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中科院化學(xué)所黃偉研究員團隊 AFM：通過微相分離結(jié)構(gòu)制備兼具機械性能和高電導(dǎo)率的離子凝膠
2022-12-29  來源：高分子科技

  離子導(dǎo)電材料，包括水凝膠、離子凝膠等，在柔性可穿戴電子產(chǎn)品等領(lǐng)域獲得廣泛關(guān)注。由于其連續(xù)的導(dǎo)電相、出色的可拉伸性和透明度，軟離子導(dǎo)體在傳感器、柔性電極、電致發(fā)光裝置、超級電容器和可拉伸摩擦納米發(fā)電機（TENG）等領(lǐng)域都有應(yīng)用。離子凝膠是聚合物網(wǎng)絡(luò)分散在離子液體中形成的復(fù)合材料，繼承了離子液體的許多獨特特性，不揮發(fā)，不易燃，具有高熱穩(wěn)定和化學(xué)穩(wěn)定性。這些特性使得離子凝膠可以在極端環(huán)境中長期穩(wěn)定應(yīng)用，而水凝膠存在脫水和工作溫度范圍狹窄的問題，因此離子凝膠被認(rèn)為是水凝膠導(dǎo)體的理想替代品。然而，為了滿足導(dǎo)電性的要求，需要在離子凝膠聚合物網(wǎng)絡(luò)中加入大量的離子液體，這會導(dǎo)致材料的機械性能急劇下降，同時可能造成液體泄漏。如何制備同時具有高電導(dǎo)率和機械性能的離子凝膠是一個巨大的挑戰(zhàn)。


  近期，中科院化學(xué)所極端環(huán)境高分子材料實驗室黃偉課題組和納米能源所陳翔宇團隊合作，用交聯(lián)聚合物、離子液體和鋰鹽制備了具有高機械強度（2.29～5.19 MPa）、斷裂伸長率（高達1062%）以及優(yōu)良離子電導(dǎo)率（0.47～2.18 mS cm-1）的離子凝膠。通過鋰鹽誘導(dǎo)離子凝膠形成了微相分離結(jié)構(gòu)（如圖1a），其中剛性區(qū)域主要是通過鋰離子與聚合物網(wǎng)絡(luò)上的羰基氧之間的鋰鍵形成的，而軟性區(qū)域主要由親離子液體的聚合物鏈組成。隨著鋰鹽含量的增加，剛性區(qū)域的Tg1增大而軟區(qū)的Tg2減。▓D1e-f），這是因為剛性區(qū)域的聚集使過載的離子液體被擠出并滲透到軟區(qū)。由于相分離尺度較小，離子凝膠具有超高的光學(xué)透明度（圖1g）。


 圖1. 分相離子凝膠的結(jié)構(gòu)示意圖及結(jié)構(gòu)表征


  剛性區(qū)域為離子凝膠提供了強度和韌性，而軟區(qū)則提高了離子凝膠的可拉伸性和離子導(dǎo)電率。隨著鋰鹽含量的增加，材料的機械強度和斷裂伸長率都提高明顯（圖2a-b），由于軟區(qū)形成有效的離子運輸通道，在加入鋰鹽后，離子電導(dǎo)率增加（圖2c）。這實現(xiàn)了離子凝膠的機械性能和電導(dǎo)率的同時提高，解決了離子凝膠中機械強度和離子導(dǎo)電性之間的矛盾。


 圖2. 離子凝膠的力學(xué)和電學(xué)性能以及電阻型傳感器的傳感性能


  用該離子凝膠制備了電阻型傳感器和可拉伸TENG等軟離子器件。電阻型傳感器能夠以高靈敏度監(jiān)測人體運動和環(huán)境溫度（圖2i-k）；陔x子凝膠的TENG是完全透明的，并且在大變形和長期運行后仍保持穩(wěn)定的能量收集性能（圖3）。此外，還利用DLP 3D打印技術(shù)制造了高精度的柔性微電路和傳感陣列（圖4）。 


圖3. 基于離子凝膠的TENG示意圖及輸出性能


 圖4. DLP 3D打印基于離子凝膠的微電路和傳感陣列


  該工作以“Mechanically Robust and Highly Conductive Ionogels for Soft Ionotronics”為題發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上。文章第一作者是中科院化學(xué)研究所博士生張曼雯，通訊作者是中科院化學(xué)研究所黃偉研究員和于然副研究員、北京納米能源與系統(tǒng)研究所陳翔宇研究員。


  該工作是團隊近期關(guān)于3D打印高性能光固化材料相關(guān)研究的最新進展之一。在過去的幾年中，基于光固化單體結(jié)構(gòu)創(chuàng)新和材料微觀結(jié)構(gòu)控制，團隊一直致力于制備高性能光固化材料體系：基于動態(tài)二硫鍵制備了具有室溫快速自修復(fù)功能的交聯(lián)型離子凝膠，該離子凝膠具有優(yōu)異的彈性和耐疲勞性，用作柔性傳感器時具有高靈敏度和優(yōu)異的長期可靠性（J. Mater. Chem. A 2022）；設(shè)計合成了乳液型的水凝膠打印墨水，利用乳液水油雙相共存的特性，直接使用具有高引發(fā)效率的油溶性光引發(fā)劑，解決了光固化3D打印水凝膠中水溶性光引發(fā)劑引發(fā)效率低導(dǎo)致的光固化速率低，無法打印的難題，實現(xiàn)了水凝膠的光固化3D打印（ACS Appl. Mater. Interfaces 2021）；在乳液型打印墨水中引入油溶性單體，通過疏水性相互作用制備了高強高韌水凝膠 （ACS Appl. Mater. Interfaces 2022）；設(shè)計合成的新型結(jié)構(gòu)有機硅樹脂，通過3D打印制備了超可拉伸有機硅橡膠，斷裂伸長率可達1400 %，是目前報道的伸長率最高的光固化橡膠（ACS Appl. Mater. Interfaces 2019）；設(shè)計合成多種功能性聚氨酯型光固化樹脂（Chem. Eng. J. 2022；Polymer 2020；ACS Macro Lett. 2019）；通過分子結(jié)構(gòu)設(shè)計，首次通過光固化3D打印制備了形狀記憶材料（ACS Appl. Mater. Interfaces 2017）。


  原文鏈接：https://dx.doi.org/10.1002/adfm.202208083

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（責(zé)任編輯：xu）
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