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南京郵電大學(xué)黃維院士、儀明東教授《Adv. Mater.》：具有超寬工作溫度的有機(jī)聚合物憶阻器
2023-05-07  來(lái)源：高分子科技

  神經(jīng)形態(tài)計(jì)算采用模擬、數(shù)字、數(shù)；旌铣笠(guī)模集成電路以及軟件系統(tǒng)搭建神經(jīng)系統(tǒng)模型，模仿人類神經(jīng)系統(tǒng)的傳感和信息處理方式，為開(kāi)發(fā)高效能人工智能系統(tǒng)提供重要技術(shù)支持。神經(jīng)形態(tài)器件能夠模擬神經(jīng)元和神經(jīng)突觸功能，是神經(jīng)形態(tài)計(jì)算系統(tǒng)的核心硬件之一。目前，以憶阻器為代表的神經(jīng)形態(tài)器件已在常溫下實(shí)現(xiàn)在超低功耗的并行計(jì)算和多種類型的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中的應(yīng)用，然而其在極端溫度環(huán)境下的工作性能和可靠性仍面臨挑戰(zhàn)，這極大限制了人工智能系統(tǒng)在工業(yè)制造、能源勘探、航空航天等領(lǐng)域的應(yīng)用。


  針對(duì)這一問(wèn)題，近日，南京郵電大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院/有機(jī)電子與信息顯示國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室黃維院士、儀明東教授和李雯副教授帶領(lǐng)的團(tuán)隊(duì)提出了一種具有超寬工作溫度的有機(jī)聚合物人工突觸器件。該器件以可低溫溶液加工的聚[[2-[(3,7-二甲基辛基)氧基]-5-甲氧基-1,4-苯]-1,2-乙烯二基]（MDMO-PPV）為憶阻功能層材料，表現(xiàn)出連續(xù)可調(diào)電導(dǎo)，因而能夠模擬生物突觸基本功能，包括興奮性突觸后電流（EPSC）、雙脈沖易化（PPF）、雙脈沖抑制（PPD）、強(qiáng)直性后增強(qiáng)（PTP）、興奮/抑制、脈沖時(shí)序依賴可塑性（STDP）、短期增強(qiáng)（STP）到長(zhǎng)期增強(qiáng)（LTP）以及“學(xué)習(xí)-遺忘-再學(xué)習(xí)”過(guò)程等。不僅如此，未封裝的器件能夠在77 K至573 K的超寬溫度下工作，解決了當(dāng)前有機(jī)人工突觸器件無(wú)法在極端溫度下正常工作的難題。另外，中國(guó)臺(tái)灣中研院侯政宏博士利用X射線光電子能譜（XPS）和飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜（ToF-SIMS）深度分析，直觀且詳細(xì)的揭示了器件的工作機(jī)理，驗(yàn)證了離子遷移控制記憶響應(yīng)的動(dòng)力學(xué)過(guò)程。該研究結(jié)果為未來(lái)研究人工智能設(shè)備在極端環(huán)境下的適應(yīng)性提供了可靠的參考，為下一代信息技術(shù)的廣泛應(yīng)用開(kāi)拓了道路。

 

圖1 具有超寬工作溫度的有機(jī)聚合物人工突觸器件結(jié)構(gòu)與器件內(nèi)部離子遷移工作機(jī)制示意圖


  神經(jīng)元是中樞神經(jīng)系統(tǒng)中負(fù)責(zé)信息處理功能的基本工作單位，它們之間通過(guò)稱為突觸的連接進(jìn)行連接和交流。突觸由一個(gè)突觸前神經(jīng)元、一個(gè)突觸間隙和一個(gè)突觸后神經(jīng)元組成。在突觸中，信號(hào)以神經(jīng)遞質(zhì)的釋放形式從突觸前神經(jīng)元傳遞到突觸后神經(jīng)元。在雙端人工突觸器件中，電極可分別被視為突觸前神經(jīng)元和突觸后神經(jīng)元。器件的電導(dǎo)被認(rèn)為是突觸的權(quán)重，可以通過(guò)施加不同的電脈沖信號(hào)來(lái)調(diào)整。這一過(guò)程被稱為突觸可塑性，它在大腦學(xué)習(xí)和記憶能力中起著關(guān)鍵作用。作者所制備的有機(jī)聚合物人工突觸器件成功模擬生物突觸基本功能，如圖2所示。

 

