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天科大侯慶喜/王漢敏連發(fā) Compos. Part B/JCIS：木質(zhì)素基功能性復(fù)合材料研究進(jìn)展

2025-01-23 來(lái)源：高分子科技

近日，天津科技大學(xué)侯慶喜教授、王漢敏副教授等人分別以The booming lignin-derived functional composites/nanocomposites和Lignin reinforced eco-friendly and functional nanoarchitectonics materials with tailored interfacial barrier performance為題在《Composites Part B: Engineering》和《Journal of Colloid And Interface Science》上發(fā)表了兩篇最新綜述論文。分別介紹如下：

在全球積極尋求可持續(xù)綠色材料的背景下，木質(zhì)素基功能性復(fù)合材料（LFCs）蓬勃發(fā)展，并逐漸成為生物質(zhì)基環(huán)保功能材料的研究熱點(diǎn)之一。近年來(lái)，LFCs被廣泛開(kāi)發(fā)和利用，在不同領(lǐng)域中的應(yīng)用受到越來(lái)越多的關(guān)注，尤其是其優(yōu)異的環(huán)保性和可持續(xù)性，以及良好的經(jīng)濟(jì)性等特性，使其與低碳、可持續(xù)和循環(huán)經(jīng)濟(jì)的理念不謀而合，并且展現(xiàn)出極具潛力的應(yīng)用前景。

基于此，天津科技大學(xué)侯慶喜教授團(tuán)隊(duì)與大連工業(yè)大學(xué)孫潤(rùn)倉(cāng)教授團(tuán)隊(duì)合作，對(duì)近年來(lái)木質(zhì)素基功能復(fù)合材料的研究進(jìn)展進(jìn)行了系統(tǒng)地總結(jié)和展望。該工作以題為“The booming lignin-derived functional composites/nanocomposites”發(fā)表在國(guó)際學(xué)術(shù)期刊《Composites Part B: Engineering》上，文章第一作者為天津科技大學(xué)碩士生袁璐璐，天津科技大學(xué)侯慶喜教授、王漢敏副教授和大連工業(yè)大學(xué)孫潤(rùn)倉(cāng)教授為通訊作者。

1. 木質(zhì)素大分子結(jié)構(gòu)與性質(zhì)

木質(zhì)素是一種富碳生物聚合物，具有復(fù)雜的無(wú)定形網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，其主要由愈創(chuàng)木基（G）、紫丁香基（S）和對(duì)羥基苯基（H）三種基本單元通過(guò)碳碳鍵和醚鍵連接而成。其結(jié)構(gòu)和組成因植物種類(lèi)及加工方法而異，木質(zhì)素分子結(jié)構(gòu)中含有豐富的活性官能團(tuán)如甲氧基、羥基、羧基和共軛雙鍵等，具有優(yōu)異反應(yīng)活性，同時(shí)具有抗氧化、抗菌、紫外吸收和高熱穩(wěn)定性等功能特性，為其在不同功能性復(fù)合材料制備和應(yīng)用中提供了可能。工業(yè)木質(zhì)素來(lái)源廣泛，包括硫酸鹽木質(zhì)素、木質(zhì)素磺酸鹽、堿木質(zhì)素和有機(jī)溶劑木質(zhì)素，它們各自具有不同的分子結(jié)構(gòu)特點(diǎn)和性質(zhì)，在不同的應(yīng)用場(chǎng)景中發(fā)揮著重要作用。

圖1.不同原料中木質(zhì)素的基本結(jié)構(gòu)和組成，以及不同木質(zhì)素基功能復(fù)合材料

2. 3D打印材料

木質(zhì)素及其衍生物可通過(guò)熔融沉積成型（FFF）、直接墨水書(shū)寫(xiě)（DIW）、光固化立體光刻（SLA）/數(shù)字光處理（DLP）和選擇性激光燒結(jié)（SLS）等技術(shù)制備3D打印復(fù)合材料。將木質(zhì)素與熱塑性材料或彈性體共混，可以調(diào)節(jié)復(fù)合材料的流變性能和層間附著力，提高打印性能。木質(zhì)素基3D打印復(fù)合材料在藝術(shù)品裝飾、生物活性材料、碳材料和工程支架等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。

