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浙江大學(xué)范順武教授團(tuán)隊(duì)、唐睿康教授 AFM：重力滲透制備連續(xù)梯度礦化水凝膠修復(fù)骨軟骨缺損
2024-09-05  來(lái)源：高分子科技

  骨軟骨是一個(gè)具有多級(jí)層狀結(jié)構(gòu)的復(fù)雜組織，包括軟骨下骨和關(guān)節(jié)軟骨。具體來(lái)說(shuō)，骨軟骨組織從表面到底部分為表面軟骨、彈性軟骨和纖維軟骨區(qū)域。在這些不同的區(qū)域中，細(xì)胞外基質(zhì)的組成、膠原纖維的取向和組織的機(jī)械性能都會(huì)梯度的發(fā)生改變。例如，的分布呈梯度分布，關(guān)節(jié)表面的透明軟骨缺乏羥基磷灰石(HAP)，而在彈性軟骨和纖維軟骨中的含量逐漸增加。隨著骨軟骨區(qū)域礦物含量的梯度增加，其機(jī)械性能也相應(yīng)增加。當(dāng)前骨軟骨缺損修復(fù)的主要難點(diǎn)在于模擬骨軟骨區(qū)域的梯度結(jié)構(gòu)，從而達(dá)到理想的修復(fù)效果。


圖1 本研究整體策略示意圖。


  日前，浙江大學(xué)醫(yī)學(xué)院附屬邵逸夫醫(yī)院范順武教授團(tuán)隊(duì)與浙江大學(xué)唐？到淌，合作發(fā)現(xiàn)可以利用重力滲透法制備具有連續(xù)梯度結(jié)構(gòu)的礦化水凝膠用于骨軟骨缺損修復(fù)。以聚乙二醇二甲基丙烯酸酯(PEGDMA)和透明質(zhì)酸(HA)作為有機(jī)骨架制備連續(xù)梯度礦化水凝膠。PEGDMA是一種常見(jiàn)的水凝膠材料，具有良好的生物相容性和較強(qiáng)的吸水能力，因其具有潛在的活性官能團(tuán)而被廣泛應(yīng)用于組織工程和生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域。PEGDMA還可以在水凝膠內(nèi)提供可觀的材料硬度，滿足組織修復(fù)所需的力學(xué)性能。透明質(zhì)酸是存在于人體軟骨和滑液中的天然成分，具有良好的生物相容性。透明質(zhì)酸凝膠可以補(bǔ)充軟骨細(xì)胞外基質(zhì)，提供關(guān)節(jié)潤(rùn)滑和緩沖的作用。透明質(zhì)酸具有抗氧化特性，可以中和自由基，減少氧化應(yīng)激對(duì)細(xì)胞和組織的損傷。在這里，HA/PEGDMA的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)通過(guò)引入光敏劑而被成功建立。隨后，通過(guò)重力滲透引入約2 nm的磷酸鈣前驅(qū)相，使其具有連續(xù)梯度的礦物含量和力學(xué)性能。這種通過(guò)重力滲透作用制得的具有連續(xù)梯度結(jié)構(gòu)的礦化水凝膠材料可以用于骨軟骨缺損的有效修復(fù)。


圖2 具有連續(xù)梯度結(jié)構(gòu)的礦化水凝膠的相關(guān)表征。


  通過(guò)這種方法制備的礦物水凝膠材料的表層壓縮模量為636 KPa，下層壓縮模量為1000 KPa，符合骨軟骨部位的生物力學(xué)特征。需要強(qiáng)調(diào)的是，水凝膠內(nèi)約2 nm的磷酸鈣前驅(qū)體可以自發(fā)轉(zhuǎn)化為HAP，所獲得的HAP連續(xù)含量接近天然骨軟骨復(fù)合材料。通過(guò)重力滲透誘導(dǎo)合成用于骨軟骨再生的仿生水凝膠，可以用于骨軟骨缺損修復(fù)。


圖3水凝膠體外實(shí)驗(yàn)的相關(guān)結(jié)果。


  在軟骨下骨層，來(lái)自連續(xù)礦化水凝膠的HAP誘導(dǎo)骨髓間充質(zhì)干細(xì)胞(MSCs)鈣內(nèi)流增加，激活鈣/鈣調(diào)素依賴性蛋白激酶2(CaMK2)，并通過(guò)鈣信號(hào)通路促進(jìn)MSCs的成骨分化。這種創(chuàng)新的梯度礦化方法在骨軟骨缺損的動(dòng)物模型上也取得了理想的修復(fù)效果（圖3）。相較于沒(méi)有梯度屬性的水凝膠，連續(xù)梯度礦化水凝膠在骨體積/組織體積(BV/TV)、骨小梁厚度(Tb.Th)和骨小梁數(shù)量(Tb.N)等修復(fù)指標(biāo)上均顯示出明顯差異（圖4）。


圖4水凝膠體內(nèi)實(shí)驗(yàn)的相關(guān)結(jié)果


  總結(jié)：作者通過(guò)重力滲透法制備出具有連續(xù)梯度結(jié)構(gòu)的礦化水凝膠，使其不僅在結(jié)構(gòu)上模擬了自然骨軟骨的復(fù)雜性，同時(shí)在功能上也實(shí)現(xiàn)了對(duì)骨軟骨缺損修復(fù)的精準(zhǔn)調(diào)控。這種材料的設(shè)計(jì)充分考慮了骨軟骨單位的力學(xué)需求和生物學(xué)特性，使其在修復(fù)過(guò)程中能夠?yàn)檐浌菍雍蛙浌窍鹿菍犹峁└髯运璧奶囟ōh(huán)境。這種仿生材料的設(shè)計(jì)，不僅在理論上為骨軟骨缺損的修復(fù)提供了新的視角，而且在實(shí)踐中也為開(kāi)發(fā)更有效的生物材料提供了有益的探索。通過(guò)精確調(diào)控材料的組成和結(jié)構(gòu)，可以更好地模擬骨軟骨的自然特性，有望在未來(lái)的骨軟骨修復(fù)領(lǐng)域發(fā)揮重要作用。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202408249

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