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中山大學(xué)洪煒教授/池振國(guó)教授等 Angew：?jiǎn)我涣坠夥肿訉?shí)現(xiàn)分級(jí)雙模式長(zhǎng)余輝體系
2024-08-25  來源：高分子科技

  開發(fā)具有顏色可調(diào)和多重響應(yīng)的聚合物基長(zhǎng)余輝材料，應(yīng)用于防偽、柔性顯示、智能傳感和數(shù)據(jù)存儲(chǔ)等領(lǐng)域極具潛力。目前，基于發(fā)光體系的激活延遲熒光（TADF）和超長(zhǎng)有機(jī)磷光（UOP）行為可實(shí)現(xiàn)單一的溫度響應(yīng)性，實(shí)現(xiàn)多重響應(yīng)的高效持久發(fā)光仍然具有挑戰(zhàn)。通常在單分子摻雜聚合物長(zhǎng)余輝材料有體系中，由于低濃度的摻雜，客體分子被認(rèn)為是以單分散態(tài)分布于聚合物基質(zhì)中。但是，有機(jī)小分子在不同的“溶劑”環(huán)境中由于分子內(nèi)和分子間作用力會(huì)產(chǎn)生H或J聚集態(tài)，進(jìn)而改變其發(fā)光性能。


  近日，中山大學(xué)的洪煒教授、池振國(guó)教授、鄧皇俊等，通過分子設(shè)計(jì)引入吡啶氮到咔唑環(huán)，可有效改變小分子聚集態(tài)的堆積方式。設(shè)計(jì)了一種全新的客體分子9H-pyrido[3,4-b]indole (PI2) 的分散態(tài)和J聚集態(tài)的共存聚合物基長(zhǎng)余輝體系，基于PI2分散態(tài)和聚集態(tài)的不同TADF和UOP行為而產(chǎn)生的分級(jí)溫度依賴性和激發(fā)波長(zhǎng)依賴性的余輝顏色變化，該體系還同時(shí)具有濕度響應(yīng)性。與分散態(tài)相比，發(fā)光分子的J-聚集態(tài)表現(xiàn)出更低的S1和T1能級(jí)以及更低的TADF活化溫度。因此，該聚合物體系在聚集態(tài)和分散態(tài)下表現(xiàn)出兩步溫度依賴性余輝顏色，使得在390 nm激發(fā)下溫度超過333 K時(shí)余輝顏色從綠色變?yōu)樗{(lán)色，在350 nm激發(fā)下溫度超過373 K時(shí)從靛藍(lán)變?yōu)樽仙。?jù)所知，這是基于有機(jī)余輝材料中發(fā)光分子J-聚集體的分級(jí)TADF/UOP雙模式的首次報(bào)道。此外，J-聚集體增強(qiáng)了PLQY，有效提高了余輝量子產(chǎn)率可達(dá)53.2%。對(duì)于J-聚集體控制的雙模式發(fā)射的理解，可以拓寬多響應(yīng)可調(diào)色有機(jī)余輝材料的設(shè)計(jì)策略，為智能傳感器、信息存儲(chǔ)和防偽等領(lǐng)域提供新型有機(jī)長(zhǎng)余輝材料。


圖1材料制備過程及分級(jí)雙模式機(jī)理



圖2 PI2分子J-聚集態(tài)存在的佐證


圖3 基于分級(jí)雙模式長(zhǎng)余輝的多重響應(yīng)性應(yīng)用


  該研究成果以“Hierarchical Dual-Mode Efficient Tunable Afterglow via J-Aggregates in Single-Phosphor-Doped Polymer”為題發(fā)表于Angewandte Chemie International Edition期刊，該論文的第一作者為中山大學(xué)博士生金隆明，通訊作者為中山大學(xué)洪煒教授和鄧皇俊博士(現(xiàn)五邑大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院專任教師)。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202410974

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