圖2.木質(zhì)素3D打印材料制備技術(shù)及應(yīng)用

3. 微納米復(fù)合材料

木質(zhì)素納米顆粒（LNPs）因其良好的分散性和穩(wěn)定性，在生物醫(yī)學(xué)和工業(yè)領(lǐng)域表現(xiàn)出優(yōu)異的應(yīng)用前景。例如，木質(zhì)素-銀納米顆粒對(duì)多種細(xì)菌有顯著抑制作用；作為紫外線(xiàn)阻隔劑，能有效吸收紫外線(xiàn)，保護(hù)人體健康；在藥物遞送領(lǐng)域，其pH響應(yīng)特性可以實(shí)現(xiàn)藥物的精準(zhǔn)釋放，提高治療效果；此外，LNPs還可應(yīng)用于光子材料、超疏水材料、油水分離和阻燃等領(lǐng)域，為解決實(shí)際問(wèn)題提供了可行方案。

圖3. 木質(zhì)素微納米材料在抗菌/抗氧化/抗紫外、藥物輸送及光子材料中的應(yīng)用

4. 凝膠材料

水凝膠具有三維交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，兼具優(yōu)異的保水性、柔韌性和自愈合能力。可以通過(guò)自由基聚合、動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵和氫鍵相互作用等方法制備而成，加入木質(zhì)素可有效改善傳統(tǒng)水凝膠的機(jī)械性能，構(gòu)筑多種功能性的木質(zhì)素基凝膠材料。在傷口敷料方面，木質(zhì)素基水凝膠表現(xiàn)出良好的粘附性、生物相容性和抗菌性能；作為吸附材料，對(duì)重金屬離子和有機(jī)染料有較強(qiáng)的吸附能力；在柔性傳感器領(lǐng)域，能夠響應(yīng)多種環(huán)境刺激，實(shí)現(xiàn)對(duì)人體關(guān)節(jié)運(yùn)動(dòng)的精準(zhǔn)監(jiān)測(cè)。

圖4.木質(zhì)素水凝膠在傷口敷料、吸附及傳感領(lǐng)域的應(yīng)用

5. 可降解功能材料

采用溶劑澆鑄或熔融擠出等方法，將木質(zhì)素與纖維素、殼聚糖、聚己二酸對(duì)苯二甲酸丁二醇酯（PBAT）等可生物降解聚合物復(fù)合，可以制備出具有疏水、紫外線(xiàn)屏蔽、抗菌和抗沖擊性能的功能復(fù)合膜材料。這些膜材料在綠色包裝和農(nóng)業(yè)地膜等領(lǐng)域展現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景，有效減少了傳統(tǒng)塑料對(duì)環(huán)境的危害，推動(dòng)可持續(xù)工農(nóng)業(yè)的發(fā)展。

圖5.木質(zhì)素功能膜在包裝保鮮等領(lǐng)域的應(yīng)用

盡管LFCs的發(fā)展取得了顯著進(jìn)展，但仍面臨一些挑戰(zhàn)。例如，木質(zhì)素在聚合物基體中的分散性和相容性較差，限制了材料性能的提升；復(fù)合材料在自然和水環(huán)境中的降解循環(huán)評(píng)估缺乏等。未來(lái)，LFCs在功能導(dǎo)向材料的構(gòu)建等方面具有重要的發(fā)展潛力，通過(guò)多學(xué)科交叉有望充分發(fā)揮木質(zhì)素的潛力，進(jìn)一步推動(dòng)綠色生物基材料的蓬勃發(fā)展。

