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大連理工劉文東副教授、陶勝洋教授 ACS Nano:液滴蒸發(fā)介導穩(wěn)定超粒子可控構(gòu)筑
2024-12-20  來源:高分子科技

  超粒子(Supraparticle)是指以一種或多種納米粒子作為構(gòu)筑基元,通過自組裝得到具有多樣化形貌、尺寸和結(jié)構(gòu)的聚集體結(jié)構(gòu)。超粒子不僅維持了納米粒子構(gòu)筑基元的基本性質(zhì),同時自組裝過程使得其具有更大的比表面積和孔隙率等特點,在催化、傳遞、光學和傳感領(lǐng)域展現(xiàn)出廣泛的應(yīng)用潛力和顯著優(yōu)勢。在眾多超粒子制備方法中,利用在超疏液表面上呈球形形貌的液滴為限域模板,通過簡單的蒸發(fā)過程即可驅(qū)動內(nèi)部粒子組裝而形成超粒子;為超粒子構(gòu)筑提供了綠色、便捷的構(gòu)筑策略。通過調(diào)控粒子間相互作用、粒子組成和外場等因素可對超粒子形貌及結(jié)構(gòu)進行調(diào)節(jié),進而制備得到具有甜甜圈形、船形、錐形、桶形、以及雙塔形等不同形貌的超粒子。目前關(guān)于超粒子組裝方面的研究工作大都集中在探究超粒子的形成過程以及對超粒子形貌結(jié)構(gòu)的調(diào)節(jié)等方面,針對超粒子結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性問題的討論相對較少。作為構(gòu)筑基元組裝結(jié)構(gòu),由于構(gòu)筑基元之間作用力較弱,組裝結(jié)構(gòu)極易發(fā)生破裂,因此,迫切需要探索有效的構(gòu)筑策略來提升超粒子組裝體的穩(wěn)定性,并增強其機械強度,這是當前超粒子研究領(lǐng)域亟待解決的重大挑戰(zhàn)。

 

  近日,大連理工大學化學學院劉文東副教授、陶勝洋教授等在ACS Nano上報道了利用超雙疏表面液滴蒸發(fā)構(gòu)建水凝膠輔助的機械性能穩(wěn)定超粒子的研究。研究團隊利用在超雙疏表面上蒸發(fā)的球形液滴為限域模板,通過水凝膠與表面帶有親水基團的納米粒子間的相互作用將構(gòu)筑基元融入到水凝膠網(wǎng)絡(luò)當中,制備得到機械性能穩(wěn)定的超粒子(圖1)。水凝膠所富含的羧基和羥基基團可與基元粒子表面基團形成氫鍵,顯著增強了基元納米粒子間的相互作用,較之于納米粒子自行組裝而成的超粒子,水凝膠輔助穩(wěn)定超粒子的機械穩(wěn)定性提升達60倍(圖2)。該構(gòu)筑策略具備很好的普適性,通過改變構(gòu)筑基元和凝膠骨架材料,可構(gòu)筑得到機械性能穩(wěn)定的一元、二元、三元超粒子材料,實現(xiàn)將不同功能在單一超粒子中的有效集成(圖3)。利用該策略制備的載酶超粒子在級聯(lián)反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的酶促反應(yīng)能力(圖4),進一步拓展了超粒子材料在復雜級聯(lián)反應(yīng)中應(yīng)用,在葡萄糖檢測及生物催化方面具有重要應(yīng)用前景。


  2024年12月19日,該工作以“Hydrogel-Assisted Robust Supraparticles Evolved from Droplet Evaporation”為題發(fā)表在《ACS Nano》上(ACS Nano, 2024, ASAP, DOI: 10.1021/acsnano.4c15025)。大連理工大學碩士研究生王曉靜為文章的第一作者,劉文東副教授和陶勝洋教授為通訊作者。該研究得到自然科學基金青年科學基金項目、遼寧省自然科學基金計劃項目面上項目中央高;究蒲袠I(yè)務(wù)費專項資金的支持。


