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深圳大學(xué)張培新教授團(tuán)隊(duì) AFM：多功能MXene鍵合傳輸網(wǎng)絡(luò)嵌入固態(tài)聚合物電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)高倍率和穩(wěn)定的鋅金屬電池
2022-09-02  來(lái)源：高分子科技

  水系鋅離子電池是新興的儲(chǔ)能電池，具有高理論體積容量（5855 mAh cm-3）、低成本及本質(zhì)安全性等優(yōu)點(diǎn)。然而，由水性電解質(zhì)引發(fā)的鋅陽(yáng)極腐蝕，析氫等副反應(yīng)是影響電池電化學(xué)性能的重要原因，亟需解決。前期研究證實(shí)通過(guò)采用固態(tài)聚合物電解質(zhì)(SPE)有望解決上述問(wèn)題。值得指出的是，SPE內(nèi)部離子傳輸緩慢及不穩(wěn)定的電解質(zhì)-電極界面也阻礙了固態(tài)鋅離子電池的發(fā)展。因而，發(fā)展高性能固態(tài)鋅離子電池的前提是開(kāi)發(fā)具有高效離子傳輸及穩(wěn)定電解質(zhì)-電極界面特性的SPE材料。


  近日，深圳大學(xué)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院張培新教授團(tuán)隊(duì)提出一種多功能MXene鍵合傳輸網(wǎng)絡(luò)嵌入SPE的設(shè)計(jì)理念，以實(shí)現(xiàn)電解質(zhì)內(nèi)部高效、均勻的離子傳輸，并構(gòu)建了穩(wěn)定的電極-電解質(zhì)界面及高倍率、穩(wěn)定的鋅金屬電池。一方面，DFT計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果證實(shí)，二維MXene納米填料的引入可以提高PH/MXene SPE的熱擴(kuò)散效率和鋅離子遷移數(shù)，同時(shí)降低離子遷移勢(shì)壘。此外，由于MXene和PH聚合物鏈之間形成氫鍵網(wǎng)絡(luò)，外電場(chǎng)激發(fā)的偶極子會(huì)通過(guò)局部極化電場(chǎng)效應(yīng)加速鋅鹽的解離和離子傳輸。另一方面，結(jié)合仿真模擬、形態(tài)表征、相間組分和界面?zhèn)鬏攧?dòng)力學(xué)的研究可知，MXene納米填料還可以降低離子濃度極化，使電極-電解質(zhì)界面中的離子傳輸均勻化，有利于原位構(gòu)建穩(wěn)定的有機(jī)/無(wú)機(jī)雜化界面，實(shí)現(xiàn)均勻的鋅沉積。相關(guān)成果以“Multifunctional MXene-Bonded Transport Network Embedded in Polymer Electrolyte Enables High-Rate and Stable Solid-State Zinc Metal Batteries”為題發(fā)表在Advanced Functional Materials國(guó)際期刊上。


工作亮點(diǎn)


  1： Ti3C2Tx MXene納米片能夠通過(guò)表面上存在的氧和氟基團(tuán)，能夠與聚合物鏈相互作用，形成氫鍵（H-F和H-O）網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，可以提高聚合物的機(jī)械性能和熱擴(kuò)散性能。此外，在外電場(chǎng)的作用下氫鍵可以形成偶極子，偶極子的積累可增強(qiáng)介電常數(shù)，從而通過(guò)局部極化電場(chǎng)效應(yīng)促進(jìn)鋅鹽的解離，加速離子傳輸。


  2：PH/MXene電解質(zhì)膜在0.1 mA cm–2和0.5 mA cm-2下分別實(shí)現(xiàn)了2500小時(shí)和1500小時(shí)的超穩(wěn)定電鍍/剝離工藝。這種超穩(wěn)定循環(huán)性能應(yīng)歸因于聚合物基質(zhì)內(nèi)部所形成的MXene鍵合傳輸網(wǎng)絡(luò)，其有利于快速和均勻的離子傳輸，從而均勻化鋅沉積。通過(guò)進(jìn)下的COMSOL模擬，3D共聚焦以及非原位FESEM表征，證明了PH/MXene SPE中Zn沉積的均勻性增強(qiáng)。


