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  蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院（ETH）化學(xué)與應(yīng)用生物學(xué)學(xué)院鮑寅寅研究員及合作者借助機(jī)器學(xué)習(xí)算法提出了一種全光譜連續(xù)調(diào)控高分子固態(tài)發(fā)光波長(zhǎng)的策略，可以利用簡(jiǎn)單的活性自由基共聚有效調(diào)節(jié)聚合物薄膜或者粉末的發(fā)光顏色，并實(shí)現(xiàn)了高對(duì)比度的固態(tài)光致熒光變色。近期，該成果以” Machine learning-assisted exploration of a versatile polymer platform with charge transfer-dependent full-color emission”為題在線發(fā)表于Cell Press旗下雜志Chem。

  眾所周知，熒光功能分子在光電器件、熒光傳感、環(huán)境監(jiān)測(cè)和生物成像等諸多領(lǐng)域都具有廣泛的應(yīng)用前景。其中，唐本忠院士提出的聚集誘導(dǎo)發(fā)光（AIE）分子為高量子產(chǎn)率固態(tài)或聚集態(tài)熒光功能材料的典型代表。一般來說，調(diào)控?zé)晒夥肿硬牧系陌l(fā)光波長(zhǎng)和顏色對(duì)于其實(shí)際應(yīng)用具有普遍性的重要意義。以AIE小分子為例，常用的方法是通過合成不同的推拉電子結(jié)構(gòu)來調(diào)控分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移的過程。而對(duì)于熒光高分子來說，由于高分子的復(fù)雜聚集結(jié)構(gòu)和鏈間電荷轉(zhuǎn)移的雙重作用，其固態(tài)熒光的高效調(diào)控極具挑戰(zhàn)性。已經(jīng)報(bào)導(dǎo)的方法一般是在同一聚合物中引入不同類型的熒光基團(tuán)相互結(jié)合，利用光譜疊加或者能量轉(zhuǎn)移獲得不同的發(fā)光顏色。最近，王利祥研究員及其合作者提出空間電荷轉(zhuǎn)移（TSCT）聚合物，合成了一系列固態(tài)發(fā)光顏色可控的電致發(fā)光功能高分子。

Figure 1. 全彩TSCT固態(tài)發(fā)光聚合物。A）供體型單體結(jié)構(gòu)及共聚物粉末熒光照片；B）CIE色度坐標(biāo)調(diào)控范圍；C）機(jī)器學(xué)習(xí)模型預(yù)測(cè)結(jié)果；D）分子軌道能級(jí)計(jì)算結(jié)果。

Figure 2. 激發(fā)態(tài)能級(jí)量子化學(xué)計(jì)算

  以這一體系為基礎(chǔ)，作者進(jìn)一步探索了設(shè)計(jì)新型光致熒光變色固態(tài)材料的可能性。作者發(fā)現(xiàn)，利用光致環(huán)化加成反應(yīng)可以有效調(diào)控聚合物薄膜的發(fā)光顏色，進(jìn)而制備可用于高對(duì)比度的熒光信息加密油墨（Figure 3）。這也是第一例利用電荷轉(zhuǎn)移發(fā)光聚合物實(shí)現(xiàn)刺激響應(yīng)性材料設(shè)計(jì)的報(bào)道。

Figure 3. 電荷轉(zhuǎn)移發(fā)光聚合物用于光致熒光變色和信息加密。

  論文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929422006465?dgcid=author

  課題組鏈接：https://shihlab.ethz.ch/about-us/dr_bao.html