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  10月11日，西工大理學(xué)院陳凱杰教授團(tuán)隊(duì)在《科學(xué)（Science）》雜志上發(fā)表研究論文“Synergistic sorbent separation for one-step ethylene purification from a four-component mixture”（Science, 2019, 366, 241-246）。此項(xiàng)研究在國際上首次利用三種金屬有機(jī)框架材料（MOFs）協(xié)同吸附，實(shí)現(xiàn)了在四組份混合氣體條件下，一步分離制備高純度乙烯。這項(xiàng)研究成果將為復(fù)雜工業(yè)分離體系下綠色低能耗工藝的研發(fā)提供一種全新的設(shè)計思路。

“一步到位”提純乙烯

  乙烯的高純制備在初級化工原料生產(chǎn)中有著舉足輕重的作用，傳統(tǒng)的乙烯分離方法步驟繁瑣、能耗較高。乙烯與乙炔、乙烷、二氧化碳等氣體的物化特性十分相似，提純過程需要三步工藝——需使用堿性池分離二氧化碳；用貴金屬催化劑在高溫高壓條件下將乙炔轉(zhuǎn)化成乙烯或乙烷；而乙烯和乙烷兩種氣體的純化分離仍依賴于分步蒸餾工藝，即利用不同組份的沸點(diǎn)不同，控制其分步流出分離塔并收集。這樣的分離工藝步驟繁多、成本較高且能耗高。如何用更加節(jié)能高效的方式，實(shí)現(xiàn)乙烯的分離和純化呢？

  陳凱杰教授（第一作者和共同通訊作者），聯(lián)合愛爾蘭利莫瑞克大學(xué)Mike Zaworotko教授（共同通訊作者）、利莫瑞克大學(xué)David G. Madden博士（共同第一作者）和美國南佛羅里達(dá)大學(xué)Brian Space教授科研團(tuán)隊(duì)（論文主要合作者），首次實(shí)現(xiàn)了在四組份體系下乙烯的一步高效分離制備。其中，西工大為論文第一單位。該論文利用三種高性能超微孔金屬有機(jī)框架材料（MOFs）之間的協(xié)同作用，實(shí)現(xiàn)了高純度乙烯在四組份混合體系下的一步分離制備。該研究發(fā)現(xiàn)，通過有效地串聯(lián)三種MOF材料在單一吸附柱內(nèi)，能夠分別將乙炔，乙烷和二氧化碳依次高效地去除，從而在吸附柱尾端實(shí)現(xiàn)高純度乙烯（>99.9%）的一步分離收集。這一物理吸附分離工藝在常溫條件下就可進(jìn)行，可大大降低乙烯分離工藝所需能耗。

  同時，該成果從分子尺度上，利用分子模擬手段對體系內(nèi)四種氣體分子與三種MOF材料的微觀作用機(jī)理進(jìn)行了闡釋，從而詳細(xì)地剖析了三種吸附材料對不同氣體選擇性吸附的本因。其中，SIFSIX-3-Ni由于其特殊的結(jié)構(gòu)特征能夠?qū)Χ趸挤肿訉?shí)現(xiàn)強(qiáng)作用力的四齒螯合，從而對其具有最高的吸附選擇性；TIFSIX-2-Cu-i對乙炔分子能夠?qū)崿F(xiàn)牢固的直線型雙氫鍵束縛，從而對乙炔有著最強(qiáng)的吸附作用力；Zn-atz-ipa則因其獨(dú)特的孔道結(jié)構(gòu)，能夠?qū)凶疃鄽湓拥囊彝榉肿有纬啥嘀厝鯕滏I作用，從而對乙烷分子有著最高的吸附選擇性。結(jié)合其三者的優(yōu)勢，最終實(shí)現(xiàn)了乙烯氣體的一步分離制備。文章還對該串聯(lián)吸附柱的低能耗再生性能進(jìn)行了研究，證明其在60度下活化一個小時就能完成材料的再生。

