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  離子液體(IL)基凝膠(Ionogels)是指將離子液體(IL)結(jié)合到三維聚合物網(wǎng)絡(luò)中制備的一類軟離子導(dǎo)體。它們具有以下幾個優(yōu)點，包括良好的離子導(dǎo)電性、柔韌性、不易燃性、優(yōu)異的溫度自適應(yīng)性和寬的電化學(xué)窗口等。得益于離子凝膠在惡劣環(huán)境下具有優(yōu)異的環(huán)境穩(wěn)定性，因此離子凝膠作為水凝膠和有機凝膠離子導(dǎo)體的替代品，在柔性機器人、傳感器、儲能裝置等諸多領(lǐng)域都得到了廣泛的關(guān)注和研究。然而，離子凝膠在長期使用過程中和外界機械損傷的情況下，極易變質(zhì)，造成其結(jié)構(gòu)破壞、功能喪失以及導(dǎo)致環(huán)境污染。得益于超分子化學(xué)的快速發(fā)展，利用含有動態(tài)共價鍵和非共價鍵的可逆交聯(lián)聚合物制備的自修復(fù)離子凝膠，在一定程度上可以提高離子凝膠的可靠性和使用壽命。但是現(xiàn)有的自修復(fù)離子凝膠往往受到其機械穩(wěn)定性，離子電導(dǎo)率和自修復(fù)溫度要求之間的權(quán)衡，阻礙了其實際應(yīng)用。因此，通過合理的分子結(jié)構(gòu)設(shè)計制備同時具有高機械強度和高離子導(dǎo)電性的室溫自修復(fù)離子凝膠是非常有意義且具有挑戰(zhàn)的，此外，這也有助于降低資源消耗和維護成本，并有效增加離子凝膠使用壽命。

圖1. (a) 海參膠原纖維組成結(jié)構(gòu)示意圖。(b) SHPU的化學(xué)結(jié)構(gòu)。(c) SHPU-60%IL離子凝膠的光學(xué)照片和SHPU-zIL離子凝膠的內(nèi)部結(jié)構(gòu)示意圖。

圖2. (a) SHPU-60%IL離子凝膠的AFM相圖。(b, c) IL、SHPU和SHPU-60%IL離子凝膠在(b) 900-1300 cm^-1和(c) 3000-3500 cm^-1波數(shù)范圍內(nèi)的FTIR光譜。(d) SHPU-60%IL離子凝膠在C=O伸縮振動區(qū)的FTIR光譜。(e) SHPU-60%IL離子凝膠在不同拉伸應(yīng)變下和釋放后的二維SAXS圖。(f) SHPU-zIL離子凝膠拉伸和釋放時內(nèi)部結(jié)構(gòu)變化示意圖。

圖3. (a) SHPU-60%IL離子凝膠提起一個75 kg人的光學(xué)照片。(b) SHPU-zIL離子凝膠的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。(c, d) SHPU-zIL離子凝膠和其他已報道的室溫自修復(fù)離子凝膠的(c)斷裂應(yīng)力和(d)韌性隨IL含量的Ashby圖。(e) HDAPU和IPDHPU的硬段結(jié)構(gòu)。(f) SHPU-60%IL、HDAPU-60%IL和IPDHPU-60%IL離子凝膠的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。(g) SHPU-zIL離子凝膠在穿刺過程中的力-位移曲線。插圖:照片顯示SHPU-50%IL離子凝膠的抗穿刺性能。(h) SHPU-zIL離子凝膠在沖擊過程中的峰值力和總能量吸收。(i)連續(xù)的光學(xué)照片顯示SHPU-50%IL離子凝膠的抗沖擊性。(j) SHPU-zIL離子凝膠、PVB和PDMS夾層玻璃在沖擊過程中的峰值力和總能量吸收。(k) SHPU-90%IL離子凝膠夾層玻璃的抗沖擊性光學(xué)照片。(l) SHPU-zIL離子凝膠的離子電導(dǎo)率。

圖4. (a) 切開的串聯(lián)有LED燈泡的SHPU-60%IL離子凝膠在修復(fù)前(上)和修復(fù)后(下)與的光學(xué)照片。(b) SHPU-60%IL離子凝膠在修復(fù)后導(dǎo)電性恢復(fù)。(c)切開后的SHPU-60%IL離子凝膠在室溫下修復(fù)72 h前(上)和后(下)的光學(xué)顯微鏡圖像。(d)修復(fù)后的SHPU-60%IL離子凝膠提起75 kg的人的光學(xué)照片。(e)切開后的SHPU-60%IL離子凝膠在室溫下修復(fù)不同時間和在60 ℃下修復(fù)12 h后的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。(f) SHPU-60%IL離子凝膠在不同切開和修復(fù)周期后的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。(g) SHPU-zIL離子凝膠的修復(fù)效率和修復(fù)時間。(h) SHPU-zIL離子凝膠的自修復(fù)機制示意圖。

圖5. (a) HI-ECD在著色前后的光學(xué)照片。(b) SHPU-80%IL-EV離子凝膠的循環(huán)伏安曲線。(c) HI-ECD在施加不同電壓下的吸收光譜和(d)透過率光譜。(e) HI-ECD在λ_max = 605 nm處，在室溫下，-20°C或80°C保存24 h后的動態(tài)透過率光譜。(f) HI-ECD的光密度與注入電荷密度的關(guān)系圖。(g) HI-ECD在λ_max = 605 nm處的重復(fù)動態(tài)著色和褪色透過率隨著色/褪色周期的變化。(h, i)在(h) -20°C和(i) 80°C時的HI-ECD著色光學(xué)照片。(j)使用“ECD”形狀的離子凝膠的HI-ECD在著色后的光學(xué)照片。

圖6. (a)切開的HI-ECD在傷口修復(fù)前(1)和修復(fù)后(2)的光學(xué)照片，(3)修復(fù)后HI-ECD在著色狀態(tài)下的光學(xué)照片。(b)原始和修復(fù)后的HI-ECD在著色前后的透過率光譜。(c) HI-ECD在不同切開和修復(fù)次數(shù)后的ΔT_max、t_c、t_b值。(d) HI-ECD在 (1)碎裂和(2)回收后的光學(xué)照片，(3)回收后的HI-ECD在著色狀態(tài)的光學(xué)照片。(e)原始和回收HI-ECD在著色前后的透過率光譜。(f) HI-ECD在不同碎裂和回收次數(shù)后的ΔT_max、t_c、t_b值。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202412317