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南工陳蘇教授團(tuán)隊(duì) Adv. Mater.：基于高固含量膠體光子晶體微球的超材料
2024-03-31  來源：高分子科技

  超材料(Metamaterial)是一類具有特殊性質(zhì)的人造材料，這些材料是自然界沒有的。它們擁有一些特別的性質(zhì)，比如讓光改變它們的通常性質(zhì)，而這樣的效果是傳統(tǒng)材料無法實(shí)現(xiàn)的。目前，超材料通常是通過對計(jì)算機(jī)模擬結(jié)構(gòu)進(jìn)行物理光刻來完成，很難采用化學(xué)合成的方法實(shí)現(xiàn)。膠體光子晶體(Colloidal photonic crystals, CPC)是一類由單分散微球自組裝而成的新型光學(xué)微結(jié)構(gòu)材料，其具有獨(dú)特的光學(xué)特性（光擴(kuò)散、光學(xué)增強(qiáng)和布拉格衍射效應(yīng)），尤其是其特定波長的光子帶隙可選擇性的操縱光子的傳播，促進(jìn)光子發(fā)射增強(qiáng)。因此，基于化學(xué)合成的膠體光子晶體微球的超材料制備被寄予期望。


  盡管膠體光子晶體自1957年發(fā)明以來，其固含量（通常在5-10%）與組裝效率低制約其大規(guī)模工業(yè)化應(yīng)用。常規(guī)乳液聚合通常使用單一表面活性劑，這種情況下，高固含量與單分散性二者難以同時(shí)滿足。一方面，在合成高固含量乳液時(shí)，單一離子表面活性劑提供的微球之間的排斥力不足，常出現(xiàn)團(tuán)聚現(xiàn)象，無法獲得單分散的粒徑分布。另一方面，由于乳液的粘度隨著固體含量的增加而增加，較高的粘度會影響乳膠的單分散性。


  針對上述難題問題，南京工業(yè)大學(xué)化工學(xué)院、材料化學(xué)工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室陳蘇教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)出靜電和空間雙穩(wěn)定平衡體系，制備出固含量為55 wt.%的單分散聚（苯乙烯-丙烯酸丁酯-甲基丙烯酸）（P(St-BA-MAA)）膠體乳液。與傳統(tǒng)低固含量膠體光子晶體（10%）相比其組裝效率提供了280%，更重要的是，通過磁控濺射法實(shí)現(xiàn)了折射率接近零的銀涂層膠體光子晶體（Ag@CPC）制備，呈現(xiàn)出獨(dú)特超材料的特性。由于其組裝效率高，Ag@CPC超材料涂層實(shí)現(xiàn)了CdSe@ZnS量子點(diǎn)(Quantum dots, QDs)約11倍光致發(fā)光（PL）增強(qiáng)，為高質(zhì)量、節(jié)能的液晶顯示（LCD）器件提供了新途徑。此外，Ag@CPC超材料涂層具有強(qiáng)大的節(jié)能功能。


 圖1. 固含量55 wt.%膠體乳液的大規(guī)模制備與應(yīng)用。(a) 高固含量單分散P(St-BA-MAA)乳液的聚合。乳液具有理想的固含量 (55 wt.%)、高單分散性(PDI < 0.05)和強(qiáng)穩(wěn)定性(Zeta電位~ -25 mV)，呈現(xiàn)彩虹色。(b) 磁控濺射制備近零折射率的Ag@CPC超材料涂層示意圖。(c) 節(jié)能LCD器件的設(shè)計(jì)，Ag@CPC超材料涂層確保了CdSe@ZnS量子點(diǎn)的11倍熒光增強(qiáng)。(d) 建筑墻面滾涂彩色涂層的照片。(e) 高固含量單分散微球在節(jié)能領(lǐng)域應(yīng)用示意圖。 


