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  近日，《自然·通訊》（Nature Communications）雜志發(fā)表了華中科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院譚必恩教授、王靖宇副教授等研究團(tuán)隊(duì)的研究成果：《可見光驅(qū)動(dòng)CO2轉(zhuǎn)化的多孔超交聯(lián)聚合物-TiO2-石墨烯復(fù)合光催化材料》（Porous hypercrosslinked polymer-TiO2-graphene composite photocatalysts for visible-light-driven CO2conversion）。華中科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院博士后王紹磊、2015級(jí)碩士生許民為論文并列第一作者，譚必恩教授、王靖宇副教授是論文的共同通訊作者，華中科技大學(xué)是唯一通訊單位。論文作者還包括華中科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院的李濤教授、2014級(jí)博士生張承昕，武漢大學(xué)彭天右教授，巴基斯坦拉合爾管理科學(xué)大學(xué)Irshad Hussain教授。

  利用可持續(xù)清潔能源太陽能，模擬自然界中的光合作用并通過光催化技術(shù)將“溫室氣體”CO2轉(zhuǎn)變成化學(xué)燃料的策略引起了大家越來越多的關(guān)注。在實(shí)際應(yīng)用中，半導(dǎo)體光催化劑自身比表面積較低、缺少與CO2吸附相匹配的孔隙導(dǎo)致催化劑CO2吸附性能較弱，這極大限制了材料CO2還原效率的提高。因此，為了使光催化劑達(dá)到更高的光還原CO2活性，需要材料具有更高的CO2吸附量和較短的吸附位點(diǎn)至催化位點(diǎn)擴(kuò)散距離。

  譚必恩教授與王靖宇副教授提出半導(dǎo)體光催化材料表面原位編織有機(jī)多孔聚合物材料的新思路，以常見的光催化材料TiO2-石墨烯作為研究模型，在功能化石墨烯表面原位生長出一層厚度為3-8 nm的多孔超交聯(lián)聚合物層（圖1），所得多孔超交聯(lián)聚合物-TiO2-石墨烯（HCP-TiO2-FG）新型光催化材料的比表面積高達(dá)988 m2g-1，具有較高的CO2吸附量和吸附位點(diǎn)至催化位點(diǎn)的較短擴(kuò)散距離，從而有利于CO2分子吸附并富集在聚合物網(wǎng)絡(luò)內(nèi)的TiO2光催化劑表面以進(jìn)行催化轉(zhuǎn)化。

圖1：多孔超交聯(lián)聚合物-TiO2-石墨烯（HCP-TiO2-FG）復(fù)合光催化材料的構(gòu)筑策略示意圖，(I)TiO2-G重氮功能化，(II)TiO2-FG表面原位編織多孔有機(jī)聚合物材料，右上角為復(fù)合結(jié)構(gòu)的放大剖面圖。

  此外，多孔超交聯(lián)聚合物層具有寬光吸收范圍促進(jìn)復(fù)合材料的光吸收范圍擴(kuò)展至可見光范圍。這些因素促使HCP-TiO2-FG催化劑在沒有金屬助催化劑和犧牲劑存在下實(shí)現(xiàn)了氣-固相體系高效催化CO2還原，還原產(chǎn)物CH4產(chǎn)率為27.62μmol g-1h-1、CO的產(chǎn)率為21.63μmol g-1h-1；催化劑消耗電子數(shù)為264μmol g-1h-1，CH4的電子選擇性高達(dá)83.7%（圖2）。該研究的光催化CO2轉(zhuǎn)化效率是近年來類似反應(yīng)條件測(cè)試結(jié)果的最高值。

圖2：光催化劑的CO2還原效率、光學(xué)與光電性質(zhì)以及電荷遷移機(jī)制�？梢姽猓é恕�420 nm）照射下的CH4（a）和CO（b）的生成速率圖，（c）光催化CO2轉(zhuǎn)化5h的平均效率圖，（d）紫外-可見-近紅外吸收光譜，（e）可見光（λ≥420 nm）定時(shí)開關(guān)記錄的光電流信號(hào)，（e）可見光（λ≥420 nm）照射下多孔HCP-TiO2-FG復(fù)合光催化材料的電荷分離與遷移機(jī)制。

  該工作得到了國家自然科學(xué)基金（NSFC）、國家重點(diǎn)研發(fā)國際科技合作專項(xiàng)（ISTCP）、華中科技大學(xué)自主創(chuàng)新基金-交叉學(xué)科重點(diǎn)項(xiàng)目、博士后面上基金以及中央高�；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)等資助。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-08651-x