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鄭州大學(xué)曹少魁教授、劉應(yīng)良副教授團(tuán)隊(duì) Small：樹(shù)枝狀納米聚合物構(gòu)建超分子框架修飾穩(wěn)定柔性鈣鈦礦阻變存儲(chǔ)器
2023-01-03  來(lái)源：高分子科技
  近年來(lái)，因?yàn)樽枳兇鎯?chǔ)器結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、信息讀寫(xiě)速度快等優(yōu)勢(shì)已經(jīng)成為新一代高密度非易失性存儲(chǔ)器的最有優(yōu)勢(shì)的候選者之一，鹵化物鈣鈦礦具有高載流子遷移率、帶隙可調(diào)性、長(zhǎng)載流子擴(kuò)散長(zhǎng)度、低溫可加工性等多種物理特性，然而鹵化物鈣鈦礦阻變存儲(chǔ)器的發(fā)展受制于對(duì)溫度和濕度的敏感性。結(jié)合對(duì)可穿戴電子器件的期待和展望，本工作受金屬有機(jī)框架（MOFs）的構(gòu)建和設(shè)計(jì)的啟發(fā)，以樹(shù)枝狀納米聚合物聚酰胺-胺（PAMAM）為前驅(qū)體，通過(guò)間接氫鍵、范德華相互作用和靜電相互作用等構(gòu)建三維超分子框架（3D-SF）（圖1）修飾鈣鈦礦的晶界，提高鈣鈦礦阻變存儲(chǔ)器的柔性、穩(wěn)定性和阻變性能。該框架將鈣鈦礦的結(jié)晶過(guò)程分隔在很多的微小空間內(nèi)進(jìn)行，同時(shí)，PAMAM大分子將原位停留在鈣鈦礦晶界處，通過(guò)羰基、酰胺、胺基和金屬離子的配位相互作用，使鈣鈦礦晶粒交聯(lián)并延緩其結(jié)晶生長(zhǎng)，從而生成晶粒較小的均勻薄膜。該工作首先對(duì)納米聚合物PAMAM代數(shù)和濃度的條件優(yōu)化（圖2），通過(guò)分析開(kāi)關(guān)比和結(jié)晶度的高低，最終制備了由5.5G 4mg/mL PAMAM構(gòu)筑的3D-SF修飾的鈣鈦礦RRAM器件，開(kāi)關(guān)比為105，同時(shí)提高其穩(wěn)定性、可重復(fù)性（圖3）；诳纱┐髌骷䦟(duì)于柔性性能的需求，以ITO/PET柔性基底制備柔性器件觀測(cè)其柔性性能（圖4），在以不同曲率半徑多次彎曲后觀察其表面形貌并測(cè)試其阻變性能，分析得出修飾后的阻變存儲(chǔ)器的柔性也得到大幅度提高。


 圖1 樹(shù)枝狀納米聚合物PAMAM組裝三維超分子框架（3D-SF）調(diào)節(jié)鈣鈦礦形態(tài)的示意圖 


圖2 a) 3D-SF修飾的OHP RRAM器件示意圖：Al/MAPbI3:3D-SF/ITO；不同3D-SF濃度修飾鈣鈦礦RRAM：b) I-V曲線； c) HRS/LRS電流分布及對(duì)應(yīng)的ON/OFF比值；d) XRD圖譜; e)原始鈣鈦礦和3D-SF改性鈣鈦礦中N1s和Pb4f的高分辨率XPS光譜(插圖)；不同代數(shù)PAMAM納米聚合物構(gòu)筑的3D-SF改性鈣鈦礦薄膜：f) XRD譜圖；g) I-V曲線；h) 3D-SF改性鈣鈦礦RRAM器件(4 mg/ mL?1，5.5G PAMAM)在不同Icc下的HRS/LRS電阻分布。 



圖3 4 mg/mL?1 5.5G 納米聚合物PAMAM 構(gòu)筑的3D-SF修飾OHP RRAM器件的RS穩(wěn)定性：a) 50循環(huán)I-V曲線；b) SET/RESET電壓直方圖；c)不同溫度下的I-V曲線；d) 500循環(huán)寫(xiě)-讀-擦除-讀循環(huán)特性(Vwrite =?1 V，Verase = 3 V， Vread = 0.1 V，脈寬= 10 ms)；E)數(shù)據(jù)保留特性；f) 50個(gè)存儲(chǔ)單元的HRS/LRS電阻分布；g) HRS/LRS的電阻累積概率圖；h) 50天內(nèi)I-V曲線；i) 90天內(nèi)的XRD圖譜。 


圖4 3D-SF修飾OHP RRAM器件的柔性：a)柔性器件示意圖；b) SET/RESET電壓直方圖；c)柔性RRAM的測(cè)量照片；d) I-V曲線；e)不同彎曲半徑下HRS/LRS電流分布及對(duì)應(yīng)的ON/OFF比；f)以曲率半徑5 mm彎曲20次器件的I-V曲線。薄膜彎曲前后的SEM圖像(原始:g，初始狀態(tài)；H，彎曲狀態(tài)； 3D-SF-modified: i，初始狀態(tài)；J，彎曲狀態(tài))。
所述文章以鄭州大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院碩士研究生馬雪晴、周建軍為共同第一作者，導(dǎo)師劉應(yīng)良副教授為通訊作者。


  文獻(xiàn)鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202206852

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（責(zé)任編輯：xu）
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