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  離子熱電 (i-TE) 材料因其遠(yuǎn)大于電子熱電 (e-TE) 材料的熱電勢（或Seebeck系數(shù)）而受到廣泛關(guān)注。迄今為止，報(bào)道的p型離子熱電材料的最大熱電勢為 + 34.5 mV/K。然而，很少有高質(zhì)量的n型離子熱電材料（絕對熱電勢> 10 mV/K）的報(bào)道，這對n型離子熱電材料的發(fā)展和超靈敏離子熱電堆的設(shè)計(jì)產(chǎn)生了較大的限制。電解質(zhì)陰離子和陽離子之間的熱泳遷移率差異是最大化熱產(chǎn)生電信號(hào)的關(guān)鍵，這主要是通過離子與聚合物網(wǎng)絡(luò)的相互作用來實(shí)現(xiàn)的。具體而言，基于無機(jī)電解質(zhì)與弱聚電解質(zhì)網(wǎng)絡(luò)的相互作用和離子液體電解質(zhì)與電中性聚合物網(wǎng)絡(luò)的偶極相互作用，均已應(yīng)用于高性能p型離子熱電材料的設(shè)計(jì)。令人擔(dān)憂的是，作為離子與聚合物網(wǎng)絡(luò)之間典型的相互作用，配位理論在離子熱電材料中的應(yīng)用還從未見報(bào)道。

  有鑒于此，南方科技大學(xué)電子與電氣工程系王太宏教授課題組展示了通過協(xié)同配位和水合相互作用獲得的具有巨大負(fù)熱電勢的離子水凝膠熱電材料。由聚乙烯醇和氫氧化鈉制成的離子水凝膠是通過簡單的干退火工藝制備的，并且表現(xiàn)出高達(dá) -37.61 mV/K的熱電勢，對于電子和離子導(dǎo)體來說，這是一個(gè)較高的絕對熱電勢。并且，這種離子水凝膠具有一系列潛在應(yīng)用，包括超靈敏離子熱電堆的設(shè)計(jì)、溫度傳感和低品味熱能收集。

  固體無機(jī)電解質(zhì)的分子動(dòng)力學(xué)模擬指出，路易斯堿性聚合物由于與陽離子基團(tuán)之間的強(qiáng)配位作用，有利于緩慢的陽離子和快速的陰離子擴(kuò)散，這是設(shè)計(jì)n型i-TE材料的必要信號(hào)。此外，最近的報(bào)道還表明，通過 -OH (PVA) 與陽離子之間的配位相互作用，將 NaOH 或 NaCl 等無機(jī)電解質(zhì)加入到聚乙烯醇 (PVA) 固體薄膜中會(huì)引起陽離子/陰離子離解，從而改善 PVA 共混物的摩擦電特性。然而，NaOH在固體聚合物網(wǎng)絡(luò)中的熱泳遷移率遠(yuǎn)低于有機(jī)離子液體電解質(zhì)，這就是為什么含有無機(jī)電解質(zhì)的熱電材料通常分散在高介電常數(shù)的水凝膠相或較低T_g (玻璃化轉(zhuǎn)變溫度)的液體有機(jī)溶劑中的原因。顯然，對于無機(jī)離子的熱擴(kuò)散，水合相互作用和配位相互作用是一對競爭關(guān)系。其中，具有挑戰(zhàn)性的工作是如何在水凝膠中建立穩(wěn)定的聚合物-離子配位結(jié)構(gòu)。因?yàn)闊o機(jī)離子的配位結(jié)構(gòu)很可能被離子水合過程破壞。

  由于水溶性、可降解性和生物相容性，PVA 被廣泛應(yīng)用于生物醫(yī)用水凝膠領(lǐng)域。作者注意到，通過 100 ℃ 的高溫干退火工藝，可以在完全溶脹的 PVA 水凝膠中制造一定數(shù)量的“永久性”PVA 晶體。如果陽離子的配位結(jié)構(gòu)可以交織在穩(wěn)定的結(jié)晶PVA中，那么可以利用PVA晶疇的抗水溶脹性來實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的陽離子-PVA配位關(guān)系。也就是說，作者初步推斷 PVA 水凝膠可能采用更高溫度的干退火工藝，同時(shí)實(shí)現(xiàn)結(jié)晶 PVA 和穩(wěn)定的 PVA-陽離子配位相互作用。具體而言，他們推測穩(wěn)定的 PVA 晶域可以在“錨定 Na⁺ -PVA 配位結(jié)構(gòu)并穩(wěn)定存在于水凝膠中”發(fā)揮重要作用。

圖 1 具有協(xié)同配位和水合作用的 PVA 和 NaOH 離子水凝膠的設(shè)計(jì)原理。

圖 2. PVA 水凝膠中結(jié)晶域的表征。

圖 3. PVA 水凝膠的熱電特性。

圖 4. 配位和水合相互作用的機(jī)理。

圖 5. 不同濃度 NaOH 的 PVA 水凝膠的熱電特性

  該工作以 Giant negative thermopower of ionic hydrogel by synergistic coordination and hydration interactions為題發(fā)表在11月24日出版的Science Advances上 (DOI: 10.1126/sciadv.abi7233)。南方科技大學(xué)電子與電氣工程系博士生陳彬、碩士生陳倩玲和博后肖松華為該論文共同第一作者，王太宏教授為通訊作者。

  原文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abi7233