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蘇州大學(xué)嚴(yán)鋒教授團(tuán)隊(duì) AM：基于硼酸酯動(dòng)態(tài)交聯(lián)的聚離子液體水下粘合劑
2024-10-24  來(lái)源：高分子科技

  由于膠粘劑的水敏性，在水性環(huán)境中的粘附往往受到基材表面水層的阻礙，極大地限制了應(yīng)用環(huán)境。因此，開發(fā)具有強(qiáng)附著力和通用性的新型水下粘合材料是一個(gè)重要的挑戰(zhàn)。粘合劑要提高其在水中的粘附強(qiáng)度需要幾個(gè)條件。首先，需要適量的親水性鏈段來(lái)破壞水化層，激活粘附表面。其次，疏水結(jié)構(gòu)將潮濕環(huán)境中的水層排干，防止吸水和膨脹以保持內(nèi)聚強(qiáng)度，同時(shí)保護(hù)親水單元與底物之間形成的相互作用不受水分子的影響。通過(guò)調(diào)節(jié)親疏水分子組成，可以去除界面水層并實(shí)現(xiàn)緊密的界面結(jié)合，從而有助于開發(fā)更強(qiáng)的水下粘合劑。


  為了解決這一問(wèn)題，蘇州大學(xué)嚴(yán)鋒教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)疏水離子液體單體（[HPVIm][TFSI]）與丙烯酸2-甲氧基乙酯（MEA）的共聚，加入硼酸（BA）形成硼酸酯動(dòng)態(tài)交聯(lián)，合成了一種具有高強(qiáng)度、高韌性、高自愈能力和高離子導(dǎo)電性的聚離子液體彈性體膠粘劑（PIEA）。由于硼酸酯在水中解離，導(dǎo)致離子液體側(cè)鏈末端的羥基暴露出來(lái)，與底物之間發(fā)生非共價(jià)相互作用，在沒(méi)有任何外部預(yù)載的情況下，PIEA的粘附強(qiáng)度在12 h后可以自發(fā)地從幾乎沒(méi)有粘附增加到314 kPa。此外，PIEA可以開發(fā)用于軟傳感器或離子電極，以實(shí)現(xiàn)水下探測(cè)和通信。該策略為新型水下智能膠粘劑的開發(fā)提供了廣闊的應(yīng)用前景。該工作以“Strong, Spontaneous, and Self-Healing Poly(ionic liquid) Elastomer Underwater Adhesive with Borate Ester Dynamic Crosslinking.”為題發(fā)表在《Advanced Materials》上。

圖1.PIEA的制備過(guò)程和自發(fā)粘附的示意圖。


  圖1顯示了PIEA的制備過(guò)程。將一定比例的[HPVIm][TFSI]、MEA和BA的前驅(qū)體溶液在紫外光下自由基聚合一步共聚制得PIEA。PIEA通過(guò)BA與聚離子液體側(cè)鏈末端的羥基形成的硼酸酯鍵動(dòng)態(tài)交聯(lián)，而不需要額外的交聯(lián)劑。由于[HPVIm][TFSI]和MEA的疏水性，PIEA表現(xiàn)出整體疏水效應(yīng)，在水中不會(huì)導(dǎo)致膨脹或溶解。與基材接觸時(shí)，能較好地去除界面間的水層，與基材表面建立更緊密的界面結(jié)合。硼酸酯鍵是動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵，對(duì)水非常敏感，無(wú)需催化劑或外界刺激即可在水中進(jìn)行可逆脫鍵/重組。粘附過(guò)程如圖1b所示。干燥的PIEA浸入水中，然后在沒(méi)有任何額外外力的情況下輕輕地放在兩個(gè)基底的中間。隨著時(shí)間的推移，PIEA中的硼酸酯鍵逐漸解離，末端的羥基暴露并逐漸遷移到材料表面，與粘附物表面形成強(qiáng)氫鍵相互作用，實(shí)現(xiàn)粘附。


圖2. PAL水凝膠的微觀表征


  研究者通過(guò)紅外、XPS、接觸角等表征（圖2），表明PIEA中硼酸酯鍵的存在以及水下解離的過(guò)程。通過(guò)改變[HPVIm][TFSI]和MEA的比例，以及添加化學(xué)交聯(lián)劑的比例，進(jìn)行了一系列對(duì)PIEA的力學(xué)強(qiáng)度和剪切粘附強(qiáng)度的探究。


圖3. PIEA的剪切粘附性能


  隨著時(shí)間的推移，PIEA的粘附強(qiáng)度逐漸增加，在大約12 h時(shí)達(dá)到最大值314 kPa，這是由于硼酸酯的水解作用逐漸增加了材料與界面之間的氫鍵相互作用。同時(shí)，PIEA在不同的基底和液體環(huán)境中都表現(xiàn)出一定的粘附效果。PIEA可以用于水下粘接，防止泄漏。


圖4. PIEA的剝離粘附和自愈性


  PIEA的水下剝離粘附強(qiáng)度也會(huì)隨著時(shí)間的進(jìn)行而增強(qiáng)（圖4），通過(guò)力/寬度—位移的曲線看出PIEA的剝離強(qiáng)度在12小時(shí)后提高了12倍以上。由于硼酸酯鍵的動(dòng)態(tài)可逆交聯(lián)，PIEA表現(xiàn)出自愈特性。


圖5. PIEA的水下應(yīng)用


  得益于離子液體的導(dǎo)電性，PIEA被設(shè)計(jì)成離子傳感器或離子電極，可以在水下實(shí)時(shí)檢測(cè)人體運(yùn)動(dòng)，測(cè)量ECG信號(hào)，并通過(guò)莫爾斯電碼在水下進(jìn)行通信。


  該研究開發(fā)了一種高強(qiáng)度、可拉伸、高粘接、自修復(fù)的由硼酸酯鍵動(dòng)態(tài)交聯(lián)的自主水下PIEA。他們的方法利用了硼酸酯鍵在水中容易解離的特性，暴露出聚合物側(cè)鏈的─OH基團(tuán)，并與界面形成強(qiáng)的非共價(jià)相互作用，從而在沒(méi)有任何額外負(fù)載的情況下實(shí)現(xiàn)出色的粘附(314 kPa)。此外，PIEA被設(shè)計(jì)成離子傳感器或離子電極，可以實(shí)時(shí)檢測(cè)人體運(yùn)動(dòng)，測(cè)量ECG信號(hào)，并通過(guò)莫爾斯電碼在水下進(jìn)行通信。由于其制備簡(jiǎn)單、自發(fā)粘附和優(yōu)異的水下粘附能力，在海洋勘探、濕式粘附、水下實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)和信息傳輸?shù)阮I(lǐng)域具有很大的應(yīng)用前景。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202413901

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（責(zé)任編輯：xu）
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