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  溶脹是傳統(tǒng)水凝膠的一個(gè)典型特征，但在很多情況下它卻是一把雙刃劍。由于水凝膠的聚合物骨架通常帶有大量的親水側(cè)基，在水性環(huán)境中，大量的水容易滲入水凝膠網(wǎng)絡(luò)，導(dǎo)致溶脹的發(fā)生。盡管溶脹有利于水凝膠在超吸水劑、尿不濕、堵漏劑等領(lǐng)域的應(yīng)用，但在新興領(lǐng)域如柔性電子材料中，溶脹是水凝膠的一個(gè)固有缺點(diǎn)。一方面，水凝膠溶脹導(dǎo)致的體積膨脹容易造成其與非溶脹干燥基材之間的界面失配，影響設(shè)備的正常功能。另一方面，溶脹通常會(huì)導(dǎo)致水凝膠網(wǎng)絡(luò)中聚合物分子鏈的稀釋，從而降低其機(jī)械性能，妨礙相應(yīng)器件的力學(xué)可靠性。因此，構(gòu)建穩(wěn)定耐用的水下柔性電子面臨的一個(gè)關(guān)鍵挑戰(zhàn)就是實(shí)現(xiàn)水凝的抗溶脹行為。

  水凝膠的溶脹機(jī)理是聚合物-水相互作用力和聚合物分子鏈彈性回縮力之間的競(jìng)爭(zhēng)平衡。前者促進(jìn)溶脹，后者抵抗溶脹。為了實(shí)現(xiàn)水凝膠的抗溶脹性，需要減弱聚合物與水的相互作用，增強(qiáng)分子鏈回縮力。傳統(tǒng)抗溶脹水凝膠的發(fā)展依賴于增加化學(xué)交聯(lián)密度來增加彈性回縮力，但這會(huì)使凝膠的硬度大大提高，柔性和斷裂韌性下降，從而阻礙了實(shí)際應(yīng)用。目前，更多的努力是削弱水凝膠中聚合物-水的相互作用，如引入疏水締合、雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)、離子絡(luò)合物等。這些方法使水凝膠具有理想的抗溶脹和機(jī)械性能。

盡管研究者們?cè)陂_發(fā)抗溶脹水凝膠方面取得了大量突破，但目前來說，此類水凝膠的制備方法仍然復(fù)雜且耗時(shí)。完成凝膠化通常需要幾個(gè)小時(shí)甚至幾天的時(shí)間，不適合快速大規(guī)模生產(chǎn)。快速制備高性能抗溶脹水凝膠仍然是目前該領(lǐng)域的一個(gè)挑戰(zhàn)。

  為解決以上難題，在本工作中作者利用MXene激活鏈引發(fā)和鋯離子(Zr⁴⁺)誘導(dǎo)交聯(lián)的協(xié)同作用，在無需任何外部能量輸入的情況下，實(shí)現(xiàn)丙烯酸/明膠預(yù)聚液的常溫快速凝膠化(10¹秒)。制得的水凝膠表現(xiàn)出UCST行為，在常溫下兼具優(yōu)異的機(jī)械、抗溶脹以及導(dǎo)電能力。利用該凝膠作為傳感模塊組裝水下無線通訊裝置，成功演示了水下到地面摩斯密碼的無線實(shí)時(shí)傳輸，為強(qiáng)韌抗溶脹水凝膠的超快制備提供了新的思路。

  相關(guān)研究結(jié)果以“Rapid Gelation of Tough and Anti-Swelling Hydrogels Under Mild Conditions for Underwater Communication”發(fā)表在Advanced Functional Materials, 論文的第一作者為四川大學(xué)高分子學(xué)院研究生皮夢(mèng)焓，通訊作者為崔為副研究員，冉蓉教授。

圖1. 快速制備抗溶脹水凝膠的策略及其與其他抗溶脹水凝膠體系的綜合性能對(duì)比。

  MXene與熱引發(fā)劑APS混合時(shí)能夠在室溫條件產(chǎn)生大量的自由基，由此迅速引發(fā)丙烯酸的聚合。同時(shí)，前驅(qū)液中的Zr⁴⁺可以迅速交聯(lián)生成的聚丙烯酸分子鏈，從而實(shí)現(xiàn)快速凝膠化。為了實(shí)現(xiàn)抗溶脹性能，體系中同時(shí)引入明膠，通過明膠與聚丙烯酸之間的動(dòng)態(tài)氫鍵，使得水凝膠的上臨界共溶溫度(UCST)高于室溫，實(shí)現(xiàn)其在室溫下的抗溶脹性能。

圖2. 通過MXene激活鏈引發(fā)和Zr⁴⁺誘導(dǎo)交聯(lián)的協(xié)同作用實(shí)現(xiàn)水凝膠快速凝膠化。

  MXene是室溫下快速凝膠化的關(guān)鍵，不含MXene的前驅(qū)液在室溫下無法凝膠；而不含Zr⁴⁺的前驅(qū)液由于缺乏Zr⁴⁺的強(qiáng)交聯(lián)作用只能實(shí)現(xiàn)緩慢的部分凝膠化；當(dāng)且僅當(dāng)前驅(qū)液同時(shí)包含MXene和Zr⁴⁺時(shí)才能夠?qū)崿F(xiàn)快速且完整的凝膠化。此外，凝膠化時(shí)間(22s-289s)可以通過調(diào)整MXene和Zr⁴⁺的含量來簡單控制。

圖3. MXene和Zr⁴⁺含量對(duì)凝膠網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能的影響。

  通過改變MXene和Zr⁴⁺的含量可以在寬范圍內(nèi)輕松調(diào)控水凝膠的內(nèi)部孔結(jié)構(gòu)以及力學(xué)性能。

圖4.復(fù)合水凝膠的UCST行為。

圖5.復(fù)合水凝膠的抗溶脹性能。

圖6.抗溶脹復(fù)合水凝膠的導(dǎo)電性能。

圖7. 抗溶脹復(fù)合水凝膠作為水下通信器模塊的演示。

  基于導(dǎo)電抗溶脹凝膠優(yōu)異的水下靈敏度，進(jìn)一步論證了該水凝膠通過摩斯密碼傳遞信息的實(shí)際水下應(yīng)用。“UP”和“SOS”等指令可以通過水凝膠將身體部位的特定運(yùn)動(dòng)轉(zhuǎn)換為電信號(hào)無線傳輸至地面的解碼器并生成可見的英文字母。

  總結(jié)：同時(shí)在水凝膠體系中實(shí)現(xiàn)快速凝膠化、抗溶脹性能、高機(jī)械性能和導(dǎo)電性對(duì)快速制備可靠的水下柔性電子設(shè)備具有極其重要的意義，但又極具挑戰(zhàn)性。這項(xiàng)工作通過一種簡單的協(xié)同策略將這些功能集成在水凝膠體系，為開發(fā)下一代水下應(yīng)用的濕軟材料提供了借鑒。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202210188