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蘇州大學(xué)嚴(yán)鋒教授團(tuán)隊(duì) Adv. Mater.：力誘導(dǎo)熒光增強(qiáng)實(shí)現(xiàn)凝膠疲勞損傷監(jiān)測(cè)
2024-11-11  來(lái)源：高分子科技

  隨著生物傳感技術(shù)和軟機(jī)器人技術(shù)正在朝著結(jié)構(gòu)復(fù)雜性和智能化的方向發(fā)展，而凝膠作為一種潛在的材料，經(jīng)常受到復(fù)雜的循環(huán)載荷。在多次負(fù)載下，凝膠中發(fā)生局部損傷積累，導(dǎo)致裝置突然失效。凝膠的斷裂主要涉及三個(gè)過(guò)程：裂紋萌生、穩(wěn)態(tài)裂紋擴(kuò)展和瞬態(tài)斷裂。在裂紋起始階段，凝膠在重復(fù)的循環(huán)載荷下疲勞，導(dǎo)致肉眼幾乎看不到的小裂紋。一旦裂紋出現(xiàn)，它們就會(huì)進(jìn)入穩(wěn)態(tài)裂紋擴(kuò)展階段，疲勞裂紋在應(yīng)力集中的作用下沿聚合物鏈進(jìn)一步擴(kuò)展，凝膠表現(xiàn)出明顯的宏觀損傷和進(jìn)一步的斷裂和失效。因此，實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)疲勞損傷和凝膠斷裂過(guò)程的可視化非常重要。


  蘇州大學(xué)嚴(yán)鋒教授團(tuán)隊(duì)采用碳化聚合物量子點(diǎn)（CPD）團(tuán)簇的力致限域發(fā)光增強(qiáng)的方法制備了韌性凝膠，實(shí)現(xiàn)了斷裂過(guò)程可視化和疲勞損傷的監(jiān)測(cè)。在限域空間中，團(tuán)簇與聚合物之間的作用力增強(qiáng)的相互作用抑制了非輻射躍遷，促進(jìn)了輻射躍遷，從而將疲勞損傷量化為光信號(hào)。


  該工作以“Predicting Fatigue Damage in Hydrogels Through Force-Induced Luminescence Enhancement”為題發(fā)表在《Advanced Materials》上。淮陰師范學(xué)院鄒修洋在理論計(jì)算方面提供了幫助。文章第一作者為蘇州大學(xué)碩士研究生馬萁，蘇州大學(xué)李維政、淮陰師范學(xué)院鄒修洋和蘇州大學(xué)嚴(yán)鋒教授為論文共同通訊作者。


圖1.具有力誘導(dǎo)限域熒光增強(qiáng)機(jī)制的 CPD 凝膠的材料設(shè)計(jì)。


圖2.CPD 凝膠相互作用和光學(xué)特性的表征。


  研究者通過(guò)DSC、紅外表征了聚合物和CPD間的相互作用，通過(guò)UV/Vis光譜表明了CPD的本征發(fā)光中心為C=O。通過(guò)熒光激發(fā)-發(fā)射光譜測(cè)試和CIE 色度圖，表征了 CPD凝膠的最佳激發(fā)波長(zhǎng)和發(fā)射波長(zhǎng)和 CPD 凝膠的熒光發(fā)光顏色。


