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中山大學(xué)付俊教授課題組 Chem. Eng. J.：基于超分子相互作用水下膠粘劑
2023-12-19  來源：高分子科技
關(guān)鍵詞：水下粘合劑 超分子 粘附性

  水下粘合劑在醫(yī)療、海洋及化工工業(yè)等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。水下粘合可用于管道的修補，氣液的防泄漏等方面。常見的粘合劑在干燥條件下表現(xiàn)出即時、可逆和原位粘附行為。然而，由于基底界面處有高水合層的屏蔽，使得粘合劑附著力較弱，容易從濕基底表面脫落。因此，開發(fā)一種在潮濕甚至水下環(huán)境中具有強效、非特異性和可逆粘附性的粘合材料仍然具有挑戰(zhàn)性。


  中山大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院付俊教授團隊報道了一種高性能的水下粘合劑（CAH），在其中構(gòu)建微相分離的疏水微區(qū)，在界面處排水，以利于在界面處形成氫鍵、靜電、配位及陽離子-π等相互作用，促進水下粘附。該粘合劑由疏水丙烯酸己酯（C6）和苯乙烯（St），親水性丙烯酸（AAc）以及功能化的金剛烷與β-環(huán)糊精的主客體組裝體共聚而成（圖1），其中主客體組裝體作為交聯(lián)劑，可提高粘合劑的力學(xué)性能。疏水的C6和St共聚物鏈段與親水鏈段分離，聚集形成疏水微區(qū)，在粘合劑-基底界面，疏水微區(qū)發(fā)揮界面排水作用，從而在基底材料表面建立非共價相互作用的無水微環(huán)境（圖1d）。基于此原理，該粘合劑能很強地粘附在玻璃、銅、塑料、木材、骨等多種基材表面，且界面粘附強度不受酸、堿、PBS及鹽溶液的影響。 


圖1 粘合劑的制備及在水下粘附機理


  CAH在空氣和水下對不同的基底均展現(xiàn)出強的粘附性能（圖2a）。如，粘合劑CA對塑料、木板、銅板及玻璃的粘附強度約為95~ 115 kPa左右，而對硅橡膠與豬皮的粘附強度分別約為43.36~64.50和23.05~36.04 kPa（圖2b）。粘合劑在水下對各種基材具有高的粘附強度，主要是由于表面豐富的疏水微區(qū)可以打破粘合劑和基底之間的水化層，從而促進CAH與基底之間的非共價相互作用（親水鏈可與玻璃上的羥基形成氫鍵，與木材形成氫鍵與π-π，與銅板形成陽離子-π與配位，與塑料形成靜電和偶極子等）。將CAH涂覆在PET薄膜上，制作單面膠帶，可用于液體防漏，例如，在裝滿水的聚乙烯桶底部附近鉆一個直徑約0.5厘米的小孔，則水不斷的從小孔漏出，將CAH膠帶直接粘貼在漏水孔上，漏水立即停止。（圖2c）。同時，CAH膠帶也可用于密封泄漏的硅膠軟管，密封時間至少2.5 h（圖2d）。 


圖2（a, b）CAH與各種基材的粘附強度及照片；（c）基于PET膜的CAH膠帶密封泄漏聚乙烯水桶；（d）CAH膠帶密封漏水的水管。


  CAH在水下可以直接粘附于基底表面。CAH在玻璃表面的附著力足以承受至少27秒的水沖刷（圖3a），其附著力不受水化層的干擾，這可能是由于在界面處存在疏水微區(qū)。CAH可以在水下直接粘在貽貝表面（圖3b）。疏水微區(qū)的存在可以抵抗溶液的入侵，CAH在不同環(huán)境（水、HCl（pH = 2）、NaOH（pH = 10）、PBS溶液及飽和NaCl溶液）中對玻璃的粘附強度分別約為115.71 kPa、101.57 kPa、94.84 kPa、91.11 kPa、98.46 kPa及103.30 kPa（圖3c, d）。可見，粘附強度不受環(huán)境變化的影響，因為界面處的疏水微區(qū)可以抵抗環(huán)境的干擾。通過循環(huán)粘接-剝離試驗研究了粘附的可逆性，經(jīng)10次循環(huán)后，CAH對玻璃的粘附強度依然保持穩(wěn)定（88.24 ~ 106.19 kPa）（圖3e）。 