“難分難解”的四種氣體

三種MOF材料協(xié)同作用，一步分離制備乙烯

  乙烯、乙炔、乙烷和二氧化碳四種氣體，在化工原料生產(chǎn)中經(jīng)常結(jié)伴而行。想要實(shí)現(xiàn)乙烯的一步分離制備，就要使特定的“多孔MOF材料”選擇性地同時捕獲其他三種氣體，只有乙烯不被吸附，從而單獨(dú)分離出來。這樣的道理非常簡單，實(shí)踐起來卻絕非易事。

三種吸附材料的微觀結(jié)構(gòu)與單組分氣體吸附數(shù)據(jù)

  提到“多孔材料”，我們會聯(lián)想到生活中常見的海綿。不過陳凱杰團(tuán)隊(duì)所使用的“多孔材料”是金屬-有機(jī)框架材料(Metal-Organic Frameworks)，即由金屬離子和有機(jī)小分子通過配位鍵連接形成的原子三維有序排布的多孔晶體材料。該類材料中孔道大小通常小于2 納米。事實(shí)上，乙烯的分子尺寸在四種氣體中并不是最大或最小，從分子尺寸角度想到的“分子篩”辦法行不通。從分子作用力的角度思考，如果乙烯分子的四極矩在四種氣體中最大或最小，就傾向于和多孔材料之間形成最強(qiáng)或最弱的吸附力，也是一個分離乙烯的思路，但乙烯的分子四極矩恰恰也處于中間。正因?yàn)橐蚁┓肿铀臉O矩和尺寸都居中的特性，以往的研究大多都聚焦在兩種氣體中分離乙烯，極少數(shù)研究實(shí)現(xiàn)了三種氣體中的乙烯提純。因?yàn)槊吭黾右环N氣體，想要一步分離制備乙烯的難度就大得多。

四種氣體在三種MOF材料內(nèi)的吸附位點(diǎn)表征

  如果使用一種材料無法一步將乙烯從四種氣體中過濾出來，那么能否使用對特定氣體有最強(qiáng)吸附力的三種材料，分別來捕獲掉乙炔、乙烷、二氧化碳？只要乙烯在這三種材料中都不被吸附，那么乙烯就會最先從吸附柱末端流出富集。

  這個“腦洞大開”的設(shè)想最終成為了現(xiàn)實(shí)。陳凱杰團(tuán)隊(duì)通過長時間的探索與驗(yàn)證，終于選定了三種具有特異性孔道結(jié)構(gòu)的MOF材料。每種材料都能優(yōu)先吸附自己“喜歡”的一種氣體。這樣再把這三種吸附材料以串聯(lián)的形式裝填進(jìn)單一吸附柱中，并最終實(shí)現(xiàn)了乙烯的一步分離純化。這種串聯(lián)式的吸附柱裝填方式，相較于串聯(lián)排布三個吸附柱，能夠有望在未來的工業(yè)應(yīng)用中大大降低分離裝置的尺寸和樣品活化程序。

“85后教授”并非一路坦途

  談到當(dāng)時選擇回國加入西工大，他講到“我出國的時候就想好，一定會回國。也許是受軍人出身的爸爸影響，當(dāng)時就覺得學(xué)成后應(yīng)該回報培養(yǎng)自己的國家�！标惤淌诘呐畠寒�(dāng)時在愛爾蘭出生，他沒加思索地為女兒選擇了中國國籍。陳教授說道，“西工大是一所有家國情懷的高校，有擔(dān)當(dāng)，有精神，是個可以踏踏實(shí)實(shí)干事，施展抱負(fù)的地方�！�

