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東華大學(xué)武培怡/劉艷軍團(tuán)隊(duì) Nat. Commun.：雙重降噪且選擇性識(shí)別人聲的仿生鼓膜
2024-10-17  來源：高分子科技

  根據(jù)世界衛(wèi)生組織的統(tǒng)計(jì)，全球約有15億人患有不同程度的聽力損失，其中超過9000萬例是由急性和慢性中耳炎引起的鼓膜穿孔。對(duì)于嚴(yán)重的鼓膜穿孔患者來說，鼓膜置換是唯一可行的治療方案。然而，自供體移植材料缺乏復(fù)雜分層結(jié)構(gòu)——尤其是高模量的膠原蛋白層，導(dǎo)致聲音轉(zhuǎn)換質(zhì)量較差，聽力恢復(fù)效果不佳。此外，中耳兩側(cè)存在持續(xù)壓力差，自供體移植材料與鼓膜之間一致性較差、容易脫落，可能會(huì)引發(fā)復(fù)發(fā)性鼓膜穿孔。因此，迫切需要開發(fā)具備低空氣阻力、高振動(dòng)轉(zhuǎn)化效率、優(yōu)異組織粘附性以及良好生物相容性等特點(diǎn)的人工鼓膜。


  近期，東華大學(xué)武培怡/劉艷軍團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種簡(jiǎn)單、通用的水懸浮超鋪展方法，用于快速、高效的制備聚合物納米膜。只需400 ms，就能鋪展一張直徑為128 mm、厚度為150 nm的聚合物納米膜（視頻1）。原子級(jí)平整的液體基板保證了聚合物納米膜的結(jié)構(gòu)均勻，同時(shí)其高動(dòng)態(tài)特性確保了聚合物納米膜的大面積無損轉(zhuǎn)移。在聚合物納米膜的大面積制備、納微結(jié)構(gòu)控制以及多重功能實(shí)現(xiàn)中，液晶5CB的存在至關(guān)重要，可以說是一把“萬能鑰匙”。液晶5CB是一種疏水性小分子物質(zhì)，其相變溫度約為35 oC。在低于35 oC時(shí)，它處于低活度的向列相狀態(tài)；在體溫時(shí)，則呈現(xiàn)高活度的各向同性狀態(tài)。1）在聚合物液滴鋪展時(shí)，5CB在有機(jī)溶劑與水的界面處自組織形成自潤(rùn)滑層，降低鋪展阻力，實(shí)現(xiàn)聚合物液滴的超快速鋪展（圖1）；2）在降溫過程中，5CB相變產(chǎn)生主動(dòng)剪切力，促使聚合物納米膜內(nèi)的分子鏈向優(yōu)勢(shì)結(jié)晶相轉(zhuǎn)變，提升聚合物納米膜的強(qiáng)度、彈性和鐵電性；3）在成膜過程中，5CB傾向于向空氣一側(cè)遷移，導(dǎo)致聚合物納米膜產(chǎn)生納米裂縫和穿孔結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)可控水透過性和自適應(yīng)氣體透過性；4）在乙醇溶劑引導(dǎo)下，5CB從聚合物納米膜內(nèi)部滲出并對(duì)AgNWs網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行焊接，創(chuàng)建應(yīng)變電阻不敏感的AgNWs導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)。5）在體溫下，5CB驅(qū)動(dòng)聚合物納米膜傷口處的分子鏈快速移動(dòng)，實(shí)現(xiàn)傷口的自修復(fù)。


視頻1. 液晶驅(qū)動(dòng)的水懸浮超鋪展過程


  使用該方法制備的聚合物納米膜，作者設(shè)計(jì)了一種厚度僅為335 nm的彈性壓電納米膜（EPN）。這種一體化EPN由三層納米膜組成：一層剛性的PVdF-HFP壓電納米膜，其表面覆蓋了一層經(jīng)5CB焊接的銀納米線導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，并夾在兩層軟彈性的EVA阻尼納米膜之間。這種一體化EPN展現(xiàn)出高機(jī)械強(qiáng)度、高可拉伸性、抗撕裂性、自修復(fù)性、可控透水性、自適應(yīng)透氣性以及生物相容性等。作為一種高質(zhì)量的聲電轉(zhuǎn)換器件，一體化EPN不僅可以降低環(huán)境中音頻自相關(guān)性較低的背景噪音，還能夠抑制由電路接觸不良引起的雜散噪音，并且通過對(duì)人聲頻率信號(hào)帶通濾波，實(shí)現(xiàn)對(duì)人聲頻率信號(hào)的準(zhǔn)確識(shí)別。