  3：采用Ar+濺射的X射線光電子能譜進(jìn)行循環(huán)后電極的界面成分分析，結(jié)果表明：得益于磺酸根離子的均勻分解，鋅負(fù)極表面形成了穩(wěn)定、均一的SEI膜。通過(guò)Ar+濺射120 s后發(fā)現(xiàn)無(wú)機(jī)ZnF2成分的強(qiáng)度顯著增加，同時(shí)出現(xiàn)了ZnS (162.5 eV)和ZnO (529.7 eV)等親鋅組分。這些無(wú)機(jī)組分（ZnF2, ZnO和ZnS)有助于電極-電解質(zhì)界面的離子傳輸及其穩(wěn)定性。 


圖1. a) MXene鍵合傳輸網(wǎng)絡(luò)嵌入固體聚合物電解質(zhì)的示意圖。b) 所制備的PH/MXene SPE的數(shù)字圖像，c) 電解質(zhì)膜的柔韌性展示。PH/MXene SPE的FESEM圖像：d) 側(cè)視圖和 e、f) 頂視圖以及相應(yīng)的EDS映射。g) 純PVDF-HFP、PH SPE 和PH/MXene SPE的FTIR光譜。h) Zn(OTf)2、PVDF-HFP、PH SPE和PH/MXene SPE的DSC曲線。


圖2.a) PH和PH/MXene SPE膜的應(yīng)變測(cè)試。b) PH和PH/MXene SPE在0.1 mV s–1時(shí)的LSV曲線。PH和PH/MXene SPE膜的瞬態(tài)電熱(TET)研究。c) 測(cè)試過(guò)程中的懸浮樣品。d)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的擬合結(jié)果。e)熱導(dǎo)率和f) PH和PH/MXene SPE膜的熱擴(kuò)散率。 


圖3. PH SPE和PH/MXene SPE的離子傳輸性能研究。a) 鋅原子在不同官能團(tuán)修飾的Ti3C2Tx MXene 上的吸附能。b)離子電導(dǎo)率和相應(yīng)的活化能。c) 離子遷移數(shù)。d) 介電常數(shù)。e) 基于局部極化電場(chǎng)效應(yīng)的離子傳輸增強(qiáng)機(jī)制示意圖，該效應(yīng)源自分布在氫鍵網(wǎng)絡(luò)上的激發(fā)偶極子。 


圖4. 基于PH SPE和PH/MXene SPE的Zn電鍍/剝離電化學(xué)性能測(cè)試。 a) Zn|Cu不對(duì)稱(chēng)電池在0.1 mA cm-2和0.1 mAh cm-2條件下的庫(kù)侖效率。b) 以0.1 mV s–1記錄的CV曲線。 c) Zn|Zn對(duì)稱(chēng)電池的循環(huán)穩(wěn)定性和d) 倍率性能。e) 在循環(huán)壽命方面與以往報(bào)告的比較。 


圖5.電極-電解質(zhì)界面中Zn沉積行為的模擬和實(shí)驗(yàn)研究：a, c) PH SPE和 b, d) PH/MXene SPE中的歸一化局部電流密度分布和Zn離子濃度分布。分別在PH SPE中循環(huán)e, g-j) 800 h和在PH/MXene SPE中循環(huán)f, k-n) 2500 h后的激光共聚焦掃描顯微鏡、FESEM和相應(yīng)的EDS映射圖像，在0.1 mA cm–2和 0.1 mAh cm–2的條件。 


圖6.研究電極-電解質(zhì)界面中的界面組分和傳輸動(dòng)力學(xué)。a) 循環(huán)后修飾電極表面各種元素的XPS光譜。在b) PH/MXene SPE和c) PH SPE中連續(xù)鍍鋅過(guò)程中Zn|Zn對(duì)稱(chēng)電池的原位EIS曲線。d) 界面?zhèn)鬏攧?dòng)力學(xué)和鋅沉積之間的內(nèi)在關(guān)系示意圖。 


圖7.由PH和PH/MXene SPE組裝的固態(tài)Zn/VO2全電池的電化學(xué)性能評(píng)估。a) PH SPE和b) PH/MXene SPE在0.1 mV s–1的掃描速率下記錄的CV曲線。c) 倍率性能。d) PH/MXene SPE在不同電流密度下的充放電曲線。e) 0.5 A g–1下的循環(huán)穩(wěn)定性。在f) PH/MXene SPE和g) PH SPE中運(yùn)行的Zn/VO2電池的EIS曲線。h) VO2/PH/MXene SPE/Zn軟包電池串聯(lián)的數(shù)字圖像及其在不同狀態(tài)下點(diǎn)亮LED指示燈。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202207909

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