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華科大譚必恩/王笑顏團(tuán)隊(duì)《Adv. Mater.》：低成本制備高比表面積超交聯(lián)聚合物用于甲烷高效存儲(chǔ)
2024-02-08  來源：高分子科技

  天然氣，以甲烷為主要成分，不僅儲(chǔ)量充裕、成本效益高，而且在替代傳統(tǒng)能源方面展現(xiàn)出巨大潛力。然而，甲烷的儲(chǔ)存目前仍依賴于價(jià)格昂貴的大型儲(chǔ)罐和多級(jí)別壓縮系統(tǒng)。吸附式天然氣（ANG）存儲(chǔ)技術(shù)通過在燃料箱中使用納米多孔材料作為吸附劑，利用物理吸附提升能量密度，從而在降低存儲(chǔ)壓力的同時(shí)增加存儲(chǔ)效率。因而，研究和開發(fā)高性能吸附劑顯得尤為關(guān)鍵。


圖 1. 通過DBM溶劑編織策略和相應(yīng)的構(gòu)建單元合成SHCPs的途徑。


  近期，華中科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院的譚必恩教授研究團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種創(chuàng)新的慢速編織策略，這一策略能在較低的催化劑用量下制備出具有極高比表面積的超交聯(lián)微孔聚合物（HCP）。研究中，他們使用二溴甲烷（DBM）替代了傳統(tǒng)的二氯甲烷（DCM）作為溶劑，并采用0-80°C的梯度加熱來構(gòu)建具有更大孔隙率的HCP。DBM由于其較低的Friedel-Crafts烷基化反應(yīng)活性，提供了更可控的編織速率，促進(jìn)了更深層次的交聯(lián)反應(yīng)。通過這種新策略，所得HCP的比表面積相較于舊方法提升了44%至120%，特別是由1,3,5-三苯基苯合成的SHCP-3-Br顯示了最高的比表面積（3120 m2/g）。


圖 2. SHCPs的氮?dú)馕摳降葴鼐、孔徑分布圖以及由溶劑編織法制備的HCPs的SBET與催化劑/單體摩爾比的關(guān)系。
 

圖 3. SHCP-3-Br和SHCP-3-Cl在273 K與298 K時(shí)的質(zhì)量和體積甲烷吸脫附等溫線以及甲烷工作容量的對(duì)比。


  高壓甲烷吸附測試顯示，SHCP-3-Br在273 K和298 K下的質(zhì)量和體積容量顯著優(yōu)于SHCP-3-Cl，這主要得益于SHCP-3-Br更高的比表面積和更大的孔體積。在273 K/100 bar的條件下，SHCP-3-Br展現(xiàn)出的甲烷總吸附量為0.53 g/g（232 cm3 (STP)/cm3），質(zhì)量容量超過了美國能源部（DOE）的存儲(chǔ)目標(biāo)（0.5 g/g），這標(biāo)志著其在商業(yè)化ANG技術(shù)應(yīng)用中的潛力。綜合來看，SHCP-3-Br憑借其超高孔隙率和卓越的成本效益，有望成為大規(guī)模車用甲烷存儲(chǔ)技術(shù)中的低成本高容量ANG吸附劑候選材料。


  這項(xiàng)研究成果發(fā)表在《Advanced Materials》期刊，題為“Dibromomethane Knitted Highly Porous Hyper-Cross-Linked Polymers for Efficient High-Pressure Methane Storage”。論文的第一作者是華中科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院的碩士生楊守坤和博士生鐘子鋮，通訊作者為王笑顏副研究員和譚必恩教授。該研究得到了國家自然科學(xué)基金的資助。


  文章鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202307579

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