圖1. 液晶驅(qū)動(dòng)的水懸浮超鋪展策略示意圖


【聚合物納米膜的制備與膜內(nèi)結(jié)構(gòu)控制】


  作者通過在液體基板中添加KOH，增加液體基板與聚合物液滴之間的界面張力差；同時(shí)，在聚合物液滴中引入5CB，降低液體基板與聚合物液滴之間的界面阻力。這有效地減少了超鋪展時(shí)間、提高了超鋪展面積，并避免了不均勻沉積或膜破損等問題（圖2）。利用低場(chǎng)核磁共振技術(shù)（Low-field NMR）研究了5CB在超鋪展過程中的分子動(dòng)力學(xué)，發(fā)現(xiàn)5CB不僅具有界面潤(rùn)滑劑的作用，還能產(chǎn)生主動(dòng)剪切力，驅(qū)動(dòng)膜內(nèi)分子鏈結(jié)構(gòu)的調(diào)整。利用差示掃描量熱儀（DSC）、圓二色光譜（CD）和X射線衍射（XRD）對(duì)膜內(nèi)分子尺度結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。結(jié)果表明，與傳統(tǒng)刮涂法制備的聚合物膜相比，超鋪展制備的納米膜普遍具有更高的結(jié)晶度。EVA膜中晶體結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)明顯的螺旋，形成了彈簧般的結(jié)構(gòu)。PVdF-HFP膜中的晶體結(jié)構(gòu)主要由具有壓電優(yōu)勢(shì)的β相組成，而且該β相明顯高于傳統(tǒng)刮涂方法制備的壓電材料。


圖2. 聚合物納米膜的大面積制備與膜內(nèi)亞納米尺度結(jié)構(gòu)的控制


【超彈性壓電納米膜EPN的一體化設(shè)計(jì)】


  利用毛細(xì)作用將EVA納米膜與PVdF-HFP納米膜粘合在一起。對(duì)PVdF-HFP納米膜的一側(cè)進(jìn)行等離子體處理后，將含有AgNWs的乙醇溶液滴在此表面上，溶液會(huì)自動(dòng)鋪展并形成由5CB焊接的AgNWs導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)。隨后再粘合一層EVA納米膜，形成厚度僅為335 nm的軟-硬-軟夾層結(jié)構(gòu)的EPN。該EPN呈現(xiàn)出均勻的干涉色，表明每層膜之間無縫集成且無可見缺陷（圖3）。


圖3. 一體化EPN的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)


視頻2. 納米膜的超強(qiáng)韌力學(xué)性能


【超彈性壓電納米膜EPN的基礎(chǔ)功能特性】


  一體化EPN具有出色的力學(xué)性能：高機(jī)械強(qiáng)度、高彈性、抗撕裂性以及抗穿刺性（視頻2）。這種一體化EPN還具備良好的自我調(diào)節(jié)和環(huán)境適應(yīng)能力：可控透水（視頻3）、自適應(yīng)透氣（視頻4）以及自修復(fù)能力（圖4）。在體溫下，EPN表面的傷口只需6分鐘就能完全愈合。此外，這種一體化EPN還表現(xiàn)出優(yōu)異的生物組織適配性和生物相容性。一體化EPN可以安全地黏附在生物組織上，對(duì)細(xì)胞沒有毒性和危害。


