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北化于樂(lè)教授團(tuán)隊(duì) AFM：具有高鋰離子遷移數(shù)的多尺度結(jié)構(gòu)凝膠聚合物電解質(zhì)用于長(zhǎng)壽命鋰金屬電池
2022-11-02  來(lái)源：高分子科技

  使用固態(tài)聚合物電解質(zhì)取代液態(tài)電解液（LE）用于鋰金屬電池是抑制鋰枝晶生長(zhǎng)、提高安全性能的重要因素。然而在固態(tài)聚合物電解質(zhì)中離子電導(dǎo)率差和界面電阻顯著增加的問(wèn)題阻礙了其實(shí)際應(yīng)用的發(fā)展。因此提升聚合物電解質(zhì)的鋰離子遷移能力，提高界面穩(wěn)定性是聚合物電解質(zhì)發(fā)展的重要挑戰(zhàn)之一。


 圖1. SZ-GPE結(jié)構(gòu)以及SZ-GPE和LE在鋰金屬負(fù)極上的鋰沉積示意圖。


  近期，北京化工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院于樂(lè)教授團(tuán)隊(duì)以具有高空隙率和安全性的微納米結(jié)構(gòu)的聚偏氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）為聚合物基質(zhì)，以SiO2納米顆粒和ZSM-5為無(wú)機(jī)填料，制備了一種新型凝膠聚合物電解質(zhì)（SZ-GPE），以加快鋰離子傳輸和抑制鋰枝晶生長(zhǎng)（圖1）。納米SiO2的Lewis酸性位點(diǎn)可以吸附PF6-，促進(jìn)LiPF6的解離。ZSM-5的亞納米孔道的限域效應(yīng)有效提高了鋰離子遷移數(shù)。SZ-GPE間協(xié)同效應(yīng)能有效抑制電解質(zhì)的分解，在鋰金屬負(fù)極上形成穩(wěn)定的界面。得益于多尺度結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，SZ-GPE作為鋰金屬電池電解質(zhì)，有效提升了鋰離子遷移能力（圖2）并體現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能（圖3）。這種多尺度設(shè)計(jì)還為高性能鋰金屬電池電解質(zhì)提供了一種有效的策略。該工作以“Multiscale Structural Gel Polymer Electrolytes with Fast Li+ Transport for Long-Life Li Metal Batteries”為題發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上（Adv. Funct. Mater. 2022, DOI: 10.1002/adfm.202209837）。文章第一作者是北京化工大學(xué)碩士生楊海霞。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委的支持。 


圖2. (a) SiO2存在條件下LiPF6解離分子動(dòng)力學(xué)模擬, (b) LiPF6解離分子動(dòng)力學(xué)模擬, (c) LE, (d) GPE和(e) SZ-GPE的遷移數(shù)測(cè)試, (f) NMR測(cè)試, (g)電導(dǎo)率測(cè)試, (h) EIS 阻抗測(cè)試。 


圖3. (a) Li||NCM811全電池的循環(huán)性能, (b) LE和(c) SZ-GPE組裝的Li||NCM811全電池在1 C下不同循環(huán)圈數(shù)的充放電曲線, (d) Li||LiFePO4全電池的循環(huán)性能。


  該工作是團(tuán)隊(duì)近期關(guān)于聚合物電解質(zhì)相關(guān)研究的最新進(jìn)展之一。固態(tài)聚合物電解質(zhì)具有較低的離子電導(dǎo)率和低的鋰離子遷移數(shù)使得其離子傳輸動(dòng)力學(xué)十分有限，導(dǎo)致鋰枝晶生長(zhǎng)和較差的倍率性能。同時(shí)，固態(tài)聚合物電解質(zhì)與電極之間的接觸性較差，導(dǎo)致高的界面阻抗，影響鋰離子的傳輸。在過(guò)去的兩年中，團(tuán)隊(duì)制備了基于三鋰鹽系統(tǒng)（LiPF6-LiTFSI-LiFSI）的聚1,3-二氧戊環(huán)基固態(tài)聚合物電解質(zhì)用于鋰金屬電池中以實(shí)現(xiàn)快速充電放電和穩(wěn)定循環(huán)（Chem. Commun., 2022, 58, 10973）。團(tuán)隊(duì)總結(jié)了功能化聚合物在電解質(zhì)改性和鋰負(fù)極界面設(shè)計(jì)中的應(yīng)用，并從界面化學(xué)以及鋰離子傳遞和遷移機(jī)制的角度對(duì)功能化聚合物的應(yīng)用進(jìn)行了探討（J. Mater. Chem. A, 2021, 9, 13388）。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202209837

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