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齊魯工大劉利彬教授團(tuán)隊(duì) AFM: 木質(zhì)素-堿金屬離子自催化體系快速凝膠化防凍水凝膠電解質(zhì)

2024-02-08 來(lái)源：高分子科技

關(guān)鍵詞：木質(zhì)素堿金屬離子水凝膠電解質(zhì) 自催化防凍水凝膠

水凝膠電解質(zhì)的制備大多需要加熱或紫外線照射來(lái)激活引發(fā)劑產(chǎn)生自由基，然后引發(fā)單體聚合形成聚合物網(wǎng)絡(luò)。這些制備過(guò)程不僅耗時(shí)長(zhǎng)（超過(guò)2小時(shí)）且繁瑣，而且需要額外的外部能量，這在很大程度上限制了水凝膠電解質(zhì)在電子設(shè)備中的綠色制備的進(jìn)一步發(fā)展。此外，水凝膠電解質(zhì)含有大量的水，在0℃以下不可避免地會(huì)結(jié)冰，導(dǎo)致電導(dǎo)率下降，這將嚴(yán)重影響電子設(shè)備的正常使用。因此，在不引入外部能量的情況下，在環(huán)境溫度下快速聚合具有防凍能力的水凝膠電解質(zhì)是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

針對(duì)以上問(wèn)題，提出了一種基于木質(zhì)素和堿金屬離子在室溫下短時(shí)間內(nèi)制備多功能水凝膠電解質(zhì)的通用、簡(jiǎn)單的方法（圖1）。具體來(lái)說(shuō)，鄰苯二酚的水解生成的木質(zhì)素（DL）在堿性環(huán)境中更容易氧化形成醌，在此過(guò)程中促進(jìn)APS轉(zhuǎn)化為硫酸鹽自由基和與水反應(yīng)生成羥基自由基以及單線態(tài)氧（¹O₂，氧自由基）。在氧化還原過(guò)程中，產(chǎn)生的各種自由基促進(jìn)了乙烯基單體體系的快速聚合。通過(guò)調(diào)節(jié)KOH、LiCl以及DL含量，實(shí)現(xiàn)室溫環(huán)境下4 min內(nèi)凝膠化。同時(shí)，保持含量相同改變不用組分也能得到相似的聚合時(shí)間。為了驗(yàn)證快速聚合原因，該團(tuán)隊(duì)利用XPS、ESR以及密度泛函理論計(jì)算，驗(yàn)證快速凝膠作用的機(jī)理（圖2）。通過(guò)協(xié)調(diào)DL和LiCl含量，得到了應(yīng)力0.4 MPa、應(yīng)變1125%的高力學(xué)性能水凝膠（圖3）。通過(guò)水凝膠中不同濃度LiCl研究，驗(yàn)證LiCl的加入能賦予水凝膠電解質(zhì)良好的防凍導(dǎo)電效果，使水凝膠電解質(zhì)在-40°C下具有0.51 mS cm-1的低溫電導(dǎo)率（圖4）。考慮到上面提到的各種性能，選擇polyAM-DL_0.1-LiCl₃水凝膠電解質(zhì)，以含活性材料的碳布作為電極，組裝成夾心的超級(jí)電容器，并進(jìn)行電化學(xué)測(cè)試驗(yàn)證超級(jí)電容器性能良好（圖5）。該工作以“Lignin-Alkali Metal Ion Self-Catalytic System Initiated Rapid Polymerization of Hydrogel Electrolyte with High strength and Anti-Freezing Ability”為題發(fā)表在《Advance Functional Materials》上。齊魯工業(yè)大學(xué)化學(xué)與制藥學(xué)部劉利彬教授為論文的通訊作者，碩士生蘇華偉為論文第一作者。該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（52173256）的支持。