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華南理工大學(xué)張安強(qiáng)教授團(tuán)隊(duì) Macromolecules：集成分子動(dòng)力學(xué)與機(jī)器學(xué)習(xí)的多組分聚氨酯彈性體性能預(yù)測(cè)與解釋
2024-11-30  來源：高分子科技

  在多組分聚氨酯彈性體的研究中，建立化學(xué)組成、分子結(jié)構(gòu)和宏觀性能之間的定量聯(lián)系仍然是一個(gè)具有挑戰(zhàn)性的任務(wù)。分子動(dòng)力學(xué)和機(jī)器學(xué)習(xí)方法已廣泛用于各種材料的研究。近日，華南理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院張安強(qiáng)教授團(tuán)隊(duì)將分子動(dòng)力學(xué)和機(jī)器學(xué)習(xí)方法相結(jié)合，提出了一個(gè)新的結(jié)構(gòu)與性能分析流程（圖1）。其中，分子動(dòng)力學(xué)方法為機(jī)器學(xué)習(xí)方法提供了高質(zhì)量的數(shù)據(jù)集，而機(jī)器學(xué)習(xí)方法有助于降低分子動(dòng)力學(xué)復(fù)雜的建模過程以及算力成本，能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)不同組分聚氨酯材料性能的快速預(yù)測(cè)。并且借助可解釋的機(jī)器學(xué)習(xí)方法，將多組分聚氨酯材料的一系列結(jié)構(gòu)參數(shù)賦予相應(yīng)的特征值，進(jìn)一步數(shù)字化分析各個(gè)結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)最終性能的影響占比。


圖1 分子動(dòng)力學(xué)和機(jī)器學(xué)習(xí)的集成流程圖


  該研究以聚二甲基硅氧烷（PDMS）和聚碳酸脂多元醇（PCDL）作為軟段基體，構(gòu)建了一系列不同PDMS/PCDL組分配比、不同混合方式（共混、共聚）的聚氨酯彈性體模型。其中，共混系統(tǒng)將分別基于端胺基PDMS的聚氨酯彈性體與基于端羥基PCDL的單軟段組份聚氨酯彈性體進(jìn)行物理混合；共聚系統(tǒng)將端胺基PDMS與端羥基PCDL聚合到同一條分子鏈上后一并作為混合軟段參與聚氨酯的合成。


  分子動(dòng)力學(xué)模擬結(jié)果表明，聚氨酯彈性體中硬區(qū)發(fā)生了明顯的聚集，在拉伸過程中，變形的增加會(huì)導(dǎo)致系統(tǒng)內(nèi)部空隙的形成，最終導(dǎo)致材料在應(yīng)力集中點(diǎn)斷裂，在軟段中引入長分子鏈可以增加材料的柔性，但同時(shí)也會(huì)降低其拉伸強(qiáng)度（圖2）。一系列的共混、共聚模型進(jìn)一步揭示了體系中對(duì)拉伸性能的影響的主要因素，在聚氨酯彈性體基質(zhì)中存在各種類型的氫鍵，硬段中形成的強(qiáng)氫鍵相較于游離的弱氫鍵作用對(duì)材料的拉伸性能影響更加顯著（圖3，圖4）。


圖2 不同PDMS、PCDL比例下的分子動(dòng)力學(xué)參數(shù)


圖3 共混、共聚模型下分子動(dòng)力學(xué)參數(shù)


圖4 共混、共聚模型下的拉伸強(qiáng)度及其與自由氫鍵和硬區(qū)氫鍵的線性關(guān)系


  接下來，研究團(tuán)隊(duì)將一系列聚氨酯彈性體模型的結(jié)構(gòu)參數(shù)和分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算所得的動(dòng)態(tài)參數(shù)進(jìn)行特征化處理，獲得了可用于機(jī)器學(xué)習(xí)的高質(zhì)量數(shù)字化數(shù)據(jù)集。通過皮爾森相關(guān)系數(shù)（Pearson correlation coefficient, PCC）篩選出了一系列對(duì)拉伸性能高影響（PCC > 0.8）的特征值（圖5）。使用了多種機(jī)器學(xué)習(xí)算法在數(shù)據(jù)集上進(jìn)行交叉驗(yàn)證（圖6）和拉伸性能預(yù)測(cè)（圖7），將模型性能和泛化能力均表現(xiàn)良好的XGB算法作為首選算法。通過可解釋的機(jī)器學(xué)習(xí)方法（Shapley Additive exPlanations，SHAP方法）分析表明：可旋轉(zhuǎn)鍵數(shù)、氫鍵供體/受體數(shù)和重原子數(shù)是影響拉伸強(qiáng)度重要的特征（圖8，圖9）。


圖5 通過皮爾森相關(guān)系數(shù)（PCC）對(duì)特征值進(jìn)行篩選


圖6 六種機(jī)器學(xué)習(xí)模型的決定系數(shù)（R2）和均方根誤差（RMSE）分析


圖7 六種機(jī)器學(xué)習(xí)模型超參數(shù)優(yōu)化后的預(yù)測(cè)曲線


圖8 六種機(jī)器學(xué)習(xí)模型的特征重要性及XGB模型的SHAP值分析


圖9 SHAP解釋的預(yù)測(cè)數(shù)據(jù)生成瀑布圖


  認(rèn)識(shí)到氫鍵作為影響拉伸性能的一項(xiàng)重要影響參數(shù)，該團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步構(gòu)建了用于預(yù)測(cè)系統(tǒng)中氫鍵數(shù)目和預(yù)測(cè)每一條分子鏈上可生成氫鍵的兩個(gè)新數(shù)據(jù)集（圖10）。機(jī)器學(xué)習(xí)對(duì)于分子鏈上氫鍵的預(yù)測(cè)相較于體系中氫鍵的預(yù)測(cè)更加離散，說明了高分子系統(tǒng)中單獨(dú)分子鏈具有無定形性，但整體分布穩(wěn)定在一個(gè)可預(yù)測(cè)區(qū)間。全局SHAP分析表明，關(guān)于系統(tǒng)的參數(shù)特征值重要性要高于但分子鏈的特征重要性，說明目標(biāo)性能獲取需要對(duì)材料組分進(jìn)行整體調(diào)控（圖11）。


圖10 機(jī)器學(xué)習(xí)預(yù)測(cè)系統(tǒng)中氫鍵數(shù)目和預(yù)測(cè)每一條分子鏈上可生成氫鍵及SHAP重要性分析


圖11  SHAP方法對(duì)每個(gè)分子鏈中氫鍵數(shù)量的特征貢獻(xiàn)進(jìn)行全局評(píng)估


  該工作以“Prediction and Explanation of Properties in Multicomponent Polyurethane Elastomers: Integrating Molecular Dynamics and Machine Learning”為題在Macromolecules發(fā)表。華南理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院博士生孟昱江為該論文第一作者，華南理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院張安強(qiáng)教授與華南農(nóng)業(yè)大學(xué)材料與能源學(xué)院林雅鈴副教授為共同通訊作者。該研究得到了國家自然科學(xué)基金和廣東省自然科學(xué)基金項(xiàng)目的支持。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c02559

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（責(zé)任編輯：xu）
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