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蘇州大學(xué)嚴(yán)鋒教授團(tuán)隊(duì) Angew：多孔陽(yáng)離子聚合物調(diào)控的低滯后和高韌性水凝膠 - 反離子的影響
2023-11-27  來(lái)源：高分子科技

  水凝膠通常機(jī)械強(qiáng)度低，韌性差，變形能力差。當(dāng)受到加載應(yīng)變作用時(shí)，由于鏈纏結(jié)的釋放、懸垂鏈的松弛和化學(xué)鍵的斷裂導(dǎo)致能量耗散，水凝膠不能迅速恢復(fù)到初始狀態(tài)。高韌性和低滯后往往難以同時(shí)實(shí)現(xiàn)。此外，長(zhǎng)期的加載循環(huán)容易造成水凝膠的疲勞損傷和裂紋，從而限制了水凝膠在實(shí)際應(yīng)用中的應(yīng)用。同時(shí)獲得低遲滯、高韌性、裂紋不敏感和抗疲勞的水凝膠仍然是一個(gè)很大的挑戰(zhàn)。


  近期，蘇州大學(xué)嚴(yán)鋒教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)調(diào)控多孔陽(yáng)離子聚合物(PCP)與可調(diào)節(jié)的反陰離子的可控相互作用，包括PCP框架/聚合物段(聚丙烯酰胺，PAAm)和反陰離子/PAAm的可逆鍵合，開(kāi)發(fā)了低滯后和高韌性的水凝膠。這種策略減少了鏈段在載荷下的滑移，使PCP基水凝膠(PCP-gel)在大變形(應(yīng)變比為40時(shí)，遲滯率為7%)下具有良好的彈性。此外，PCP-gel表現(xiàn)出大應(yīng)變(13000%)、顯著增強(qiáng)韌性(68 MJ m-3)、高斷裂能(43.1 kJ m-2)和抗疲勞性能，在柔性傳感器領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。 


PCP-gel的制備工藝及反陰離子調(diào)控機(jī)理示意圖


  PCP和聚合物鏈之間的相互作用可以由可調(diào)節(jié)的反陰離子調(diào)節(jié)。與PAAm-gel相比，PCP-gel在斷裂應(yīng)變和應(yīng)力方面表現(xiàn)出顯著的改善。經(jīng)PCP(Cl)和PCP(TFSI)強(qiáng)化后，PCP(Cl)-gel和PCP(TFSI)-gel的韌性分別提高到21 MJ m-3和36 MJ m-3。PCP(Zn)-gel的韌性達(dá)到68 MJ m-3，是PAAm-gel的8.5倍。PCP作為物理交聯(lián)劑，提供了豐富的活性位點(diǎn)，有效地固定了聚合物鏈段，從而防止了載荷下的能量耗散，獲得了良好的彈性。PCP-gel在大變形(拉伸比為40)下表現(xiàn)出良好的彈性(7%的遲滯)。即使在100次循環(huán)后，PCP-gel的循環(huán)拉伸曲線仍保持較低的滯后。與近年報(bào)道的代表性水凝膠相比，本研究開(kāi)發(fā)的PCP-gel具有較好的低遲滯性和大的拉伸周期變形范圍。 


PCP-gel的力學(xué)性能(彈性和韌性)


  剛性PCP微疇的模量遠(yuǎn)大于聚合物基體，消除了裂紋尖端的應(yīng)力集中，從而阻止了裂紋的進(jìn)一步擴(kuò)展。值得注意的是，PCP(Zn)的缺口試樣拉伸到初始長(zhǎng)度的73倍以上，缺口長(zhǎng)度沒(méi)有明顯增加，說(shuō)明PCP-gel對(duì)裂紋擴(kuò)展不敏感。PCP(Cl)-gel、PCP(TFSI)-gel和PCP(Zn)-gel的斷裂能分別高達(dá)20.1 kJ m-2、32.4 kJ m-2和43.1 kJ m-2。PCP(Zn)-gel在循環(huán)壓縮試驗(yàn)中表現(xiàn)出良好的抗疲勞性能，在40%應(yīng)變下循環(huán)500次后沒(méi)有出現(xiàn)應(yīng)力衰減的跡象。制備的PCP(Zr)-gel和PCP(Ca)-gel具有較高的拉伸性能、抗裂紋擴(kuò)展能力和良好的彈性。這些結(jié)果表明，基于離子液體的陰離子可調(diào)節(jié)性，該原理可以推廣到其他含有不同鹵金屬酸鹽反陰離子的PCP-gel。 


PCP-gel的力學(xué)性能(裂紋擴(kuò)展不敏感性和抗疲勞性)及其通用性


  相關(guān)成果發(fā)表于Angewandte Chemie International Edition，第一作者為蘇州大學(xué)碩士研究生熊姣鳳，通訊作者為蘇州大學(xué)博士后李維政和嚴(yán)鋒教授。


  論文信息：

  Low-Hysteresis and High-Toughness Hydrogels Regulated by Porous Cationic Polymers: the Effect of Counteranions

  Jiaofeng Xiong, Xiaowei Wang, Lingling Li, Qingning Li, Sijie Zheng, Ziyang Liu, Weizheng Li* and Feng Yan*

  Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202316375

  https://doi.org/10.1002/anie.202316375

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