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  隱形墨水作為一種經(jīng)典的保密手段，在過去的幾個世紀(jì)里得到了廣泛的應(yīng)用。隨著人類社會和工業(yè)的發(fā)展，隱形墨水的應(yīng)用不再局限于戰(zhàn)爭或間諜活動，已經(jīng)擴(kuò)展到商業(yè)保密和防偽領(lǐng)域。隱形墨水記錄的信息在光、熱、力、電、酸堿、水或特定化學(xué)物質(zhì)的處理下可以顯現(xiàn)出來。隱形墨水記錄的秘密信息主要集中在文字、符號和二進(jìn)制圖像上。這些信息由兩種不同亮度值的像素組成。然而，現(xiàn)實(shí)世界并不是黑白的，二進(jìn)制圖像無法記錄真實(shí)世界（在圖1）。引入灰度信息可以改善圖像中的光影關(guān)系。隨著位深度的增加，亮度和暗度之間的過渡變得更加平滑，使圖像呈現(xiàn)出更高的真實(shí)感（圖1）。因此，開發(fā)具有灰度信息記錄能力的隱形墨水是緊迫而必要的。

圖1 (a) 1位、2位、4位和8位《嘉陵江》照片（王東升攝于重慶）；(b) DASAs的分子結(jié)構(gòu)和異構(gòu)化的示意圖；(c) 通過控制含酯小分子的添加量實(shí)現(xiàn)多級數(shù)值灰度圖像顯影示意圖。

圖2（a）從有色態(tài)linear DASA到無色態(tài)cyclic DASA光致異構(gòu)化過程中的主要中間態(tài)示意圖；（b）DASA-MA（A``）與周圍酯分子相互作用的DFT結(jié)構(gòu)示意圖；（c）在不同酯分子影響下的DASAs 分子中羥基長度統(tǒng)計(jì)（DFT計(jì)算）；（d）在不同酯分子影響下的DASAs 分子內(nèi)氫鍵長度統(tǒng)計(jì)（DFT計(jì)算）

  給體-受體斯坦豪斯加合物（DASAs）作為一種新型光敏感分子，在可見光的刺激下可以從有色的linear態(tài)轉(zhuǎn)化到無色的cyclic態(tài)，該過程在加熱時可逆。在該課題組先前的研究中（Chem. Eng. J., 2022, 450, 138090），發(fā)現(xiàn)酯基分子可以促進(jìn)DASAs在固態(tài)下的光致異構(gòu)化過程。酯基環(huán)境誘導(dǎo)了DASAs的分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程（從-OH到C=O），進(jìn)一步利于DASAs的linear-to-cyclic異構(gòu)化。在本工作中，該課題組通過精確調(diào)控紙面上DASAs的光致異構(gòu)化動力學(xué)，利用含有酯基的小分子開發(fā)了用于加密灰度圖像的隱形墨水。在白光照射下，紙張上DASAs的linear-to-cyclic異構(gòu)化過程表現(xiàn)出不同的動力學(xué)速率，快速異構(gòu)化部分還原圖案中的亮部區(qū)域，慢速異構(gòu)化區(qū)域還原了暗部細(xì)節(jié)，從而實(shí)現(xiàn)了灰度圖像的加密與顯影。

圖3（a）均勻白光照射下（10,000 lux），300 mg/mL 三乙酸甘油酯（GTA）墨水記錄的8位圖像的視頻截圖；（b）在白光照射7分鐘時，不同濃度GTA墨水記錄的1、2、4和8位圖像的視頻截圖；（c）在白光照射7分鐘時，300 mg/mL GTA墨水記錄的2位照片圖像的灰度分布圖；（d）在白光照射7分鐘時，1500 mg/mL GTA墨水記錄的2位照片圖像的灰度分布圖；（e）在白光照射7分鐘時，15、150、300和1500 mg/mL GTA墨水記錄的8位照片圖像的灰度分布圖。

論文封面

  論文鏈接：https://doi.org/10.1039/D3CC04098D