圖3. CPD 凝膠的力誘導(dǎo)熒光增強(qiáng)機(jī)制。


  具有力誘導(dǎo)熒光增強(qiáng)機(jī)制的CPD 凝膠隨著循環(huán)負(fù)載次數(shù)或載荷的增加，熒光發(fā)射逐漸增強(qiáng)。擬合了CPD凝膠應(yīng)力-發(fā)光曲線，其數(shù)學(xué)表達(dá)式：I（counts）= 2.01 × 104 × e （-x/0.04674） + 4.58 × 103，該公式可用于計(jì)算不同應(yīng)力下 CPD 凝膠的熒光強(qiáng)度。研究者通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬（MD）進(jìn)一步探究CPD 凝膠的力誘導(dǎo)熒光增強(qiáng)機(jī)制。通過(guò)計(jì)算負(fù)載前后 CPDs 的HOMO、LUMO能級(jí)變化、TDM 熱譜圖、負(fù)載過(guò)程中 CPD 和 PAAM 聚合物鏈之間位置關(guān)系的 MD 模擬快照（t = 0、500 和 1000 ps）以及CPD 凝膠在加載過(guò)程中 C=O 、 C-N 位點(diǎn)和總氫鍵數(shù)的變化，表明力誘導(dǎo)CPD凝膠熒光增強(qiáng)的原因有：1.負(fù)載后電子發(fā)生躍遷的能極差降低，使得在相同激發(fā)條件下，更多電子得以躍遷，增強(qiáng)熒光發(fā)射。2.負(fù)載后，在限域空間內(nèi)，納米顆粒CPD與聚合物鏈間氫鍵相互作用，抑制了CPD納米顆粒中C=O發(fā)光中心價(jià)鍵的旋轉(zhuǎn)和振動(dòng)，從而抑制非輻射躍遷，促進(jìn)了熒光發(fā)射。


圖4.CPD 凝膠的機(jī)械性能。


  表面富含大量活性位點(diǎn)的剛性CPD納米顆粒，可廣泛與聚合物鏈間產(chǎn)生動(dòng)態(tài)可逆鍵和耗散應(yīng)力。CPD的加入，顯著提高了凝膠的裂紋擴(kuò)展應(yīng)變（8000%）和斷裂能（26.4 kJ m?2）。


圖5.CPD 凝膠的典型應(yīng)用。


  得益于CPD凝膠的力誘導(dǎo)熒光增強(qiáng)特性，CPD凝膠可用于斷裂過(guò)程可視化和疲勞損傷的監(jiān)測(cè)。通過(guò)記錄循環(huán)拉伸 200 次含有單側(cè)缺口的 CPD 凝膠數(shù)碼照片，隨后將照片使用Matlab軟件處理分析得到3D亮度可視化圖像。即將發(fā)生斷裂的部位，由于應(yīng)力集中，導(dǎo)致熒光增強(qiáng)。在 3D 可視化中當(dāng)CPD 凝膠被拉伸 140 次時(shí)，材料的宏觀表面出現(xiàn)一個(gè)新的缺口，缺口位置與預(yù)測(cè)的斷裂部位一致，證實(shí)了 CPD 凝膠疲勞損傷預(yù)測(cè)的準(zhǔn)確性。隨后處理 CPD 凝膠拉伸的 160 、 165 和 170 次循環(huán)圖像，并根據(jù) 3D 可視化圖預(yù)測(cè)斷裂位置。結(jié)果表明，預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)際裂縫位置吻合較好。此外，具有力誘導(dǎo)熒光增強(qiáng)特性CPD凝膠的可應(yīng)用于信息加密和黑暗環(huán)境中設(shè)備運(yùn)動(dòng)軌跡的跟蹤和定位。
該研究開(kāi)發(fā)了具有力誘導(dǎo)熒光增強(qiáng)和良好力學(xué)性能的凝膠，以實(shí)現(xiàn)斷裂過(guò)程的可視化和疲勞損傷的預(yù)警和監(jiān)測(cè)。聚合物和納米顆粒之間相互作用的增加增強(qiáng)了吸收光子能量的利用效率和單分子的熒光發(fā)射強(qiáng)度，將凝膠材料的疲勞損傷量化為最直接的光信號(hào)。CPD 凝膠具有良好的力學(xué)性能和力誘導(dǎo)熒光增強(qiáng)能力，有望廣泛應(yīng)用于材料裂紋可視化和檢測(cè)、軟機(jī)器人和信息安全等領(lǐng)域。


  文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202413874

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（責(zé)任編輯：xu）
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