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江南大學(xué)王潮霞教授團(tuán)隊(duì)《ACS AMI》：用于動(dòng)態(tài)力學(xué)信號(hào)檢測(cè)的力致發(fā)光裝置
2023-01-21  來(lái)源：高分子科技

  力致發(fā)光（ML）指材料受機(jī)械力作用后可以將機(jī)械能轉(zhuǎn)化為可見(jiàn)光，作為一種刺激響應(yīng)性材料，ML材料在生物成像、顯示及傳感等領(lǐng)域顯示出獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。然而，大多數(shù)的力致發(fā)光材料在力刺激下發(fā)光信號(hào)會(huì)發(fā)生衰減甚至完全消失，雖然現(xiàn)有無(wú)機(jī)力致發(fā)光材料表現(xiàn)出持久的發(fā)光壽命，它們絕大多數(shù)材料都是通過(guò)高溫煅燒來(lái)實(shí)現(xiàn)，工藝冗長(zhǎng)且產(chǎn)率較低。通常，ML材料被包裹或嵌入在軟基質(zhì)中以實(shí)現(xiàn)應(yīng)用，傳統(tǒng)的軟基質(zhì)聚合物不可避免受外力損傷而導(dǎo)致ML材料發(fā)生泄漏，不能有效保證ML設(shè)備的長(zhǎng)期使用。因此，ML材料和軟基質(zhì)聚合物的性質(zhì)對(duì)ML設(shè)備的服役周期及未來(lái)應(yīng)用極為重要。


  針對(duì)以上問(wèn)題，江南大學(xué)王潮霞教授團(tuán)隊(duì)將自修復(fù)聚氨酯彈性體與有機(jī)力致發(fā)光材料相結(jié)合，通過(guò)逐層組裝的方法制備具有力致發(fā)光性能的夾層ML器件，并建立力學(xué)與發(fā)光信號(hào)的定量關(guān)系。以咔唑?yàn)榛A(chǔ)力致發(fā)光單元，對(duì)其進(jìn)行烷基鏈改性制備出一系列咔唑類(lèi)衍生物。使用含動(dòng)態(tài)二硫鍵的聚氨酯彈性體作為ML裝置的保護(hù)層，良好的透光率及自修復(fù)性能保證ML裝置中有機(jī)力致發(fā)光層的原位可再生。所制備的ML裝置可以通過(guò)發(fā)光信號(hào)強(qiáng)度（≤275，a.u.）對(duì)作用在器件上0-13 N范圍內(nèi)的機(jī)械力進(jìn)行檢測(cè)，從而實(shí)現(xiàn)材料的應(yīng)力可視化。（圖1） 


圖1力致發(fā)光裝置設(shè)計(jì)思路 


圖2 咔唑類(lèi)衍生物的合成及表征


  ML過(guò)程是晶體（基團(tuán)分子狀態(tài)）經(jīng)機(jī)械刺激后發(fā)生晶型破裂所引起的。因此，分子晶體的結(jié)構(gòu)及堆積狀態(tài)對(duì)于實(shí)現(xiàn)材料高靈敏的力致發(fā)光至關(guān)重要。對(duì)咔唑N位進(jìn)行烷基化改性，合成一系列不同烷基鏈長(zhǎng)的咔唑類(lèi)衍生物（Cz-alkyl4-8）。烷基鏈的長(zhǎng)度對(duì)有機(jī)分子晶體的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度、結(jié)晶點(diǎn)及熔點(diǎn)會(huì)產(chǎn)生影響。其中，所制備的化合物Cz-alkyl6在室溫下具有強(qiáng)結(jié)晶能力，在結(jié)晶狀態(tài)下呈非中心對(duì)稱(chēng)結(jié)構(gòu)，結(jié)構(gòu)單元可以有序聚集并堆疊在一起。烷基鏈區(qū)通過(guò)弱的分子間作用力（僅范德華力）形成并聚集在尖端，咔唑單元?jiǎng)t聚集在底部。六個(gè)結(jié)構(gòu)單元（Cz-alkyl6）在晶體中聚集形成錐形漏斗，然后相互穿插成柱體，因此分子晶體在受外力作用后更容易發(fā)生晶型斷裂產(chǎn)生力致發(fā)光現(xiàn)象。（圖2） 


圖3 力學(xué)信號(hào)與光學(xué)信號(hào)的定量相關(guān)性


  作為外部力刺激作用的直接接收器， ML裝置通過(guò)保護(hù)層將施加的應(yīng)力傳導(dǎo)到ML層，使其能夠承受更大的機(jī)械沖擊。通過(guò)復(fù)合實(shí)驗(yàn)設(shè)備研究ML裝置受力信號(hào)與發(fā)光信號(hào)之間的定量關(guān)系。為進(jìn)一步數(shù)字化定量相關(guān)性，使用同一的設(shè)備對(duì)ML發(fā)射波長(zhǎng)（460 nm）進(jìn)行重復(fù)采集（每單位力采集10個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)）。經(jīng)擬合后曲線可分為兩個(gè)部分：當(dāng)壓力范圍從0 N到13 N時(shí)，ML裝置的定量關(guān)系呈現(xiàn)單指數(shù)函數(shù)類(lèi)型（Equation1：adjusted R2=0.998），表明ML效應(yīng)隨單位力的增加而增強(qiáng)，ML強(qiáng)度最大可達(dá)275（a. u.）。作用力高于13 N之后ML效應(yīng)接近飽和態(tài)，呈現(xiàn)出標(biāo)準(zhǔn)線性函數(shù)（Equation2：slope=1.783，adjusted R2=0.010）。重塑后的ML裝置在0-12 N范圍力作用下仍可以保持單指數(shù)函數(shù)類(lèi)型（Equation1：adjusted R2=0.996），不過(guò)ML最大強(qiáng)度有所下降。（圖3） 


圖4力致發(fā)光裝置的動(dòng)態(tài)力學(xué)信號(hào)檢測(cè)


  基于ML裝置力學(xué)與光學(xué)信號(hào)的定量相關(guān)性，對(duì)其施加兩種典型的機(jī)械作用力：撞擊力和書(shū)寫(xiě)力。通過(guò)光纖光譜儀對(duì)ML裝置受力過(guò)程中的光學(xué)信號(hào)進(jìn)行實(shí)時(shí)數(shù)據(jù)采集，根據(jù)定量關(guān)系對(duì)ML器件的受力過(guò)程進(jìn)行分析，為動(dòng)態(tài)力學(xué)信號(hào)檢測(cè)提供了一種可行的方法，對(duì)力致發(fā)光材料在未來(lái)高級(jí)應(yīng)力傳感、信息傳遞及生物成像等方面具有重要研究?jī)r(jià)值。


  相關(guān)工作近期以“Mechanoluminescent Device:  In-Situ Renewable Carbazole Derivatives Sandwiched by Self-Healing Disulfide Containing Polyurethane for Mechanical Signals Detection” 為題，在期刊《ACS Appl. Mater. Interfaces》上發(fā)表。江南大學(xué)紡織科學(xué)與工程學(xué)院博士生葉挺為該論文的第一作者，江南大學(xué)紡織科學(xué)與工程學(xué)院殷允杰教授與王潮霞教授為通訊作者。


  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.2c21879

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（責(zé)任編輯：xu）
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