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湖南工大經鑫教授課題組 Small:“纏結域”策略構筑MXene交聯(lián)的低滯后導電水凝膠
2024-05-02  來源:高分子科技

  柔性傳感器作為智能可穿戴設備的核心部件,在拉伸、彎曲、折疊等復雜狀態(tài)下仍能正常工作,被廣泛應用于電子皮膚、健康監(jiān)測和人機交互等方面。其中,水凝膠作為一種典型的濕軟材料,因其具有良好的生物相容性和優(yōu)異的性能可調性,被認為是設計開發(fā)智能可穿戴設備的理想選擇之一。湖南工業(yè)大學經鑫教授研究團隊近年來致力于設計開發(fā)具有高穩(wěn)定的導電水凝膠材料:(1)利用貽貝仿生改性氧化石墨烯及MXene等填料,設計開發(fā)了一系列具有高導電性及長期穩(wěn)定性的導電水凝膠材料Journal of Materials Chemistry C, 2022,10, 11914-11923; Journal of Materials Chemistry C, 2022,10, 8266-8277; Composites Part B: Engineering, 2024, 272, 111191; Carbohydrate Polymers, 2024, 335, 122048; Advanced Functional Materials, 2023, 33(15):2213895)等;(2)通過化學接枝、表面改性,設計開發(fā)了一系列具有高輸出性能及高穩(wěn)定性的自供電柔性傳感器(ACS Applied Materials & Interfaces  2021, 13, 14, 16916-16927Journal of Materials Chemistry C, 2020,8, 5752-5760;ACS Applied Materials & Interfaces2020, 12, 20, 23474-23483)。


  傳統(tǒng)的化學交聯(lián)水凝膠的網絡結構通常不均勻,由不同長度的聚合物鏈組成,在化學交聯(lián)點相互鏈接。這種非均質性的網絡結構導致短鏈在張力作用下過早斷裂,破壞了材料的能量耗散能力,導致顯著的機械滯后;此外,MXene物理交聯(lián)的水凝膠在外力作用下往往表現(xiàn)出明顯的機械滯后,這對其在循環(huán)載荷下的長期穩(wěn)定性提出了嚴峻挑戰(zhàn)。



  為了解決上述問題,湖南工業(yè)大學經鑫教授課題組利用MXene作為物理交聯(lián)劑結合紫外光引發(fā)高濃度丙烯酰胺單體,成功制備了MXene交聯(lián)的低機械滯后水凝膠,并創(chuàng)新性的提出了“纏結域”的概念。MXene納米片層與長分子鏈之間相互纏結,形成以MXene為中心、丙烯酰胺分子鏈為外層結構的纏結域,提高應力傳遞的效率,從而降低水凝膠的機械滯后;與此同時,大量的纏結點保證了水凝膠網絡結構的穩(wěn)定性(圖1。該工作以“MXene Crosslinked Hydrogels with Low Hysteresis Conferred by Sliding Tangle Island Strategy”為題發(fā)表在《Small》上(Small2024, 2401622)。 


MXene交聯(lián)低滯后水凝膠的結構示意圖


  通過結合XPS,FTIRDSC以及AFM等表征結果,證明了MXene與聚丙烯酰胺長分子鏈之間的相互作用:MXene能夠與聚丙烯酰胺長分子鏈相互纏結形成纏結域,從而作為應力傳輸?shù)臉屑~,提高應力傳遞效率,降低水凝膠的機械滯后(圖2)。 


2. MXene與聚丙烯酰胺長分子鏈形成纏結域


  通過改變MXene的濃度,探究不同復合水凝膠的滯后特性,從而確定最佳的MXene濃度為2 mg/mL。加載和卸載曲線幾乎重合,證明了P1M2水凝膠的低機械滯后和優(yōu)越的回復能力。此外,在后五個循環(huán)中,峰值應力和能量耗散基本上沒有發(fā)生變化,表明P1M2水凝膠卓越的穩(wěn)定性和可靠性(圖3。 


3. 水凝膠的機械滯后行為表征


  P1M2水凝膠基應變傳感器展現(xiàn)出了優(yōu)異的傳感性能,在0%~150%150%~350%兩個區(qū)域對應的GF分別為2.68R2=0.989)和5.98R2=0.993;同時還表現(xiàn)出了快速的響應性能(響應時間~40 ms,回復時間~50 ms)和出色的長期穩(wěn)定性。另外,將該水凝膠組裝成水凝膠電極貼片,可以實現(xiàn)心電信號的監(jiān)測,并且其輸出信號可以媲美商用凝膠電極貼片。我們還將該水凝膠基傳感器應用于人體運動監(jiān)測和手寫識別等領域,具有優(yōu)異且可靠的信號輸出,能夠實現(xiàn)運動動作和書寫筆跡的實時監(jiān)測(4)。 


4. P1M2復合水凝膠的傳感行為表征及其在人體運動監(jiān)測和手寫識別的應用


  湖南工業(yè)大學包裝與材料工程學院碩士研究生鄒健為本文第一作者,湖南工業(yè)大學包裝與材料工程學院經鑫教授為本文的通訊作者。該工作得到了湖南省研究生科研創(chuàng)新基金,湖南省自然科學基金等項目的支持。

 

  原文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202401622

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