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西安交大丁書(shū)江教授團(tuán)隊(duì) Angew：多重動(dòng)態(tài)鍵驅(qū)動(dòng)全固態(tài)鋰電池正極/聚合物電解質(zhì)一體化
2023-07-14  來(lái)源：高分子科技

  全固態(tài)鋰電池具有高比能、高安全性、高可靠性、長(zhǎng)壽命、可柔性化等優(yōu)點(diǎn)，在柔性電子器件、電動(dòng)汽車、航空航天等領(lǐng)域具有巨大的儲(chǔ)能應(yīng)用價(jià)值，是未來(lái)儲(chǔ)能電源發(fā)展的重要方向。然而，全固態(tài)鋰電池有限的固態(tài)電解質(zhì)-電極界面接觸導(dǎo)致界面處不連續(xù)的離子傳輸和較大的界面阻抗，最終造成較差的電化學(xué)性能甚至電池性能過(guò)早劣化（圖1a）。如何有效解決固態(tài)電解質(zhì)與電極固有的界面接觸問(wèn)題是全固態(tài)電池鋰電池進(jìn)一步發(fā)展的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題。


圖1 全固態(tài)鋰電池的結(jié)構(gòu)示意圖


  聚合物固態(tài)電解質(zhì)因其質(zhì)輕、柔性、易加工、安全可靠以及價(jià)格低廉等優(yōu)勢(shì)，在實(shí)現(xiàn)高比能、長(zhǎng)循環(huán)和高安全的全固態(tài)鋰電池實(shí)際應(yīng)用中具有巨大潛力。近期，西安交通大學(xué)的丁書(shū)江教授團(tuán)隊(duì)在前期設(shè)計(jì)的動(dòng)態(tài)超分子離子導(dǎo)電彈性體（DSICE）材料基礎(chǔ)上，發(fā)展了多重動(dòng)態(tài)鍵驅(qū)動(dòng)全固態(tài)鋰電池正極/聚合物電解質(zhì)一體化的新策略，構(gòu)建了集成式正極/超薄聚合物電解質(zhì)的全固態(tài)鋰電池（圖1b和圖2）。經(jīng)精細(xì)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的動(dòng)態(tài)超分子離子導(dǎo)電彈性體具有優(yōu)異的電化學(xué)性能和力學(xué)性能。首先，將動(dòng)態(tài)超分子離子導(dǎo)電彈性體用于固態(tài)電解質(zhì)。有效的鋰離子傳輸有利于鋰負(fù)極界面處均勻沉積，強(qiáng)而韌的力學(xué)性能有利于電解質(zhì)與鋰負(fù)極產(chǎn)生共形接觸，提高鋰負(fù)極的穩(wěn)定性，同時(shí)可構(gòu)建超。12 μm）的聚合物電解質(zhì)；其次，將動(dòng)態(tài)超分子離子導(dǎo)電彈性體用于磷酸鐵鋰正極粘結(jié)劑？焖俚匿囯x子傳輸能力促進(jìn)電極材料內(nèi)部的離子傳輸，多重氫鍵作用增強(qiáng)電極顆粒間的黏附力。最后，固態(tài)電解質(zhì)和磷酸鐵鋰復(fù)合正極在動(dòng)態(tài)超分子離子導(dǎo)電彈性體中多重動(dòng)態(tài)鍵（包括動(dòng)態(tài)二硫鍵、單重氫鍵以及四重氫鍵）驅(qū)動(dòng)下形成一體化的正極/聚合物電解質(zhì)結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了聚合物電解質(zhì)和電極界面的分子級(jí)融合，且組裝的集成式正極/超薄聚合物電解質(zhì)全固態(tài)鋰電池表現(xiàn)出小的極化電壓和界面阻抗、高的比容量和倍率性能，以及良好的循環(huán)穩(wěn)定性（圖3）。該工作從聚合物分子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)角度為全固態(tài)鋰電池中固有的電解質(zhì)-電極界面接觸問(wèn)題提供了一種新的解決策略。該工作以“Multiple Dynamic Bonds-Driven Integrated Cathode/Polymer Electrolyte for Stable All-Solid-State Lithium Metal Batteries”為題發(fā)表在《Angewandte Chemie International Edition》上（DOI: 10.1002/anie.202307255）。文章第一作者是西安交通大學(xué)陳晶博士。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委的支持。感謝蔡司公司對(duì)該工作中電池結(jié)構(gòu)表征的幫助。 


圖2 集成式正極/超薄聚合物電解質(zhì)全固態(tài)鋰電池的結(jié)構(gòu)表征 


圖3 超薄DSICE電解質(zhì)在全固態(tài)鋰電池中的電化學(xué)性能


  該工作是團(tuán)隊(duì)近期關(guān)于聚合物電解質(zhì)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與固態(tài)鋰電池應(yīng)用相關(guān)研究的最新進(jìn)展之一。聚合物電解質(zhì)體系中緩慢的離子傳輸性能通常會(huì)導(dǎo)致電池不理想的電化學(xué)性能。為此，團(tuán)隊(duì)從聚合物本征結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、有效載流子擴(kuò)展以及有序通道構(gòu)筑等不同角度開(kāi)展了增強(qiáng)離子有效傳輸?shù)姆椒，系統(tǒng)探索了聚合物電解質(zhì)體系中有效增強(qiáng)離子傳輸?shù)牟煌瑱C(jī)制，實(shí)現(xiàn)了固態(tài)鋰電池在不同溫度下的循環(huán)穩(wěn)定性。在過(guò)去的兩年中，團(tuán)隊(duì)基于離子在聚合物基體中的傳輸機(jī)理和動(dòng)態(tài)超分子工程制備了兼具快速離子傳輸性能和力學(xué)性能的動(dòng)態(tài)超分子離子導(dǎo)電彈性體（Nat. Commun. 2022, 13, 4868）；通過(guò)陰離子受體正極擴(kuò)展了有效載流子，陰離子參與電極反應(yīng)削弱了濃差極化，使全固態(tài)可穩(wěn)定循環(huán)4000圈，并可在室溫下穩(wěn)定運(yùn)行（Nat. Commun. 2022, 13, 3209）；通過(guò)垂直定向冰晶模板結(jié)合原位聚合，制備了具有高室溫離子電導(dǎo)率(1.08 mS cm-1）的準(zhǔn)固態(tài)聚合物電解質(zhì)，實(shí)現(xiàn)了寬溫域下（0~60℃）固態(tài)電池的穩(wěn)定循環(huán)（Nano-Micro Lett. 2022, 14, 210）。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202307255

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（責(zé)任編輯：xu）
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