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聶雙喜教授 AFM：自組裝驅(qū)動(dòng)超分子纏繞的纖維素摩擦電氣凝膠
2024-02-24  來源：高分子科技

  新一代可穿戴電子產(chǎn)品在生物醫(yī)學(xué)、個(gè)人健康監(jiān)測等領(lǐng)域的快速發(fā)展，具有徹底改變?nèi)祟愇磥砩罘绞降臐摿ΑＴ诟纳乒δ茈娮赢a(chǎn)品魯棒性的同時(shí)提高其可持續(xù)穿戴能力（小尺寸、輕量化和自供電性等），是推動(dòng)上述變革的有效途徑。如，宇航員的太空探索，需要滿足復(fù)雜環(huán)境下的快速監(jiān)測（甚至是有毒環(huán)境），同時(shí)需要實(shí)時(shí)的人機(jī)交互，以將監(jiān)測信號(hào)整合到智能信息網(wǎng)絡(luò)中，為穿戴人員的生命健康提供保障。基于接觸起電和靜電感應(yīng)耦合機(jī)制的摩擦電式傳感器，成為改變?nèi)祟惈@取周圍環(huán)境信息的高效工具。新一代摩擦電式傳感器在解決電子產(chǎn)品能源供給問題的同時(shí)，拓寬了材料的選擇范圍，以此將靈活賦予傳感設(shè)備更多的特殊功能。這為通過定制輕質(zhì)、堅(jiān)固的摩擦電材料以協(xié)同提高可穿戴電子產(chǎn)品的魯棒性和持續(xù)可穿戴能力提供了設(shè)計(jì)思路。



  近日，王雙飛院士團(tuán)隊(duì)聶雙喜教授課題組基于“以患為利”的設(shè)計(jì)思想，制備了一種具有超高強(qiáng)度和多尺度結(jié)構(gòu)的摩擦電氣凝膠膜！安焕摹弊约铀傩(yīng)幫助聚合物分子鏈之間形成多重氫鍵并快速出現(xiàn)凝膠化行為，迅速匹配的雙氫鍵誘導(dǎo)纖維素納米纖維與聚苯胺超分子在納米空間內(nèi)自組裝出具有多尺度纏繞的凝膠結(jié)構(gòu)，同時(shí)結(jié)合樹葉仿生的增強(qiáng)機(jī)制，此氣凝膠膜的拉伸強(qiáng)度提高至104 MPa；谠摎饽z膜所構(gòu)筑的可穿戴摩擦電傳感器顯示出良好的魯棒性和超快的響應(yīng)（48 ms）。該項(xiàng)成果以題為“Multiscale structural triboelectric aerogels enabled by self-assembly driven supramolecular winding”發(fā)表在最新一期國際學(xué)術(shù)期刊《Advanced Functional Materials》上。


  本文在研究中發(fā)現(xiàn)在CNF分散液中采用濕化學(xué)法直接合成PANI超分子，會(huì)使得兩超分子鏈之間形成相互纏繞的結(jié)構(gòu)。PANI超分子本身無法形成自支撐的凝膠結(jié)構(gòu)，因?yàn)檠刂曹棇?dǎo)電聚合物骨架的離域π電子會(huì)引起凝膠基質(zhì)內(nèi)非連續(xù)導(dǎo)電聚合物網(wǎng)絡(luò)產(chǎn)生相分離。而纖維素鏈上高活性的羥基為PANI的生長提供了成核位點(diǎn)，并通過分子間氫鍵形成物理交聯(lián)同時(shí)獲得穩(wěn)定的3D結(jié)構(gòu)。在研究過程中一個(gè)有趣的現(xiàn)象是，當(dāng)氧化劑用量稍過量時(shí)，反應(yīng)溶液粘度迅速上升并放出熱量，同時(shí)體系中產(chǎn)生大量的活性陽離子自由基，這是自由基聚合反應(yīng)中典型的自加速行為。但該行為在聚合反應(yīng)中是“不友好的”，本研究巧妙利用“以患為利”的設(shè)計(jì)思想，通過溫度和氧化劑的摩爾量調(diào)控該行為的進(jìn)程。凝膠現(xiàn)象的出現(xiàn)為基質(zhì)內(nèi)提供了豐富的多重氫鍵，密集的氫鍵網(wǎng)絡(luò)將極大的增強(qiáng)氣凝膠的機(jī)械性能。 


