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  有機(jī)光伏電池由于其輕薄、透明、柔性、易加工等特點(diǎn)，近年來(lái)得到了廣泛的關(guān)注。由聚合物給體和聚合物受體構(gòu)筑的共混體系在器件穩(wěn)定性和機(jī)械柔韌性上具有顯著優(yōu)勢(shì)，可以賦予光伏器件更優(yōu)越的形貌穩(wěn)定性、機(jī)械穩(wěn)定、光熱穩(wěn)定性，從而使得器件壽命延長(zhǎng)，滿足可穿戴及柔性可拉伸應(yīng)用。其中，活性層在應(yīng)變中能否保持高效的電荷傳輸能力和穩(wěn)定的微結(jié)構(gòu)，是構(gòu)筑高性能柔性有機(jī)光伏電池的核心問(wèn)題之一。

  天津大學(xué)材料學(xué)院葉龍教授近年來(lái)圍繞以上問(wèn)題，系統(tǒng)開展了多相多組分有機(jī)光伏薄膜力學(xué)性能的表征、調(diào)控與預(yù)測(cè)，并取得了一系列進(jìn)展（Adv. Energy Mater. 2021, 11, 2003506; Adv. Mater. 2021, 33, 2106732）。為了解決非富勒烯小分子受體的固有脆性，他們?cè)谇捌诘难芯恐刑岢隽艘环N提高聚合物:小分子共混體系拉伸性能的新方法（即引入商業(yè)化低成本的熱塑性彈性體-SEBS作為第三組分），并闡明了彈性體組分對(duì)活性層光伏性能與力學(xué)性能的影響機(jī)制。具有優(yōu)異拉伸性能的SEBS可以在保持活性層高效率的同時(shí)，大幅提高聚合物給體和非富勒烯小分子受體的共混薄膜拉伸性能。此外，葉龍教授還與山東大學(xué)高珂教授、香港科技大學(xué)顏河教授團(tuán)隊(duì)展開合作，深入分析了一些新型有機(jī)光伏共混體系的力學(xué)性能（Matter 2022, 5, 725）。

  為了建立全聚合物光伏體系力學(xué)性能的調(diào)控規(guī)律，近期葉龍教授等人全面表征了幾種具有代表性的聚合物給體（PTzBI-Si、PTVT-T、PM6和PTQ10）和經(jīng)典聚合物受體PNDI的共混體系（圖1）的力學(xué)性能、相容性和薄膜微結(jié)構(gòu)。基于一系列的薄膜結(jié)構(gòu)與力學(xué)表征，他們初步揭示了共混體系的相容性、微結(jié)構(gòu)與力學(xué)性能之間的關(guān)系，并在高效率的體系中進(jìn)行了驗(yàn)證。

圖1. 聚合物給/受體材料的分子結(jié)構(gòu)與薄膜的應(yīng)力應(yīng)變曲線。

  通過(guò)彈性體拉伸、水面拉伸、峰值力定量納米力學(xué)成像等方法對(duì)不同含量的共混薄膜進(jìn)行了表征（圖2），研究發(fā)現(xiàn)隨著PNDI含量的增加，不同共混薄膜的彈性模量變化趨勢(shì)具有顯著差異。這說(shuō)明共混薄膜的力學(xué)性能不僅與給、受體各自的力學(xué)性能有關(guān)，還受微觀形貌結(jié)構(gòu)等因素的影響。

圖2. 不同全聚合物共混薄膜的力學(xué)性能隨組分含量的變化趨勢(shì)

  在不同的給體聚合物中引入聚合物受體PNDI時(shí)，PNDI在共混膜中表現(xiàn)的聚集態(tài)結(jié)構(gòu)各不相同，例如，在PTzBI-Si和PTVT-T中更容易形成連續(xù)相。此外，通過(guò)掠入射X射線散射（GIWAXS）發(fā)現(xiàn)PTzBI-Si和PTVT-T對(duì)PNDI的結(jié)晶影響更大（圖3），更多的無(wú)定形區(qū)可以更好地提升其力學(xué)性能，這從微觀結(jié)構(gòu)上解釋了不同聚合物共混膜在力學(xué)行為上的差異。

圖3. 不同共混薄膜的GIWAXS圖樣與結(jié)構(gòu)參數(shù)信息

  為了深入探究不同聚合物共混薄膜形成多種聚集態(tài)結(jié)構(gòu)的本質(zhì)原因，作者利用熔點(diǎn)降低法研究了各種聚合物給體與PNDI的相互作用參數(shù)（χ_aa），發(fā)現(xiàn)χ_aa值為負(fù)時(shí)，聚合物共混膜的相容性較好，易于形成相互纏結(jié)的共連續(xù)相或力學(xué)性能較好的PNDI連續(xù)相。作者還發(fā)現(xiàn)這幾種聚合物共混膜的彈性模量可以分別利用Davies、Kerner以及Budiansky模型進(jìn)行預(yù)測(cè)（圖4），這為制備高可拉伸性的有機(jī)光伏薄膜提供了理論參考。

圖4. 全聚合物光伏電池中力學(xué)性能、相容性和薄膜微觀結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系

  最后，作者采用目前高效率的全聚合物共混體系PM6:PY-IT對(duì)以上研究進(jìn)行了驗(yàn)證，結(jié)果發(fā)現(xiàn)可以形成共連續(xù)結(jié)構(gòu)的PM6:PY-IT共混膜可以被Davies模型很好地預(yù)測(cè)（圖5），拓展了該構(gòu)效關(guān)系在小分子受體高分子化的聚合物受體中的適用性。該研究建立的構(gòu)效關(guān)系將為進(jìn)一步理解和調(diào)控多相多組分有機(jī)光伏薄膜的光伏性能以及力學(xué)性能提供參考。

圖5. Davies模型在高效率全聚合物體系PM6:PY-IT力學(xué)性能預(yù)測(cè)中的適用性

  相關(guān)結(jié)果以“Unraveling the Correlations between Mechanical Properties, Miscibility, and Film Microstructure in All-Polymer Photovoltaic Cells”為題發(fā)表在國(guó)際著名材料期刊《Advanced Functional Materials》。論文第一作者為天津大學(xué)材料學(xué)院的2020級(jí)博士生周康康同學(xué)，通訊作者為天津大學(xué)葉龍教授和長(zhǎng)春師范大學(xué)張有地副教授。該工作得到了天津大學(xué)耿延候教授的指導(dǎo)和幫助。研究涉及的同步輻射測(cè)試在上海同步輻射光源和北京同步輻射裝置多個(gè)線站完成。該項(xiàng)研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金和天津大學(xué)北洋學(xué)者英才計(jì)劃啟動(dòng)經(jīng)費(fèi)的大力支持。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202201781

  下載：Unraveling the Correlations between Mechanical Properties, Miscibility, and Film Microstructure in All-Polymer Photovoltaic Cells