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  近年來，以離子為載流子的塞貝克效應為開發(fā)高性能熱電器件開辟了全新途徑，然而，當前已報道的離子熱電材料依然受到各種因素限制，存在一些難以克服的瓶頸：離子熱電材料多以含有水溶液的凝膠為主，液體容易蒸發(fā)或泄漏，導致其穩(wěn)定性欠佳，且離子熱電材料以P型為主，可選擇的N型材料種類非常有限。目前尚缺乏針對全固態(tài)聚合物離子型熱電材料P-N型轉(zhuǎn)換的普適性機理，選擇性調(diào)控特定離子在全固態(tài)聚合物中的熱輸運過程異常困難，因此極大地限制了離子熱電的實際應用。

  清華大學航院張興教授/馬維剛副教授課題組和香港科技大學黃寶陵副教授課題組合作提出了選擇性調(diào)控全固態(tài)離子熱電P/N型的機制和實現(xiàn)了寬調(diào)控范圍，并開發(fā)出優(yōu)異響應特性的無接觸式熱傳感器。

  研究團隊首先設計和開發(fā)出具有高塞貝克系數(shù)的P型（20 mV K^-1）全固態(tài)柔性離子熱電復合材料（PVDF-HFP/NaTFSI/PC）并且具有良好的機械強度和穩(wěn)定性。通過引入強電負性三(五氟苯基)硼烷（TPFPB）分子，有效地抑制了陽離子在聚合物中的輸運，成功將該P型復合材料轉(zhuǎn)換至N型，塞貝克系數(shù)可調(diào)控至-6 mV K^-1。通過傅里葉變換紅外和拉曼光譜等實驗表征并結(jié)合分子動力學模擬，研究人員系統(tǒng)研究了不同離子濃度、濕度對離子熱電性能關(guān)鍵參數(shù)的影響及其耦合關(guān)系，發(fā)現(xiàn)材料的P/N型屬性與陰、陽離子產(chǎn)生的伊士曼熵變絕對值具有緊密聯(lián)系，當陽離子產(chǎn)生的熵變值高于陰離子時，復合材料表現(xiàn)為P型，反之為N型。對揭示全固態(tài)聚合物離子熱電材料P-N型轉(zhuǎn)換的物理機制具有重要意義。

  此外，研究人員開發(fā)了基于離子熱電效應的無接觸式自供電熱智能探測器，在較寬的光、熱刺激范圍內(nèi)展現(xiàn)出優(yōu)異的響應特性、可重復性和高靈敏度。同時，研究人員開發(fā)出由13對P-N熱電臂組成的平面式熱傳感器，該傳感器在10K溫差下可產(chǎn)生2.5V電壓且具備高穩(wěn)定性。

  該研究對離子熱電關(guān)鍵參數(shù)調(diào)控和新型離子熱電材料開發(fā)具有重要的指導意義，為基于離子熱電效應的器件設計與開發(fā)提供了新范式。相關(guān)成果以“Selectively Tuning Ionic Thermopower in All-Solid-State Flexible Polymer Composites for Thermal Sensing”為題，于2022年1月11日在線發(fā)表在Nature Communications期刊上。

研究亮點

  1、 采用基于PVDF-HFP的疏水性聚合物框架，利用Na⁺陽離子和TFSI^-陰離子傳質(zhì)差和離子與聚合物產(chǎn)生的相互作用，開發(fā)出高塞貝克系數(shù)的全固態(tài)P型離子熱電材料。

  2、 利用摻雜含有強電負性的分子，有效限制住陽離子在聚合物中的傳輸，將P型轉(zhuǎn)換為陰離子主導輸運的N型材料。通過分子動力學模擬計算，進一步揭示了陰、陽離子在熱輸運過程中產(chǎn)生的熵變對P/N型轉(zhuǎn)換的影響機制，對于聚合物P/N型轉(zhuǎn)換具有重要指導意義。

  3、 在實際器件開發(fā)應用中，相對于液體材料，該報道的全固態(tài)離子熱電材料的塞貝克系數(shù)具有更寬的調(diào)控范圍，而且材料具有更高的機械穩(wěn)定性和柔性，解決了傳統(tǒng)液態(tài)材料易揮發(fā)、難封裝的問題；并且適用于高真空環(huán)境，實現(xiàn)與半導體工藝匹配結(jié)合，有望開發(fā)出下一代高性能離子熱電的集成器件及系統(tǒng)。

圖1  P型全固態(tài)離子熱電材料熱電性能。（a）P型材料離子傳輸示意圖，（b）電壓隨溫度變化響應圖，（c）塞貝克系數(shù)和熱導率隨離子質(zhì)量分數(shù)變化圖，（d）離子電導率和熱電優(yōu)值ZT隨離子質(zhì)量分數(shù)變化圖。

圖2  P型全固態(tài)離子熱電材料性能的表征及分析。（a）不同組分P型材料的傅里葉變換紅外吸收光譜圖，（b）PhNP-30, -50, -80樣品的RDF圖，（c）陰、陽離子在不同溫度下產(chǎn)生的熵變值，（d）不同組分P型材料拉曼光譜圖，（e）不同組分P型材料陰、陽離子熱擴散系數(shù)計算圖，（f）離子-聚合物間相互作用的RDF圖，（g）PhNP-30, -50, -80樣品的MD模型圖。