  自入職西工大以來，陳凱杰得到學(xué)校和學(xué)院政策的大力支持，在團(tuán)隊(duì)的共同努力下開展此項(xiàng)研究，論文的主要合作作者還包括西工大孔杰教授和張秋禹教授。近年來，學(xué)校高度重視基礎(chǔ)研究發(fā)展，在學(xué)校黨委的領(lǐng)導(dǎo)下通過頂層設(shè)計和統(tǒng)籌規(guī)劃，優(yōu)化學(xué)科和重大研究方向布局，設(shè)立并實(shí)施了 “3-10”重大科技計劃，高強(qiáng)度支持重大原創(chuàng)性研究，基礎(chǔ)研究逐步取得了突破性的進(jìn)展。此項(xiàng)研究得到了“3-10”（10個重大科技問題、10個新興交叉方向、10個學(xué)科點(diǎn)）重大科技項(xiàng)目，國家自然科學(xué)基金委，青年千人等項(xiàng)目的資助。

串聯(lián)式排列吸附柱與競爭性氣體吸附數(shù)據(jù)

  這位在國際頂級學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表論文的西工大青年教師，是一名1986年出生的年輕教授。但這卻不是一個天才一路頂著光環(huán)走來的故事，你會發(fā)現(xiàn)科研和成長的道路永遠(yuǎn)不是一片坦途。

  陳凱杰教授提及，自己當(dāng)年在中山大學(xué)進(jìn)行博士階段學(xué)習(xí)時，也曾遇到科研瓶頸，在發(fā)表成果方面并不能讓自己滿意。當(dāng)時他面臨一個艱難的選擇，是放棄科研這條路，還是再給自己一個機(jī)會？

  當(dāng)時的他想再努力一把，覺得自己當(dāng)下取得的成績雖然并不如意，但卻也感到自己已經(jīng)在導(dǎo)師陳小明院士課題組打下了扎實(shí)的科研基礎(chǔ)和能力，總覺得未來會有屬于自己的機(jī)會。最終，他選擇了去國外深造，在愛爾蘭利莫瑞克大學(xué)從事博士后研究�！拔液軕c幸做了這個決定，沒有放棄。我經(jīng)常和博士生們講，你們現(xiàn)在發(fā)的文章比我當(dāng)初發(fā)得好多了，要堅(jiān)持。”

  作為一名化學(xué)研究者，他曾經(jīng)歷過許多次失敗，不過其中一次“幸�！钡氖s讓他記憶猶新。在愛爾蘭利莫瑞克大學(xué)博士后期間，滿懷希望地期待自己合成的一個MOF材料能夠?qū)崿F(xiàn)乙炔和乙烯分子的完全篩分�？山Y(jié)果出來發(fā)現(xiàn)兩種氣體都輕松地被材料所吸附。當(dāng)時看到這樣的數(shù)據(jù)，失望油然而生。在仔細(xì)查看數(shù)據(jù)后，他驚喜地發(fā)現(xiàn)，相比于常規(guī)多孔材料，這個材料對乙炔的吸附作用力要明顯強(qiáng)一些。他很好奇是什么原因?qū)е铝诉@樣的現(xiàn)象？順著這樣的思路，他對體系進(jìn)行了大量的優(yōu)化和深入挖掘，并最終將此研究成果順利發(fā)表�！氨３趾闷妫⒅丶�(xì)節(jié)，貴在堅(jiān)持，當(dāng)你在一個領(lǐng)域深耕多年卻看不到前路的時候，可能成功已經(jīng)在下一個路口等你�！�

  談到未來的規(guī)劃，陳教授希望將這項(xiàng)研究拓展到能源化工領(lǐng)域內(nèi)其它多種能源化工原料單體的分離純化工藝中。同時，也要努力實(shí)現(xiàn)材料的低成本化，模擬更加復(fù)雜的工業(yè)分離體系，讓成果有機(jī)會從實(shí)驗(yàn)室走出來，更好地服務(wù)于現(xiàn)實(shí)生活。另一方面，他也希望能進(jìn)一步從微觀尺度理解分子和多孔材料作用的深層機(jī)理，為指導(dǎo)和設(shè)計更高性能多孔材料提供依據(jù)，探索更多能源領(lǐng)域中的化工難題和瓶頸問題，積極服務(wù)國家重大戰(zhàn)略需求。

  論文鏈接：https://science.sciencemag.org/content/366/6462/241