圖4. 一體化EPN的透氣性、自愈性、組織粘附性和生物相容性


視頻3. 一體化EPN的可控透水性


視頻4. 一體化EPN的自適應(yīng)透氣性


【EPN仿生鼓膜的雙重降噪特性】


  一體化EPN在鼓膜穿孔患者聽覺系統(tǒng)重建方面具有巨大潛力（圖5）。一體化EPN高效聲電轉(zhuǎn)換與雙重降噪機(jī)制：1）高β相含量的PVdF-HFP納米膜將聲波高效地轉(zhuǎn)換為高質(zhì)量的面內(nèi)振動(dòng)，并輸出可檢測(cè)的電壓信號(hào)；2）軟彈性的EVA納米膜通過非諧振納米彈簧結(jié)構(gòu)的納米級(jí)振動(dòng)有效地耗散能量，在復(fù)雜聲環(huán)境中降低低音頻自相關(guān)性的背景噪音；3）5CB焊接的AgNWs導(dǎo)電層具有穩(wěn)定的導(dǎo)電性，有效地抑制了因?qū)щ娋W(wǎng)絡(luò)接觸不良而產(chǎn)生的雜散噪聲；4）一體化EPN的納米級(jí)厚度提高了對(duì)低聲壓信號(hào)的敏感性；此外，EVA膜的高彈性確保了一體化EPN在不同頻率聲音信號(hào)下的較低延遲響應(yīng)性。


圖5. 一體化EPN雙重降噪功能


【EPN仿生鼓膜的選擇性人聲識(shí)別特性】


  作者通過測(cè)量EPN仿生鼓膜在不同頻率下的輸出電壓，確定了EPN仿生鼓膜的共振頻率，恰好位于人類說話聲音范圍內(nèi)。結(jié)果表明，EPN仿生鼓膜能夠在嘈雜環(huán)境中準(zhǔn)確識(shí)別人聲中常見的頻率信號(hào)（圖6）。然而，電壓信號(hào)只能反映EPN仿生鼓膜的振動(dòng)幅度，無法充分展示聲波引起的各種空間振動(dòng)模式。為了全面展示EPN仿生鼓膜的空間振動(dòng)模式，作者設(shè)計(jì)了一種光學(xué)杠桿系統(tǒng)，可以可視化其振動(dòng)軌跡。EPN仿生鼓膜能夠精確地將各種頻率、強(qiáng)度、音調(diào)、音色和方向的復(fù)雜聲音信號(hào)轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的振動(dòng)軌跡（視頻5）。


圖6. 一體化EPN選擇性識(shí)別人聲功能


視頻5. 一體化EPN聲音方向識(shí)別的可視化


【總結(jié)】


  作者利用疏水性液晶5CB作為功能分子，開發(fā)了一種簡(jiǎn)單且通用的水懸浮超鋪展方法，該方法可以在液體基板上制備具有復(fù)雜多尺度結(jié)構(gòu)的聚合物納米膜。相較傳統(tǒng)的固態(tài)基板，液體基板可以實(shí)現(xiàn)聚合物納米膜的大面積制備和高效分離與轉(zhuǎn)移。此方法成功解決了在聚合物納米膜內(nèi)高效創(chuàng)建大范圍、多尺度有序結(jié)構(gòu)的挑戰(zhàn)。此外，這種一體化設(shè)計(jì)的EPN具有低背景噪音、低電路雜散噪音和高機(jī)電轉(zhuǎn)換率，能夠推動(dòng)新一代聲電轉(zhuǎn)換裝置的設(shè)計(jì)，有望用于柔性薄膜揚(yáng)聲器和聲能發(fā)電機(jī)等領(lǐng)域。


  以上研究成果近期以“An elastic piezoelectric nanomembrane with double noise reduction for high-quality bandpass acoustics”為題，發(fā)表在《Nature Communications》上。東華大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院碩士研究生張佳琳為文章第一作者，劉艷軍博士和武培怡教授為論文共同通訊作者。


  該工作得到了國家自然科學(xué)基金國際（地區(qū)）合作與交流項(xiàng)目（52161135102）的資助和支持。復(fù)旦大學(xué)附屬口腔醫(yī)院曹文濤副研究員在膜材料生物相容性測(cè)試方面提供了幫助。


  論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-52787-4

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