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華南理工大學(xué)張維教授團(tuán)隊(duì) Macromolecules：利用相分離輔助的超分子聚合技術(shù)制備金屬-有機(jī)多面體柔性膜
2025-01-17  來源：高分子科技

  超分子聚合物（SPs）是由單體單元通過動(dòng)態(tài)和定向的次級(jí)相互作用連接而成的聚合物陣列。這些超分子聚合物表現(xiàn)出獨(dú)特的性質(zhì)，不僅源于單體之間的動(dòng)態(tài)鍵，還源于單體所帶來的固有性質(zhì)和功能。傳統(tǒng)上，一維纖維狀超分子聚合物是通過基于小分子的雙齒單體構(gòu)建的，利用它們之間的定向非共價(jià)相互作用，包括氫鍵、π-π堆積、庫侖或離子相互作用、金屬配位、鹵素鍵、硫?qū)僭劓I、疏水/親水相互作用和主客體相互作用。將尺寸更大、結(jié)構(gòu)復(fù)雜的結(jié)構(gòu)單元作為超分子聚合的單體能進(jìn)一步豐富超分子聚合物的功能，然而將它們組裝成 結(jié)構(gòu)明確的1-D超分子聚合物仍然具有相當(dāng)大的挑戰(zhàn)性。


  近期，華南理工大學(xué)前沿軟物質(zhì)學(xué)院的張維教授團(tuán)隊(duì)首次成功地制備了一種由金屬有機(jī)多面體(MOPs)作為單體制備的線型超分子聚合物。該超分子聚合物在室溫下可以壓力成膜，同時(shí)也表現(xiàn)出了一定的自修復(fù)性能。


圖1 基于MOPs的超分子聚合物薄膜制備


  金屬有機(jī)多面體(MOPs)由于具有數(shù)量龐大的等反應(yīng)活性位點(diǎn)（在該研究中有24個(gè)等反應(yīng)活性的位點(diǎn)），因此通常情況下，嘗試聚合該單體會(huì)形成無規(guī)的三維網(wǎng)狀交聯(lián)結(jié)構(gòu)。在該課題組的研究過程中，采用了嵌段聚合物包覆MOPs的方法，利用相分離作用來控制MOPs表面不同位置配體的反應(yīng)性，從而使得MOP表面赤道位置的配體出現(xiàn)了受挫的構(gòu)象（圖2）。這些形成受挫構(gòu)象的配體更容易進(jìn)行配體交換反應(yīng)，從而有助于控制MOPs的超分子聚合。通過調(diào)控雙齒配體的大小，可以調(diào)控超分子聚合的程度，從而制備出長度為幾十納米到微米級(jí)的基于MOP的超分子聚合物（圖3）。這項(xiàng)工作為有效合成具有復(fù)雜單體的超分子聚合物提供了一種可行的方法，并在多孔材料柔性化應(yīng)用的道路上做了相應(yīng)的探索。該工作以“Fabrication of Metal-Organic Polyhedrons Soft Membrane utilizing Phase-Separation Assisted Supramolecular Polymerization”為題發(fā)表在《Macromolecules》上。


圖2 MOPs表面赤道位置形成受挫構(gòu)象示意圖


圖3 不同長度的MOPs超分子聚合物形貌圖像


  該工作是團(tuán)隊(duì)近期關(guān)于多孔材料精確組裝及應(yīng)用研究的最新進(jìn)展。此前，該團(tuán)隊(duì)已經(jīng)利用嵌段共聚物的成熟相分離技術(shù)，將具有籠狀結(jié)構(gòu)的MOPs在聚合物基質(zhì)中排列成連續(xù)的納米片狀結(jié)構(gòu)，并成功制備了基于MOPs的基質(zhì)混膜，可用于氣體分離（Nano Research, 2023, 16(8): 11450-11454.）。在此基礎(chǔ)上，該團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步拓展了MOPs的柔性超分子聚合物制備方法，同樣利用嵌段聚合物相分離技術(shù)，制備了可以自愈合的超分子薄膜。這項(xiàng)研究的成功，不僅為多孔材料的應(yīng)用拓展了新的可能性，同時(shí)也為超分子聚合物的制備提供了新的思路和方法。


  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c01530


  下載：Fabrication of Metal-Organic Polyhedrons Soft Membrane utilizing Phase-Separation Assisted Supramolecular Polymerization

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