圖2 有機(jī)聚合物人工突觸的基本突觸功能模擬示意圖


  接下來(lái)，為了揭示器件開(kāi)關(guān)行為的原因，首先利用XPS深度剖面技術(shù)探究器件電導(dǎo)率隨外加電壓變化的內(nèi)在機(jī)理，直觀分析各層材料的變化。未施加電壓的初始狀態(tài)器件發(fā)現(xiàn)Al電極的頂部和底部界面均能檢測(cè)到明顯的Al3+和O2-信號(hào)，這表明由于空氣和MDMO-PPV有機(jī)物誘導(dǎo)氧化導(dǎo)致了AlOx的富集。施加+8 V電壓后，可實(shí)現(xiàn)憶阻器的低電阻狀態(tài)。從LRS憶阻器獲得的元素剖面圖可知，在Al電極/MDMO-PPV界面附近，Al3+的分布略有加深，整個(gè)MDMO-PPV層的O2-濃度明顯升高。與Al3+（高價(jià)離子）的遷移相比，O2-離子更容易遷移。此外，發(fā)現(xiàn)[In]+離子向相反方向遷移，即從ITO電極遷移到Al電極。氧和銦的遷移都可以增加MDMO-PPV層中的離子組分濃度，從而形成LRS憶阻器。如果施加-8 V的反向電壓，MDMO-PPV層中產(chǎn)生的電場(chǎng)將逆轉(zhuǎn)離子遷移，同時(shí)，觀察到MDMO-PPV薄膜的電導(dǎo)率在-8 V電壓條件下會(huì)顯著下降，導(dǎo)致憶阻器形成高阻狀態(tài)（HRS）。


  除了XPS深度分析，還獲得了3D ToF-SIMS圖像，可以全面了解組件分布研究了初始狀態(tài)、LRS和HRS憶阻器的三維分量分布，結(jié)果如圖所示。從圖中可以看出，初始狀態(tài)器件在頂部Al電極的兩側(cè)都可以發(fā)現(xiàn)氧化。從LRS器件獲取的3D圖像顯示了電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下AlOx組分的清晰加深。AlOx分布的加深表明界面附近有更多的Al被氧化，這可以作為氧離子庫(kù)，維持后續(xù)氧離子向MDMO-PPV膜的遷移。更重要的是，這種遷移被發(fā)現(xiàn)是可逆的。聚合物活性層中離子組分濃度的降低導(dǎo)致了HRS器件的高電阻。值得強(qiáng)調(diào)的是，從HRS器件獲得的3D圖像與初始狀態(tài)器件的3D圖像高度相似，這表明在反向電壓下，遷移的組分可以返回到其初始分布。利用XPS和ToF-SIMS深度分析技術(shù)，作者明確地驗(yàn)證了可逆離子遷移是開(kāi)關(guān)行為的根本原因，這有助于突觸可塑性的強(qiáng)大可控性。

 

圖3 有機(jī)聚合物人工突觸的離子遷移工作機(jī)制示意圖


  進(jìn)一步，作者對(duì)該器件在不同溫度下的魯棒性進(jìn)行了詳細(xì)的探究。發(fā)現(xiàn)其具有超寬工作溫度范圍（173 K-473 K，在線測(cè)試，77 K-573 K，離線測(cè)試）。且未封裝的器件在液氮環(huán)境（77 K）中存儲(chǔ)72小時(shí)后仍保持可靠的記憶開(kāi)關(guān)行為。目前國(guó)內(nèi)外對(duì)于有機(jī)聚合物憶阻器的溫度研究多集中在高溫部分，對(duì)于低溫部分研究較少。與之前報(bào)告的有機(jī)和無(wú)機(jī)憶阻器相比，該研究制備的有機(jī)聚合物憶阻器在當(dāng)前有機(jī)電子領(lǐng)域中是工作溫度范圍最廣泛的器件。

 

圖4 有機(jī)聚合物人工突觸的超寬工作溫度示意圖


  相關(guān)研究結(jié)果以“Polymeric memristor based artificial synapses with ultra-wide operating temperature”為題，發(fā)表在國(guó)際知名期刊《Advanced Materials》上。儀明東教授、李雯副教授、侯政宏博士和黃維院士為共同通訊作者，李佳鈺博士以及錢揚(yáng)周博士為論文第一作者。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家自然科學(xué)基金、江蘇省有機(jī)電子與信息顯示協(xié)同創(chuàng)新中心、江蘇省優(yōu)勢(shì)學(xué)科及智能納米材料與器件教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)放基金的支持。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202209728

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