圖3（a）玻璃表面CAH的水爆破圖；（b）CAH在水下提升貽貝和（c）小瓶的圖；（d）不同溶液中CAH對玻璃的粘附強度；（e）10次粘接-剝離循環(huán)下CAH對玻璃的粘接強度變化。


  CAH對骨頭具有很強的粘附性，在治療骨缺損方面具有應(yīng)用潛力。研究發(fā)現(xiàn)，CAH能粘接牛骨缺損（圖4a），在空氣中，CAH對牛骨的粘接強度約為112.58 kPa（圖4e），能承受整個牛骨的重量（2.86 kg）（圖4c），抵抗105.5 N的拉力（圖4d）。將粘附的牛骨浸泡水中10分鐘后（圖4b），粘接的牛骨仍然保持其原始形狀，未見脫離的跡象，且粘附強度約為91.51 kPa（圖4e）。 


圖4（a, b）在空氣和水下CAH對牛骨的粘接；（c）在空氣中提起牛骨（2.86 kg）圖；（d）粘接后牛骨的極限分離；（e）在空氣和水下CAH對牛骨的粘附強度。


  該研究開發(fā)了一種基于超分子相互作用的新型水下粘合劑CAH。通過在水中誘導(dǎo)疏水聚集，巧妙實現(xiàn)在水下對基材的粘附行為。值得注意的是，這種利用超分子相互作用的策略將為水下粘合劑的發(fā)展提供契機。


  該工作以“Reversible, Ultra-strong Underwater Adhesive Based on Supramolecular Interaction for Instant Liquid Leakage Sealing and Robust Tissue Adhesion”為題發(fā)表在Chem. Eng. J.上。文章第一作者是中山大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院2020級博士生楊海龍，付俊教授為通訊作者。 該工作得到了國家自然科學(xué)基金（22375225, 51873224）和中山大學(xué)研究生教育基金（29000-11230011）的支持。


  原文鏈接https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1385894723067967


付俊教授簡介

  中科院“百人計劃”、中山大學(xué)“百人計劃”、浙江省杰出青年基金入選者。Wiley出版社J Polym Sci編輯，英國皇家學(xué)會學(xué)術(shù)期刊J Mater Chem B和Materials Advances編委。博士畢業(yè)于中國科學(xué)院長春應(yīng)用化學(xué)研究所高分子物理與化學(xué)國家重點實驗室。先后在德國馬普高分子研究所、美國哈佛醫(yī)學(xué)院附屬麻省總醫(yī)院、中科院寧波材料所工作。2019年加入中山大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，任教授，博導(dǎo)。主要從事高性能與智能仿生柔性材料、柔性傳感與可穿戴設(shè)備、水凝膠組織工程材料、生物3D打印等方面的基礎(chǔ)研究與應(yīng)用技術(shù)開發(fā)。


  相關(guān)成果已在Adv Mater, Adv Funct Mater, Chem Eng J, Mater Horiz, Chem Mater等高水平期刊發(fā)表論文140多篇，出版英文專著1部，全部論文累計被引用8900余次，H指數(shù)51，授權(quán)美國發(fā)明專利1項，中國發(fā)明專利40多項。獲第十七屆馮新德高分子獎最佳文章提名獎，英國皇家化學(xué)會2020年Materials Horizons Outstanding Paper-Runners-up Award等獎項。


  團隊常年招聘高分子、生物材料、水凝膠、柔性傳感、柔性驅(qū)動等方向的副教授、助理教授、研究助理教授、研究副教授、博士后等。歡迎青年學(xué)子報考本團隊碩士、博士研究生。課題組主頁：

  https://mse.sysu.edu.cn/teacher/98

  http://m.jiyikeji.com/ss/fujun/index.html

  https://scholar.google.com/citations?hl=zh-CN&user=_G1QhgEAAAAJ&view_op=list_works&sortby=pubdate

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