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華南理工大學(xué)劉軍教授團(tuán)隊(duì) Angew: 共晶聚合物電解質(zhì)促進(jìn)鋰鹽離解用于高性能鋰金屬固態(tài)電池
2023-09-16  來(lái)源：高分子科技

  發(fā)展高安全性、高性能和高能量密度的固態(tài)鋰金屬電池技術(shù)是解決當(dāng)前鋰離子電池安全性差和能量密度低的有效途徑。聚合物固態(tài)材料由于具有良好的柔性和合適的加工性能，被認(rèn)為是理想的固態(tài)電解質(zhì)材料候選者之一。然而，聚合電解質(zhì)材料由于室溫離子電導(dǎo)率低，聚合物基體與鋰金屬負(fù)容易發(fā)生副反應(yīng)導(dǎo)致界面穩(wěn)定性差等問(wèn)題，嚴(yán)重限制了聚合物電解質(zhì)材料在固態(tài)鋰金屬電池中的實(shí)際應(yīng)用。


  近日，華南理工大學(xué)的劉軍教授課題組等人通過(guò)共晶聚合物的策略，設(shè)計(jì)了一種由丁二腈（SN）和聚乙二醇甲基醚丙烯酸酯（PEGMEA）組成的具有優(yōu)異綜合電化學(xué)性能的新型共晶聚合物電解質(zhì)用于高性能的固態(tài)鋰金屬電池。研究結(jié)果表明，SN和PEGMEA之間的相互作用促進(jìn)了二氟（草酸）硼酸鋰（LiDFOB）鹽的離解，并增加了游離Li+的濃度，降低了鋰離子遷移的能壘。優(yōu)化設(shè)計(jì)的PAN1.2-SPE（PEGMEA:SN=1:1.2質(zhì)量比）聚合物共晶電解質(zhì)在30°C下展現(xiàn)出1.30 mS cm-1高離子電導(dǎo)率。LiDFOB作為鋰鹽有效提升了電解質(zhì)與電極間的界面穩(wěn)定性，基于PAN1.2-SPE組裝的的Li/Li對(duì)稱電池和Li/LiFePO4固態(tài)電池展現(xiàn)出優(yōu)異的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性（Li/LiFePO4 固態(tài)鋰金屬電池1500次循環(huán)后容量保持率為80.3%）。該工作以題目為Eutectic-Based Polymer Electrolyte with the Enhanced Lithium Salt Dissociation for High-Performance Lithium Metal Batteries發(fā)表在國(guó)際權(quán)威期刊 Angewandte Chemie。張德超博士和劉雨軒博士（現(xiàn)為華南理工大學(xué)特聘副研究員）為本文共同第一作者。


  首先，經(jīng)過(guò)實(shí)驗(yàn)優(yōu)化設(shè)計(jì)的PAN1.2-SPE（PEGMEA：SN=1：1.2質(zhì)量比）共晶聚合物電解質(zhì)展現(xiàn)出較高的室溫離子電導(dǎo)率（1.30 mS cm-1，30 °C）。理論模擬計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明PAN1.2-SPE的高離子電導(dǎo)率主要源于鋰鹽的高度解離，有效降低鋰離子的遷移擴(kuò)散能壘，促進(jìn)了鋰離子的快速遷移。

 

圖1. PAN1.2-SPE 中鋰離子傳輸機(jī)理


  其次，PAN1.2-SPE中選取二氟草酸硼酸鋰（LiDFOB）作為鋰鹽，可以促進(jìn)形成穩(wěn)定的SEI膜，抑制了SN與鋰金屬負(fù)極之間副反應(yīng)的發(fā)生，提升了與鋰金屬負(fù)極的界面穩(wěn)定性。

 

圖2. PAN1.2-SPE/Li界面的結(jié)構(gòu)


  最后，采用PAN1.2-SPE共晶聚合物電解質(zhì)組裝的表現(xiàn)出高的比容量，良好的循環(huán)穩(wěn)定性，優(yōu)異的倍率性能和寬溫度區(qū)間適用性；同時(shí)組裝的軟包固態(tài)鋰金屬電池具有良好的循環(huán)性能和安全性，表明PAN1.2-SPE具有良好的實(shí)用性。該工作為解決聚合物固態(tài)電解質(zhì)固有問(wèn)題，提升聚合物電解質(zhì)綜合性能以實(shí)現(xiàn)其在固態(tài)鋰金屬電池中的實(shí)際應(yīng)用提供了一種新的策略。


圖3. 基于PAN1.2-SPE組裝的固態(tài)鋰金屬電池性能



圖4. 基于PAN1.2-SPE組裝的固態(tài)軟包鋰金屬電池性能及其安全性



  文獻(xiàn)詳情：Eutectic-Based Polymer Electrolyte with the Enhanced Lithium Salt Dissociation for High-Performance Lithium Metal Batteries

  文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202310006

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