此外，木質(zhì)素獨(dú)特的化學(xué)結(jié)構(gòu)和物化特性使得其復(fù)合膜材料具有多重阻隔性能，為功能性生物質(zhì)基復(fù)合材料的制備和導(dǎo)向應(yīng)用提供多種選擇。

基于此，天津科技大學(xué)侯慶喜教授團(tuán)隊(duì)從木質(zhì)素基復(fù)合材料的界面多重阻隔性能角度出發(fā)，對(duì)該類(lèi)環(huán)保型功能復(fù)合材料進(jìn)行了系統(tǒng)地總結(jié)。該工作以題為“Lignin reinforced eco-friendly and functional nanoarchitectonics materials with tailored interfacial barrier performance”發(fā)表在國(guó)際學(xué)術(shù)期刊《Journal of Colloid And Interface Science》上，天津科技大學(xué)碩士生韓忠偉為文章第一作者，天津科技大學(xué)侯慶喜教授和王漢敏副教授為通訊作者。

該工作首先簡(jiǎn)要介紹了木質(zhì)素不同來(lái)源和分離方法的結(jié)構(gòu)多樣性以及木質(zhì)素的結(jié)構(gòu)改性策略。然后，列舉了木質(zhì)素基復(fù)合材料的多重阻隔性能，并詳細(xì)闡述了基于不同聚合物基體系統(tǒng)的不同復(fù)合材料的制備方法。在應(yīng)用方面，總結(jié)了木質(zhì)素基復(fù)合材料在氧氣阻隔、水蒸氣阻隔、紫外線(xiàn)阻隔、阻燃和抗菌應(yīng)用中的多方面阻隔性能。這些功能性阻隔材料可以廣泛應(yīng)用于食品/藥品包裝、農(nóng)業(yè)保護(hù)、建筑等領(lǐng)域，為具有高阻隔性能要求的可持續(xù)材料提供了極佳的選擇。最后，提出了木質(zhì)素基阻隔材料面臨的主要挑戰(zhàn)和未來(lái)的發(fā)展方向，圖1為本工作的主要內(nèi)容。

圖1. 本綜述的內(nèi)容框架。

為了更好地利用木質(zhì)素，研究者們采用多種方法對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)控。其中，化學(xué)改性方法，例如通過(guò)酚化、醚化、鹵化等反應(yīng)，可以改變木質(zhì)素的分子結(jié)構(gòu)，提高其加工性能；生物處理利用微生物或酶，可以選擇性地修飾木質(zhì)素結(jié)構(gòu)；有機(jī)溶劑/膜分級(jí)則根據(jù)木質(zhì)素的分子量和功能基團(tuán)富集程度進(jìn)行分級(jí)，最終獲得具有特定性能的木質(zhì)素組分（圖2）。

圖2. 木質(zhì)素結(jié)構(gòu)調(diào)控的不同策略

木質(zhì)素與不同聚合物體系可制備出具有各種優(yōu)異性能的復(fù)合材料，例如，纖維素、淀粉、殼聚糖和聚酯基材料等。在包裝領(lǐng)域，木質(zhì)素基復(fù)合材料良好的氧阻隔性能可防止食品氧化變質(zhì)，延長(zhǎng)保質(zhì)期；優(yōu)異的水蒸氣阻隔性能可防止產(chǎn)品受潮，保持品質(zhì)；顯著的紫外線(xiàn)阻隔性能可保護(hù)產(chǎn)品免受紫外線(xiàn)傷害。在農(nóng)業(yè)保護(hù)方面，木質(zhì)素基紫外線(xiàn)阻隔膜材料可作為農(nóng)業(yè)覆蓋膜，減少紫外線(xiàn)對(duì)作物的傷害，促進(jìn)作物生長(zhǎng)。此外，在建筑、電子設(shè)備保護(hù)等領(lǐng)域，木質(zhì)素基復(fù)合材料也發(fā)揮著重要作用。