圖1. 摩擦電氣凝膠的設(shè)計(jì)靈感。（a）自組裝驅(qū)動(dòng)超分子形成多尺度的纏繞結(jié)構(gòu)。（b）氣凝膠設(shè)計(jì)中自加速效應(yīng)的合理利用。（c）展示了由氣凝膠膜所構(gòu)筑的摩擦電式微型傳感器。（d）該傳感器的可集成性、可穿戴性能以及有毒環(huán)境中的高魯棒性。 


圖2. 摩擦電氣凝膠膜的制備策略。（a）摩擦電氣凝膠膜制備與組裝過程。（b）氣凝膠設(shè)計(jì)中自加速行為的具體化學(xué)原理。（c）氣凝膠膜內(nèi)部豐富的交叉纏繞結(jié)構(gòu)（SEM圖）。（d）凝膠化過程中PANI超分子對CNF的包裹（TEM圖）。（e）摩擦電氣凝膠膜的拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線。（f）摩擦電氣凝膠膜的增量孔隙分布和累積孔隙體積。 


圖3. 摩擦電氣凝膠的結(jié)構(gòu)演化。（a）纖維素二糖和苯胺的分子靜電勢（MEP）。（b）氣凝膠在自組裝驅(qū)動(dòng)過程中不同狀態(tài)涉及的反應(yīng)。（c）PANI超分子在組裝過程中形成的納米級(jí)樹杈狀結(jié)構(gòu)（TEM圖）。（d）XRD圖譜表征了結(jié)晶度的變化。（e）摩擦電氣凝膠中主要元素的分布。（f）XPS全譜圖顯示出不同酸度條件下摩擦電氣凝膠具有的不同摻雜度。（g-h）評估不同酸度摩擦電氣凝膠的成分變化與電導(dǎo)率。 


圖4.氣凝膠基摩擦電式傳感器的性能。（a）摩擦電式傳感器的結(jié)構(gòu)組成。（b）傳感器的自供電工作機(jī)制。（c）不同氣凝膠的摩擦電性能對比。（d）氣凝膠基摩擦電傳感器的響應(yīng)時(shí)間與恢復(fù)時(shí)間。（e-f）評估氣凝膠基傳感器的在不同負(fù)載下的輸出與功率。（g）不同溫度下傳感器的響應(yīng)特性。（h）不同頻率下傳感器的輸出性能。（i）傳感器的耐久性測試。（j）摩擦電傳感器的集成化展示。 


圖5.傳感器在有毒環(huán)境的多功能應(yīng)用。（a）自供電傳感器的多功能傳感方案。（b）可穿戴傳感器對有毒環(huán)境（NH3）中的響應(yīng)機(jī)理。（c-d）可穿戴傳感器通過摩爾斯密碼實(shí)現(xiàn)人機(jī)交互。（e）傳感器在低溫狀態(tài)下對不同濃度氨氣的響應(yīng)。（f）傳感器對毒氣環(huán)境的響應(yīng)時(shí)間。（g）傳感器對毒氣環(huán)境的響應(yīng)擬合曲線。（h）以及對不同有毒環(huán)境的識(shí)別。（i）可穿戴傳感器通過藍(lán)牙實(shí)現(xiàn)實(shí)時(shí)的信息交互。（j-k）傳感器有毒環(huán)境中通過莫爾斯電碼進(jìn)行通信。


  這項(xiàng)工作通過對傳統(tǒng)自由基聚合反應(yīng)中“不利的”自加速效應(yīng)進(jìn)行合理控制，制備了一種具有多尺度纏繞結(jié)構(gòu)的纖維素基摩擦電氣凝膠，并基于此材料開發(fā)了一種用于有毒環(huán)境中的高魯棒性自供電傳感器。這種“以患為利”的有趣設(shè)計(jì)思想，為高性能氣凝膠的簡便制備提供了參考，以此構(gòu)建的自供電傳感器有望促進(jìn)可穿戴產(chǎn)品在復(fù)雜環(huán)境中的進(jìn)一步應(yīng)用。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202400476

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