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浙工大周密教授課題組 ACS AMI:熒光聚合物自組裝策略的科研轉(zhuǎn)化,用于構(gòu)建OSCC診斷紙基傳感器
2023-05-12  來源:高分子科技

  浙江工業(yè)大學(xué)周密教授課題組長期聚焦于聚芴基熒光共聚物材料的設(shè)計(jì)與合成,特別是近年來在熒光聚合物自組裝領(lǐng)域取得一系列進(jìn)展(European Polymer Journal, 2018, 103, 304-311. European Polymer Journal, 2019, 112, 248-254. Macromolecular Rapid Communications, 2021, 42, 4, 2000544. Macromolecular Rapid Communications, 2021, 42, 16, 2100248.);谝陨涎芯炕A(chǔ),為將科研成果轉(zhuǎn)化、將所設(shè)計(jì)的熒光聚合物用于提升口腔鱗狀細(xì)胞癌(OSCC)的無創(chuàng)診斷準(zhǔn)確率,周密教授課題組和浙江大學(xué)醫(yī)學(xué)院附屬第一醫(yī)院口腔科合作、構(gòu)建一種基于熒光聚合物復(fù)合自組裝膠束的雙層紙基熒光傳感器。這種紙基傳感器結(jié)構(gòu)上由負(fù)載復(fù)合熒光聚合物膠體PF-PDMTP/對(duì)苯二酚(HQ)的熒光層和負(fù)載氧化酶的反應(yīng)層所組成。傳感器對(duì)唾液樣本中乳酸和膽堿含量的同步檢測(cè)應(yīng)具有高精度、高選擇性、高穩(wěn)定性等特點(diǎn),以實(shí)現(xiàn)對(duì)OSCC的高診斷準(zhǔn)確率。


  作者通過熒光共聚物PF-PDMTP中兩種熒光團(tuán)(聚芴和卟吩)在球形組裝體中的差異化分布(前者集中在組裝體核心,后者則存在于組裝體殼層),實(shí)現(xiàn)了組裝體的紅、藍(lán)雙色熒光發(fā)射,并以此通過物理吸附作用制作出顯示鮮亮紅色的紙基傳感器。得益于氧化酶對(duì)目標(biāo)底物(乳酸和膽堿)的特異性高效氧化,由HQ氧化所生成的苯醌類物質(zhì)能夠通過熒光能量轉(zhuǎn)移對(duì)兩種熒光團(tuán)產(chǎn)生差異化的熒光猝滅效果,整體表現(xiàn)為紅色熒光的猝滅。與此同時(shí),雙層設(shè)計(jì)的紙基傳感器通過液體在紙片中的水平和垂直遷移使檢測(cè)中底物氧化和熒光響應(yīng)性猝滅兩個(gè)過程得以分離,降低了樣品溶液中有色成分對(duì)結(jié)果的影響,使得這種靈敏的色彩變化可通過智能手機(jī)掃描識(shí)別來實(shí)現(xiàn)對(duì)底物濃度的定量分析。


  該傳感器不僅具有較高的檢測(cè)精度,整體檢出限(LOD)達(dá)到了μM級(jí)的水平,而且還結(jié)合了聚合物膠束優(yōu)秀的穩(wěn)定性,能夠經(jīng)受長時(shí)間的儲(chǔ)存,且不易受唾液樣本中其他物質(zhì)的影響。為驗(yàn)證紙基傳感器在診斷中的實(shí)際應(yīng)用前景,作者對(duì)比了傳感器和HPLC對(duì)唾液樣本的檢測(cè)結(jié)果,明確了傳感器和唾液檢測(cè)在OSCC無創(chuàng)診斷中的重要價(jià)值。在劃定的陽性標(biāo)準(zhǔn)下(乳酸濃度0.3 mM以上且膽堿濃度30 μM以上),傳感器對(duì)OSCC的篩查準(zhǔn)確率超過了83%。這項(xiàng)工作為聚合物基熒光傳感器提供了一種新的制作策略。



1 通過合成的復(fù)合熒光共聚物膠體制備用于唾液樣本快速檢測(cè)的雙層紙基熒光傳感器。 



2聚合物復(fù)合膠體對(duì)H2O2的高靈敏響應(yīng)和相關(guān)響應(yīng)機(jī)制。 



3 紙基傳感器對(duì)于乳酸和膽堿的穩(wěn)定且精確的灰度響應(yīng)性。 



4 紙基傳感器在臨床試驗(yàn)中表現(xiàn)出對(duì)目標(biāo)底物的高度選擇性和對(duì)樣本穩(wěn)定且出眾的檢測(cè)能力。


  以上研究工作日前“A Paper-Based Fluorescent Sensor for Rapid Early Screening of Oral Squamous Cell Carcinoma”為題,發(fā)表ACS Applied Materials & Interfaces》。論文的第一作者為浙江工業(yè)大學(xué)的博士研究生何澤堅(jiān),浙江工業(yè)大學(xué)周密教授、浙江大學(xué)醫(yī)學(xué)院附屬第一醫(yī)院余丹副主任醫(yī)師、佐治亞理工/埃默里大學(xué)張冬博士為論文通訊作者。


  論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.3c03545 

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