圖3 全固態(tài)離子熱電材料P-N型轉(zhuǎn)換。（a）全固態(tài)N型材料離子傳輸示意圖，（b）電壓隨溫度變化響應圖，（c）（d）電壓差、溫度差擬合圖，（f）塞貝克系數(shù)圖，X射線光電子能譜（e）B1s和（g）F1s圖，（h）Na+離子-TPFPB間相互作用的RDF圖。

圖4  基于離子熱電效應的應用展示。 (a) 離子熱電發(fā)電機，（b）離子熱電探測器，（c）液態(tài)、凝膠和固態(tài)體系塞貝克系數(shù)調(diào)控范圍比較，（e）發(fā)電機在不同溫差下的響應結(jié)果和（e）循環(huán)性能，（d）無接觸式熱探測器在不同熱源下的響應，（h）自反饋示意圖和（i）自反饋控制圖。

  綜上所述，不同于液態(tài)材料，本工作提出了選擇性調(diào)控全固態(tài)離子熱電材料P-N型轉(zhuǎn)換的機制并實現(xiàn)了對塞貝克系數(shù)大范圍的調(diào)控（+20mV K^-1~-6mV K^-1），解決了當前缺乏有效控制全固態(tài)聚合物離子熱傳輸過程的問題；并且開發(fā)的無接觸式熱傳感器為離子熱電的應用提供了新范式。

  清華大學博士后赤騁、清華大學在職博士后、陜西科技大學副教授安盟為文章的共同第一作者。清華大學馬維剛副教授、香港科技大學黃寶陵副教授為該文章的共同通訊作者。合作者包括美國伍斯特理工學院王巖教授、張瑞寒博士，澳大利亞昆士蘭大學巴里斯·德米爾（Baris Demir）研究員等。該研究成果得到了國家自然科學基金和中國博士后科學基金等項目的資助。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-021-27885-2

作者簡介

第一作者：

赤騁，清華大學博士后，于2012年在華南理工大學獲得學士學位，分別于2015年和2019年在香港科技大學獲得研究型碩士和工學博士學位。主要從事微納尺度傳質(zhì)傳熱、離子型熱電轉(zhuǎn)換和能源存儲相關(guān)的關(guān)鍵材料和微型集成器件的研究。目前主持國家自然科學基金青年項目、博士后科學基金面上項目（一等資助）和站中特別資助等項目，發(fā)表SCI期刊收錄論文近20篇，其中包括在Nature Communications，Advanced Materials，Journal of Materials Chemistry A等期刊。

安盟，陜西科技大學副教授，碩士生導師，清華大學在職博士后，日本學術(shù)振興會JSPS Fellowship，陜西省青年科技新星。主要從事微納尺度熱能轉(zhuǎn)換與利用相關(guān)研究。在Nat. Comm., Nano Lett., Int. J. Heat Mass Tran., JMCA等期刊發(fā)表SCI論文40余篇和Elsevier出版社英文書籍2章。擔任Frontiers in Mechanical Engineering客座編輯。主持國家自然科學基金青年項目、博士后特別資助和面上項目、陜西省青年基金等基礎研究項目共7項。

通訊作者

馬維剛，清華大學副教授，分別于2006年和2012年在清華大學獲得學士和博士學位，入選國家高層次青年人才計劃。致力于微納尺度能量輸運、轉(zhuǎn)換，微納電子器件熱設計及醫(yī)工交叉研究，主持國家自然科學基金、教育部聯(lián)合研究基金等項目，作為學術(shù)骨干參加國家重點研發(fā)計劃項目、國家自然科學基金重大項目、重點項目和儀器設備專項等。共發(fā)表SCI期刊論文80余篇，受邀在國際/國內(nèi)會議做邀請報告10余次。曾獲國際傳熱傳質(zhì)中心Hartnett-Irvine Award（2018）、教育部自然科學一等獎（2018）、亞洲熱物性研究青年科學家獎（2019），擔任《Journal of Thermal Science》學科編輯，第16屆國際傳熱大會副編輯等。

黃寶陵，香港科技大學機械與航空航天工程系副教授（永久教職）。黃教授于分別于1999年和2001年在清華大學獲得學士和碩士學位。2004年赴美國密歇根大學安娜堡分校深造，并于2008年獲得博士學位。此后在加州大學伯克利分校和勞倫斯伯克利國家實驗室做博士后研究。于2010年起就職于香港科技大學。研究領(lǐng)域包括光熱轉(zhuǎn)換，納米傳熱學，能源轉(zhuǎn)換與存儲等，在相關(guān)領(lǐng)域發(fā)表SCI論文100余篇，包括以通訊作者發(fā)表在Nature Communications, Science Advances, Advanced Materials, Advanced Energy Materials, Nano Energy, Nano Letters, Physical Review B等。