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  高可拉伸性彈性體軟材料在柔性電子、軟體機(jī)器人和生物醫(yī)療裝置等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用前景，且與水凝膠相比，因?yàn)椴缓后w成分而更為穩(wěn)定。然而，傳統(tǒng)彈性體由線形高分子交聯(lián)形成，其可拉伸性受高分子鏈間纏結(jié)的限制，難以進(jìn)一步提高。近日，王九令博士 (現(xiàn)北京理工大學(xué)副教授) 與美國(guó)南卡羅來(lái)納大學(xué)葛挺 (Ting Ge) 教授合作，提出了基于環(huán)形高分子的高可拉伸性彈性體軟材料的設(shè)計(jì)方法，并揭示了其高可拉伸性的微觀機(jī)理。研究結(jié)果表明，環(huán)形高分子由于缺乏有效纏結(jié)且構(gòu)象緊湊，由其交聯(lián)形成的彈性體具有更高的可拉伸性和更低的剪切模量。研究工作為發(fā)展高可拉伸性軟材料提供了理論指導(dǎo)。

圖1 環(huán)形和線形高分子彈性體拉伸時(shí)應(yīng)力-應(yīng)變行為，λ為拉伸比。

圖2 環(huán)形和線形高分子彈性體的 (a) 剪切模量和 (b, c) 纏結(jié)狀態(tài)。為交聯(lián)點(diǎn)間平均長(zhǎng)度。

  為了進(jìn)一步研究高分子纏結(jié)密度與其力學(xué)性能間的關(guān)系，作者得到了環(huán)形和線形高分子彈性體的剪切模量，如圖2所示。對(duì)于線形高分子，經(jīng)典理論表明：剪切模量與交聯(lián)密度和纏結(jié)密度之和成正比，即

為交聯(lián)點(diǎn)間平均長(zhǎng)度，N_e為纏結(jié)點(diǎn)間平均長(zhǎng)度。作者的研究結(jié)果與經(jīng)典理論一致，有

；且當(dāng)

(即系統(tǒng)交聯(lián)密度趨近于0時(shí))，由于線形高分子間纏結(jié)網(wǎng)絡(luò)的存在，彈性體的模量G為有限值。對(duì)于環(huán)形高分子，也有

；而當(dāng)時(shí)，其模量趨近于0，這表明環(huán)形高分子間缺少有效纏結(jié)，其模量?jī)H由交聯(lián)密度決定。同時(shí)，環(huán)形高分子的模量明顯小于線形高分子，這意味著采用環(huán)形高分子可以使彈性體的模量降低一個(gè)量級(jí)，從而接近于人體皮膚和組織的模量。作者也通過(guò)高分子的原始路徑分析 (

  以上研究成果以“Superstretchable Elastomer from Cross-linked Ring Polymers”為題于06月09日發(fā)表在物理領(lǐng)域頂級(jí)期刊《Phys. Rev. Lett.》(2022, 128: 237801) 上。論文第一作者為王九令博士 (目前為北京理工大學(xué)副教授)，通訊作者為南卡羅來(lái)納大學(xué)葛挺教授，合作者包括卡內(nèi)基梅隆大學(xué)Thomas C. O’Connor教授，美國(guó)桑迪亞國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Gary S. Grest院士。在此之前，王九令博士與葛挺教授合作針對(duì)玻璃態(tài)環(huán)形高分子材料的塑性變形機(jī)理開(kāi)展研究，揭示了環(huán)形高分子間纏結(jié)狀態(tài)影響材料力學(xué)性能的機(jī)理，成果發(fā)表在高分子科學(xué)權(quán)威期刊《Macromolecules》(2021, 54: 7500-7511)上，并入選了2022年1月30日的凝聚態(tài)物理研討會(huì) (Journal Club for Condensed Matter Physics) 月度精選，由維也納大學(xué)Jan Smrek教授撰寫(xiě)長(zhǎng)文予以點(diǎn)評(píng) (https://doi.org/10.36471/JCCM_January_2022_03)。

  論文鏈接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.128.237801