系P1@M1分別隨著含水量的增加，膠束形態(tài)發(fā)生變化的示意圖及TEM照片。


  與此同時，該協(xié)同組裝策略也適用于制備具有三維復雜結構的共組裝體。當組裝初始溶劑為THF時，液晶共聚物本身趨向于形成液晶排列有序度較低的球形膠束。當與雙親分子共組裝時，較多的雙親分子參與聚集并導致多組分體系的疏水體積分數(shù)增大，從而得到囊泡狀組裝結構。同樣在雙親分子溫敏聚集特性的影響下，囊泡膜結構中的聚合物和大分子形成了微相分離，即囊泡表面呈現(xiàn)出規(guī)則的點陣排列。隨著溫度的降低，部分雙親分子從點陣中分離，最終形成穩(wěn)定的多孔囊泡組裝體，其孔的直徑約為12 nm，并且呈現(xiàn)規(guī)則的六方柱狀堆積。 


圖3 (a) 聚合物組裝形成球形納米結構和 (b-d) 聚合物與雙親分子協(xié)同組裝形成多孔囊泡組裝體的TEM照片，多孔囊泡的 (e) 暗場STEM照片和 (f) EDS線掃描表征。


  該工作發(fā)展了一種液晶共聚物-大分子協(xié)同自組裝策略可用于構建具有多組分、層級結構特點的一維及三維自組裝體，研究結果進一步擴展了聚合物自組裝的研究范圍，并為未來發(fā)展具有復雜層級結構的功能納米材料提供了新的思路。


  全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202304955

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（責任編輯：xu）
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