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揚(yáng)州大學(xué)吳德峰團(tuán)隊(duì) Small：共價(jià)有機(jī)框架氣凝膠的多級(jí)結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑
2024-12-13  來源：高分子科技

  近年來，共價(jià)有機(jī)框架（COFs）材料為質(zhì)量運(yùn)輸功能器件的開發(fā)提供了一個(gè)新的平臺(tái)。然而，報(bào)道的研究主要集中在COFs作為粉末或薄膜的使用上，這兩種形態(tài)被用作質(zhì)量傳輸器件存在堆積嚴(yán)重和機(jī)械性能差等明顯的缺點(diǎn)。因此，開發(fā)具有分層結(jié)構(gòu)和理想機(jī)械強(qiáng)度的塊體COFs對(duì)于擴(kuò)展COFs材料的應(yīng)用場(chǎng)景至關(guān)重要。


  鑒于此，揚(yáng)州大學(xué)吳德峰教授團(tuán)隊(duì)近日在Small期刊上發(fā)表了以“Architecting Hierarchical Structures and Regulating Hydrophilicity of Covalent Organic Framework Aerogels for Optimizing Mass Transport Capacity”為題的論文，提出了一種具有可定制親水性和在COF氣凝膠內(nèi)部和表面同時(shí)構(gòu)建多級(jí)孔道結(jié)構(gòu)的方法，并對(duì)其在油/水分離和海水淡化中的應(yīng)用進(jìn)行了詳細(xì)探討。研究工作首先刻意減緩聚合速率來合成了三種TpX-COF有機(jī)水凝膠，以便于通過改變其骨架中重復(fù)單元的芳香鏈長(zhǎng)度來調(diào)節(jié)TpX-COF凝膠的親水性；然后通過定向冷凍技術(shù)，同時(shí)為TpX-COF氣凝膠構(gòu)筑多級(jí)孔道結(jié)構(gòu)和定向的MXene光熱涂層(圖1)，從而實(shí)現(xiàn)高效的質(zhì)量運(yùn)輸能力。


圖1. Schematic illustration of the fabrication route of MX-TpX-COF aerogels.


  定向冷凍賦予了TpX-COF氣凝膠中COF本體較好的多級(jí)孔道結(jié)構(gòu)，MXene涂層和COF凝膠內(nèi)部均存在著分布較寬的定向孔道（MXene涂層：20-65 μm，COF本體：10-40 μm）(圖2)。大孔和小孔結(jié)構(gòu)共存的特征有利于在毛細(xì)泵送保證供水和蓄水同時(shí)進(jìn)行，提升物質(zhì)的快速運(yùn)輸和海水富集的效率。


圖2. (a) Digital photo of MX-TpX-COF aerogel, and (b-g) SEM images and element mappings of the MX-TpX-COF aerogel.


圖3. Mechanical properties of three types of MX-TpX-COF aerogels.


  此外，MXene涂層表面還存在局部有序的扇形孔道結(jié)構(gòu)，可同時(shí)充當(dāng)濃縮海水的儲(chǔ)層和排水層，有利于水分的蒸發(fā)和鹽分的去除。此外，氣凝膠具有良好的強(qiáng)度和彈性恢復(fù)能力(圖3)，這對(duì)于TpX-COF氣凝膠作為長(zhǎng)期耐用性的質(zhì)量運(yùn)輸載體的應(yīng)用至關(guān)重要，體系的油水分離效率也可以通過改變COF結(jié)構(gòu)中芳香鏈的長(zhǎng)短來調(diào)控(圖4)。


圖4. Hydrophilic properties of TpX-COF aerogels: (a) Digital pictures and water contact angles of three types of TpX-COF aerogels; (b) DFT calculation of three types of TpX-COF fragments for water and toluene at the optimal adsorption site; (c) Digital photographs of TpDT-COF aerogel absorbing dyed toluene and chloroform from water.


  本研究開發(fā)的TpX-COF氣凝膠除具有較好的油/水分離性能外，其和MXene涂層復(fù)合的雙層氣凝膠蒸發(fā)器還具有良好的脫鹽性能（在一個(gè)太陽輻照下的蒸發(fā)速率為2.10 kg m-2 h-1, 轉(zhuǎn)化效率為91%），優(yōu)異的排鹽能力（在10%鹽水濃度下10次循環(huán)后蒸發(fā)速率保持穩(wěn)定）和較高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和耐用性（400次壓縮循環(huán)，應(yīng)力<40%）(圖5)。


圖5. Solar steam generation performance of three types of MX-TpX-COF based evaporators.


  這項(xiàng)工作提出了一種有趣的在COFs基氣凝膠內(nèi)部和氣凝膠表面上構(gòu)建多層結(jié)構(gòu)的策略，解鎖了塊體COFs作為功能器件的更多應(yīng)用場(chǎng)景和工作模式。揚(yáng)州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院的博士研究生王鳳為第一作者，吳德峰教授為通訊作者。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目和江蘇省普通高校研究生實(shí)踐創(chuàng)新計(jì)劃項(xiàng)目的支持。


  文章鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202409382

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（責(zé)任編輯：xu）
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