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中國科大曾杰教授 Angew：甲醇原位產氫輔助聚苯乙烯高效降解制備烷基苯
2024-04-11  來源：高分子科技

  聚苯乙烯（PS）具有熱穩(wěn)定性好、輕便和價格低廉等優(yōu)勢，因而廣泛用于日常生活中。例如，作為食品包裝盒、泡沫保溫箱和建筑材料等。據統(tǒng)計，每年生產的PS塑料占據了全球塑料制品市場份額的6%，然而其廢棄后的回收率低于1%。目前，廢棄PS大約占被填埋的廢棄塑料總量的三分之一，給地球的生態(tài)環(huán)境帶來了嚴重的污染，對動物和人類的健康也造成潛在的威脅。將廢棄PS塑料轉化為高價值的芳香烴是一種非常有前景的廢棄塑料資源化手段。目前通過化學回收PS面臨仍諸多挑戰(zhàn)，例如高溫下催化劑易積碳失活、需要使用有機溶劑或者均相催化劑以及轉化率低等問題。因此，設計反應流程優(yōu)化PS的化學回收制備高價值的烷基苯具有重要的意義。


  近日，中國科學技術大學的曾杰教授和李洪良副教授報道了一種全新的PS降解路徑，構建了釕負載二氧化硅催化劑（Ru/SiO2）用于甲醇原位產氫輔助PS降解高效制備烷基苯。在280℃下經過6 h的反應后，液相產物的收率達到93.2 wt%。其中，主要產物為高價值的烷基苯(單環(huán)芳烴和二苯代烷)，選擇性達到84.3 wt%。 



圖1 在280℃下Ru/SiO2催化PS氫解、PS熱解和甲醇輔助PS降解反應6 h后的性能對比


  通過熱解方式降解PS面臨反應速率慢以及催化劑積碳的問題。同時，PS主鏈脫氫芳構生成的稠環(huán)和聯(lián)苯類物質限制了苯環(huán)的回收率。然而，PS氫解又面臨著苯環(huán)的過度加氫問題。作者通過理論分析發(fā)現(xiàn)以甲醇作為氫載體輔助PS降解相比于熱解的熱力學更優(yōu)。同時，甲醇原位分解產生的氫物種能抑制PS主鏈的芳構化，進而避免積碳的生成。相比于氫解，甲醇原位分解產生的低氫分壓能抑制苯環(huán)的過度加氫化，從而提高烷基苯產物的選擇性。實驗結果表明，在引入甲醇之后，液相產物的收率（PS熱解為49.6 wt%、PS氫解為41.6 wt%、甲醇輔助PS降解為93.2 wt%）、單環(huán)芳烴和二苯代烷的選擇性（PS熱解74.7 wt%、PS氫解51.4 wt%、甲醇輔助PS降解為84.3 wt%）均有顯著提升。 



圖2 Ru/SiO2催化甲醇輔助PS降解的反應路線


  這項工作評估了Ru/SiO2用于商用廢棄PS降解的催化性能，包括試管、量杯、瓶子和泡沫塑料等。將上述樣品剪成厘米大小的碎片，在280℃下經過6小時的催化測試，各種商用廢棄PS都幾乎完全降解。其中，降解試管、量杯、瓶子和泡沫塑料后的液相產物收率分別達到93.5 wt%、95.6% wt%、97.6% wt%和97.9% wt，證明Ru/SiO2催化的甲醇輔助PS降解策略用于商用廢棄塑料回收的普適性。 


圖3 反應時間、反應溫度以及不同商用廢棄PS對Ru/SiO2催化甲醇輔助PS降解性能的影響


  該工作通過新反應路徑的構建和反應機理的解析，提出了一種甲醇原位產氫降解PS制備烷基苯的策略，有助于未來探索能耗更低且更高效的PS回收工藝。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202404952

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（責任編輯：xu）
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