圖2. 高固含量單分散膠體乳液的聚合機(jī)理及自組裝。(a) 高固含量單分散乳液的靜電和空間雙穩(wěn)定示意圖。(b) 高固含量乳液(55 wt.%)和低固含量乳液(10 wt.%)蒸發(fā)過程中的自組裝模式。高固含量乳液(55 wt.%)傾向于排列成面心立方結(jié)構(gòu)，低固含量乳液(10 wt.%)以簡單的立方結(jié)構(gòu)組裝。(c, d) 高固含量乳液(55% wt.%)組裝CPC橫截面的SEM圖像。插圖顯示高固含量乳液的粒徑分布。(e) 低固含量乳液乳膠(10 wt.%)組裝CPC橫截面的SEM圖像。 


圖3. CPC涂層的光學(xué)性能。(a) 10 wt.%(上排)和55 wt.%(下排)不同固含量膠體液滴蒸發(fā)干燥過程照片。比例尺：1厘米。(b) “自剝皮”調(diào)節(jié)的自組裝過程示意圖。比例尺：2厘米。(c) 由55% 固含量膠體乳液組裝而成CPC的二維和三維AFM圖像。(d) CPC的角度相關(guān)結(jié)構(gòu)色和對應(yīng)的反射光譜。(e) 覆蓋整個(gè)可見光譜的不同結(jié)構(gòu)色CPC薄膜。比例尺：2厘米。 


圖4. 高固含量乳液在光學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用。(a) Ag@CPC超材料的示意圖。(b) CPC和Ag@CPC超材料的顯微光學(xué)照片及Ag@CPC超材料的SEM圖像。(c) Ag@CPC超材料二維AFM圖及縱向高度分布。(d) 純CPC(黑色)、Ag層(藍(lán)色) 和Ag@CPC超材料(紅色)有效折射率的實(shí)部(實(shí)線)和虛部(虛線)。藍(lán)色陰影表示可見光區(qū)域。(f) CdSe@ZnS QDs膜、QDs/CPC膜和QDs/Ag@CPC超材料薄膜 (CPC由55 wt.% 固含量P(St-BA-MAA)乳膠組裝)的PL光譜。CdSe@ZnS量子點(diǎn)的PL峰位于613 nm, CPC的反射率峰位于618 nm。(g) QDs/Ag@CPC 超材料薄膜增強(qiáng)全色域LCD顯示示意圖。(h) 節(jié)能LCD設(shè)備全色域增強(qiáng)圖像。 


圖5. 用于被動冷卻CPC涂料的各種涂覆方式。(a) CPC/PU涂料刷涂在不同的基材上：鋼、紙、玻璃、PMMA和水泥。(b) 通過滾涂實(shí)現(xiàn)大面積CPC涂層。(c) 采用噴涂制備非虹彩CPC涂層。(d) 噴涂法構(gòu)建金屬汽車模型呈現(xiàn)非虹彩結(jié)構(gòu)色。(e) CPC(黑色曲線)和Ag@CPC超材料(紅色曲線)的反射率和發(fā)射率光譜。標(biāo)準(zhǔn)化的ASTM G173太陽光譜和LWIR大氣透射光譜繪制供參考。(f) 兩個(gè)用于冷卻性能測試涂層的樣板房照片。(g) 樣板房下方黑體的溫度跟蹤 (2020年8月19日上午9:40至下午3:00)。上半部分為Isolar，橙色虛線為平均Isolar (610 W/m2)。 


  該研究成果于近日發(fā)表在國際重要刊物《Advanced Materials》上。(Facile Access to High Solid Content Monodispersed Microspheres via Dual-Component Surfactants Regulation towards High-Performance Colloidal Photonic Crystals, DOI: 10.1002/adma.202312879)。南京工業(yè)大學(xué)博士后于曉晴和碩士研究生吳婕為共同第一作者。南京工業(yè)大學(xué)陳蘇教授、李晴副教授、李國星博士后為共同通訊作者。


  該課題得到了國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家青年自然基金、江蘇省高校優(yōu)勢學(xué)科建設(shè)工程、材料化學(xué)工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室等基金的資助和支持。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202312879

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