1.液滴蒸發(fā)介導凝膠輔助穩(wěn)定超粒子的構(gòu)筑


2. 超粒子機械穩(wěn)定性調(diào)控


3.一元、二元以及三元超粒子材料


4.載酶超粒子及級聯(lián)反應(yīng)


  該工作是團隊近期關(guān)于液滴蒸發(fā)介導超粒子構(gòu)筑相關(guān)研究的最新進展之一。傳統(tǒng)的超粒子制備方法往往涉及復雜的化學過程和大量的溶劑使用,這不僅增加了成本,還對環(huán)境造成了負擔。因此,尋找一種更為環(huán)保且高效的制造方法成為了當前研究的熱點。在過去二十年間,超疏水材料的發(fā)展為超粒子材料構(gòu)建帶來了新的研究策略。水滴在超疏水表面保持近乎完美的球形形貌,為液滴內(nèi)部物質(zhì)提供了限域空間,通過調(diào)控蒸發(fā)過程即可誘導內(nèi)部粒子可控組裝形成超粒子材料;該種策略能夠有效的減少或避免使用溶劑或過程液體,實現(xiàn)超粒子的綠色制備,推進納米材料以及超粒子組裝材料的開發(fā)及利用。近幾年來,團隊成員在超雙疏表面液滴蒸發(fā)介導超粒子構(gòu)筑方面開展了相關(guān)研究,通過有機-無機二元膠體液滴可控蒸發(fā)過程,輔以煅燒犧牲超粒子中有機相策略構(gòu)建了孔隙率可調(diào)的大孔隙TiO2超粒子結(jié)構(gòu),超粒子最大孔隙率達到92%,顯著提升TiO2超粒子的光催化性能,為制備特定功能的超粒子材料提供了新的方法(ACS Nano, 2019, 13, 13949),并探究了二元膠體液滴蒸發(fā)中的分層行為以及膠體粒子間相互作用對超粒子組裝體結(jié)構(gòu)的形貌及結(jié)構(gòu)的影響,為更好地理解噴霧干燥過程以及構(gòu)筑具備復雜結(jié)構(gòu)及功能集成材料并將其應(yīng)用于染料催化降解、藥物遞送以及生物組織工程方面奠定了理論與技術(shù)基礎(chǔ)(ACS Nano, 2019, 13, 4972;J. Colloid Interface Sci. 2022, 607, 1661;Adv. Colloid Interface Sci. 2024, 334, 103305.)。


通訊作者信息:


陶勝洋 大連理工大學

  陶勝洋,大連理工大學化學學院院長,教育部長江學者獎勵計劃青年學者,中國化工學會化學工程、微化工技術(shù)、能源化工智能制造等專業(yè)委員會委員、中國化學會膠體與界面化學專業(yè)委員會青委會副主任、遼寧省石油石化學會副理事長、中國化學會《化學通訊》編委。主要從事微流體、連續(xù)化反應(yīng)、智能化學等化學化工與信息技術(shù)交叉的科學研究,在國際知名期刊發(fā)表學術(shù)論文100多篇,主編、參編各類教材與學術(shù)著作七部,主持國家自然科學基金、國家重點領(lǐng)域項目課題等科研項目20余項。

  課題組主頁https://faculty.dlut.edu.cn/taosy/zh_CN/index.htm


劉文東 大連理工大學

  劉文東,大連理工大學副教授。先后師從吉林大學楊柏教授,德國馬克斯-普朗克聚合物研究所Hans-Jürgen Butt教授,主要研究方向為界面結(jié)構(gòu)介導的可控粘附與組裝。迄今在ACS Nano,Adv. Mater.,Adv. Funct. Mater., Nano Res.等學術(shù)期刊共發(fā)表論文40余篇,參與撰寫英文專著4章節(jié),主持各類科研項目4項;同時,受邀為ACS Nano,Adv. Funct. Mater., Adv. Sci., J. Colloid Interface Sci., ACS Appl. Nano Mater., J. Phys. CHem., Adv. Optical Mater., Adv. Mater. Interfaces等期刊審稿。

  課題組主頁https://www.x-mol.com/groups/wendong-liu


  原文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.4c15025

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(責任編輯:xu)
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