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新疆大學(xué)季辰辰/米紅宇、桂電孫立賢 AFM：具有溶劑化結(jié)構(gòu)的界面特異性吸附的親鋅陰離子水凝膠電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)持久的鋅離子混合超級(jí)電容器
2023-10-01  來(lái)源：高分子科技

  可充電鋅離子混合超級(jí)電容器(ZHSCs)由于持續(xù)的水誘導(dǎo)副反應(yīng)和不受控制的鋅負(fù)極枝晶生長(zhǎng)，嚴(yán)重阻礙了其庫(kù)倫效率和循環(huán)壽命。作者提出了通過(guò)引入十二烷基硫酸根陰離子((OSO3R )-)膠束，構(gòu)建了一種親鋅陰離子水凝膠電解質(zhì)(PSCA/Zn(OTf)2)，通過(guò)適度的離子-離子配位相互作用來(lái)操縱Zn2+離子的溶劑化結(jié)構(gòu)，從而操縱Zn電極上的Zn沉積行為和界面化學(xué)。


  相關(guān)研究結(jié)果以“Zincophilic Anionic Hydrogel Electrolyte with Interfacial Specific Adsorption of Solvation Structures for Durable Zinc Ion Hybrid Supercapacitors”發(fā)表在Advanced Functional Materials, 論文的第一作者為新疆大學(xué)化學(xué)學(xué)院碩士研究生郭高志，通訊作者為新疆大學(xué)季辰辰副教授，米紅宇教授和桂林電子科技大學(xué)孫立賢教授。 


圖1. 溶劑化Zn2+離子在a) 水系電解液和b) PSCA/Zn(OTf)2水凝膠電解質(zhì)中的沉積過(guò)程。 


圖2. a) 親鋅型陰離子PSCA/Zn(OTf)2水凝膠電解質(zhì)的制備過(guò)程示意圖。b) PA/Zn(OTf)2和PSCA/Zn(OTf)2水凝膠電解質(zhì)的FTIR譜圖。c)雜化電解質(zhì)的1H NMR譜圖。d) 凝膠電解質(zhì)在1015和1050 cm-1 (-SO3伸縮振動(dòng))范圍內(nèi)的拉曼光譜圖。e)拉曼光譜中自由水和結(jié)合水的強(qiáng)度比。f)水系電解質(zhì)([Zn(H2O)6]2+)和PSCA/Zn(OTf)2水凝膠電解質(zhì)([Zn(H2O)5(OSO3R)]+)中Zn2+溶劑化結(jié)構(gòu)示意圖。
 

圖3 . a) Zn2+離子在PSCA/Zn(OTf)2水凝膠電解質(zhì)中的分子動(dòng)力學(xué)模擬。b) 分子動(dòng)力學(xué)模擬得到的Zn2+-O (H2O)和Zn2+-O (OSO3R)-及對(duì)應(yīng)的徑向分布函數(shù)。c) [Zn(H2O)6]2+和[Zn(H2O)5(OSO3R)]+的吉布斯自由能。d) H2O、(OSO3R)-、[Zn(H2O)6]2+和[Zn(H2O)5(OSO3R)]+的靜電勢(shì)能圖。e) [Zn(H2O)6]2+和[Zn(H2O)5(OSO3R)]+的原子電荷。f) H2O、[Zn(H2O)6]2+和[Zn(H2O)5(OSO3R)]+的O-H鍵級(jí)。g) [Zn(H2O)6]2+和[Zn(H2O)5(OSO3R)]+的LUMO能級(jí)。
 

圖4 . a) Zn(OTf)2電解質(zhì)和PSCA/Zn(OTf)2水凝膠電解質(zhì)的Arrhenius圖和相應(yīng)的活化能。b) Zn(OTf)2電解質(zhì)和PSCA/Zn(OTf)2水凝膠電解質(zhì)的2D-3D擴(kuò)散測(cè)試。c) Zn(OTf)2電解質(zhì)和PSCA/Zn(OTf)2水凝膠電解質(zhì)在Zn | | Ti電池中的HER測(cè)試。d) Zn(OTf)2電解質(zhì)和PSCA/Zn(OTf)2水凝膠電解質(zhì)中Zn沉積過(guò)程的原位光學(xué)顯微觀察。e) Zn電極在Zn(OTf)2電解質(zhì)(左)和PSCA/Zn(OTf)2水凝膠電解質(zhì)(右)中的電場(chǎng)模擬。f) Zn電極在Zn(OTf)2和PSCA/Zn(OTf)2水凝膠電解質(zhì)中的通量分布模擬。
 

圖5 . a) Zn||Zn對(duì)稱電池在電流密度1 mA cm-2下的循環(huán)測(cè)試。b) Zn||Zn電池在不同電流密度下的倍率性能。c) Zn||Cu半電池在不同電解液中庫(kù)倫效率。Zn||Cu電池在d ) Zn(OTf)2電解液和e) PSCA/Zn(OTf)2水凝膠電解液中對(duì)應(yīng)的電壓曲線。
 

圖6 . a)鍍鋅過(guò)程中[Zn(H2O)5(OSO3R)]+溶劑化結(jié)構(gòu)的吸附模型及動(dòng)態(tài)演變。b) [Zn(H2O)5(OSO3R)]+、(OSO3R)-或H2O分子在Zn (101)表面的吸附能。c) [Zn(H2O)5(OSO3R)]+中特定O原子在Zn (101)表面吸附前后的PDOS圖譜。d) [Zn(H2O)5(OSO3R)]+中特定Zn原子在其初始和最終位置的PDOS圖譜。e) 不同電解液中的NOP。f)循環(huán)50 h后不同電解液中Zn陽(yáng)極的XRD。g)不同晶面的RTC值。
 

圖7 . a) Zn||PSCA/Zn(OTf)2||NPC ZHSC的倍率性能和不同電流密度下的GCD曲線。c) Zn||Zn(OTf)2||NPC ZHSC和Zn||PSCA/Zn(OTf)2||NPC ZHSC在5 A g-1 (嵌入圖: ZHSCs的GCD曲線)下的循環(huán)性能。d) Zn||Zn(OTf)2||NPC ZHSC (左)和Zn||PSCA/Zn(OTf)2||NPC ZHSC (右) 循環(huán)測(cè)試后鋅片的LCSM圖像。e) Zn||PSCA/Zn(OTf)2||NPC ZHSC的容量保持率和循環(huán)次數(shù)與最新報(bào)道的比較。

  總結(jié)：該研究開(kāi)發(fā)了一種陰離子型親鋅水凝膠電解質(zhì)PSCA/Zn(OTf)2。該策略的本質(zhì)是利用離子化(OSO3R)-的電子供體能力，產(chǎn)生適度的離子-離子配位相互作用，從而調(diào)控Zn2+離子的溶劑化結(jié)構(gòu)。分子動(dòng)力學(xué)模擬和第一性原理計(jì)算揭示了(OSO3R)-調(diào)控的Zn2+離子溶劑化結(jié)構(gòu)有效抑制HER反應(yīng)并使(101)晶面定向生長(zhǎng)以實(shí)現(xiàn)無(wú)枝晶生長(zhǎng)和快速反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的基本機(jī)制。組裝的準(zhǔn)固態(tài)器件Zn||PSCA/Zn(OTf)2||NPC ZHSC在循環(huán)40000圈后的容量保持率為89.1%。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202308405

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