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湖南大學白玉罡課題組/邢航課題組 Nat. Commun.：一種基于MOF催化的納米聚合系統(tǒng)用于快速合成聚多肽及多肽復合材料
2023-09-14  來源：高分子科技

  人工合成的聚多肽由于具有良好的生物可降解性和性質可調性，備受生物醫(yī)藥領域和材料工程領域的研究者們的關注。近二十年以來，隨著氨基酸環(huán)內酸酐（NCA）開環(huán)聚合制備聚多肽的技術不斷革新，聚多肽材料逐漸在抗菌、藥物/基因遞送和組織工程等領域被廣泛研究和應用。然而，由于NCA聚合過程往往存在引發(fā)效率低、聚合速率緩慢、對環(huán)境敏感以及分子量難控制等問題，導致其獲得的聚多肽在材料領域的應用受到極大的限制，而將聚多肽與其他材料進行復合應用的研究更是鮮有報道。


  湖南大學白玉罡教授和邢航教授團隊利用納米尺度的金屬有機框架（MOF）材料作為非均相的催化劑，通過催化其表面配位的水分子引發(fā)NCA單體開環(huán)，聯(lián)合聚合過程中螺旋短肽的自催化加速過程，共同形成了一種高效可控的納米NCA聚合系統(tǒng)，該系統(tǒng)不僅能高效可控的合成聚多肽，還能快速制備MOF@聚多肽復合材料。 



  作者通過對聚多肽末端基團的表征分析，驗證了MOF催化表面水分子引發(fā)開環(huán)聚合的機理。聚合過程的動力學監(jiān)測和產物聚多肽的表征分析等結果表明，該聚合體系具有兩個催化聚合階段，即MOF催化引發(fā)階段和α-螺旋短肽自加速鏈增長階段，這兩種催化的結合使聚合反應過程可控，轉化率和產率高，且對環(huán)境中水的敏感性大大降低。此外，MOF納米顆粒作為非均相NCA聚合催化劑能夠簡單方便的實現(xiàn)再生和循環(huán)使用。 



  除了制備聚多肽以外，該納米催化NCA聚合系統(tǒng)還為直接快速地制備功能性聚多肽復合材料提供了新策略。如果不將聚合后產生的聚多肽與MOF分離，就可以直接得到MOF@聚多肽復合材料，它們具有良好的可加工性，將其制成混合基質膜材料具有獨特的性質。通過變換MOF催化劑和多肽的結構，合成的復合材料可以繼承MOF和多肽的功能。對MOF@聚多肽復合材料的初步應用探究結果表明，這類復合材料在污染物過濾、催化和長效緩釋方面具有潛在的應用前景。 



  綜上所述，作者結合MOF非均相納米催化和NCA開環(huán)聚合，開發(fā)了一種新的納米催化NCA聚合系統(tǒng)，基于該系統(tǒng)不僅能快速獲得窄分布且分子量可控的純聚多肽，還能一鍋法快速制備功能性MOF@聚多肽復合材料，為聚多肽材料的制備方法與材料科學領域的實際應用之間的橋聯(lián)開拓了新的思路。


  此項工作湖南大學化學化工學院博士生劉英和任仲午共同完成，通訊作者分別為白玉罡教授和邢航教授。作者感謝國家自然科學基金委、湖南省湖湘人才計劃和湖南省科技廳的項目資助，以及西湖大學程建軍教授對本課題的建議。


  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-41252-3


課題組簡介：

  湖南大學白玉罡課題組主要研究大分子（包括天然大分子和合成大分子）的制備、組裝、性質與應用。課題組的兩個主要方向是：1. 基于大分子體系的活體內非天然催化系統(tǒng)的建立與應用；2. 抗菌、抗病毒（Antimicrobials）大分子的設計、制備與應用研究。課題組目前招收2024年入學的保研本科生和博士，以及隨時進組的科研助理，歡迎有興趣的同學聯(lián)系。課題組主頁：www.baigroup.online

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（責任編輯：xu）
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