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西安交大張志成教授團(tuán)隊(duì)《Mater. Horiz.》：缺電子喹啉基團(tuán)助力極性聚合物電介質(zhì)的高脈沖放電儲能性能
2023-04-12  來源：高分子科技

  電介質(zhì)電容器由于充放電速度快，功率密度高等優(yōu)點(diǎn)在微電子、生物醫(yī)療、混合動力汽車、大功率換能器、高壓輸電系統(tǒng)和軍事領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。但是極化強(qiáng)度和擊穿場強(qiáng)之間的矛盾導(dǎo)致了電介質(zhì)材料較低的儲能密度并且限制了電子器件集成化、微型化的發(fā)展趨勢。如何平衡極化和擊穿場強(qiáng)之間的矛盾，對于獲得優(yōu)異的儲能性能具有重要意義。


  近日，西安交通大學(xué)化學(xué)學(xué)院張志成教授團(tuán)隊(duì)提出了一種不依賴高極性基團(tuán)來提高聚合物電介質(zhì)儲能密度的方法。該工作以PMMA為例，通過在極性聚合物中引入大體積缺電子的乙烯基喹啉(VQQ)單元，其可以同時抑制極化弛豫和電荷傳導(dǎo)引起的能量損失。為避免小分子VQQ在聚合物基體中的遷移，將其先與MMA預(yù)共聚，合成VQQ含量為11 mol%的P(MMA-VQQ)共聚物，再與PMMA基體按設(shè)計的摩爾比共混。隨著共混聚合物中大體積缺電子VQQ單元含量的增加，聚合物的α和β弛豫帶來的能量損耗逐漸得到抑制。此外缺電子的喹啉環(huán)作為電荷陷阱可以有效抑制材料內(nèi)部泄露電流并提高其擊穿場強(qiáng)，最終實(shí)現(xiàn)儲能性能的綜合提升。


  研究發(fā)現(xiàn)室溫環(huán)境下當(dāng)喹啉單元的含量為3.8 mol%時，PMMA/P(MMA-VQQ)的介電儲能性能最佳，在800 MV/m電場時，薄膜的能量密度為16.1 J/cm3（η=90%）。在100℃環(huán)境下當(dāng)當(dāng)喹啉單元的含量為5.5 mol%時，PMMA/P(MMA-VQQ)的介電儲能性能最佳，在750 MV/m電場時，薄膜的能量密度為13.5 J/cm3（η=90.5%）。且該介電薄膜經(jīng)過104充放電循環(huán)后表現(xiàn)出良好的抗疲勞特性。通過熱刺激去極化電流(TSDC)和密度泛函理論(DFT)的綜合測試計算發(fā)現(xiàn)PMMA/P(MMA-VQQ)優(yōu)異的介電儲能性能主要是通過大體積缺電子喹啉單元抑制弛豫損耗和漏導(dǎo)損耗實(shí)現(xiàn)的。這項(xiàng)工作為為平衡極性聚合物高介電常數(shù)和高擊穿強(qiáng)度之間的矛盾并同時實(shí)現(xiàn)高放電能量密度和高放電效率的全有機(jī)聚合物電介質(zhì)的制備提供了新策略。


 圖1. (a) PMMA/P（MMA-VQQ）聚合物復(fù)合薄膜制備流程圖；(b) PMMA和PMMA/P(MMA-VQQ)聚合物復(fù)合薄膜的紫外吸收光譜圖；(c)和(d) PMMA和PMMA/P(MMA-VQQ)-3.8 mol% SEM圖和能譜圖；(e)PMMA和PMMA/P(MMA-VQQ)聚合物復(fù)合薄膜的DSC圖；(f) PMMA和PMMA/P(MMA-VQQ)聚合物復(fù)合薄膜的應(yīng)力-應(yīng)變曲線；(g) PMMA/P(MMA-VQQ)聚合物復(fù)合薄膜的卷繞圖片。 


圖2. (a)和(b) PMMA和PMMA/P(MMA-VQQ)聚合物復(fù)合材料的介電頻譜；(c)和(d) PMMA和PMMA/P(MMA-VQQ)聚合物復(fù)合材料的介電溫譜。


圖3. (a)和(b) PMMA和PMMA/P(MMA-VQQ)聚合物復(fù)合材料在室溫下的能量密度和放電效率；(c) PMMA和PMMA/P(MMA-VQQ)聚合物復(fù)合材料在室溫和500 MV/m電場下的能量損耗；(d)和(e) PMMA和PMMA/P(MMA-VQQ)聚合物復(fù)合材料在100°C時的能量密度和放電效率；(c) PMMA和PMMA/P(MMA-VQQ)聚合物復(fù)合材料在100°C和500 MV/m電場下的能量損耗；(g)和(h) PMMA和PMMA/P(MMA-VQQ)聚合物復(fù)合材料在室溫下的放電能量密度和功率密度；(i) PMMA在400 MV/m時和PMMA/P(MMA-VQQ)-3.8 mol%在700 MV/m時的抗疲勞特性。 


圖4. (a)和 (b) 介電薄膜在室溫和100°C時的擊穿分布；(c) 和 (d) 介電薄膜在室溫和100°C時泄露電流密度；(e) 和 (f) PMMA和PMMA/P(MMA-VQQ)-3.8 mol%的熱刺激去極化電流；(g) PMMA和P(MMA-VQQ)的能帶分布圖；(h) PMMA/P(MMA-VQQ)復(fù)合材料中載流子捕獲示意圖。


  相關(guān)研究成果以“Depressing Relaxation and Conduction Loss of Polar Polymer Materials by Inserting Bulky Charge Traps for Superior Energy Storage Performance in High-pulse Energy Storage Capacitors Application”為題發(fā)表在《Materials Horizons》。西安交通大學(xué)張志成教授、魏曉勇教授和山東京博化工劉振學(xué)高級工程師為論文的通訊作者，西安交通大學(xué)博士研究生張美榮為論文第一作者。感謝國家自然科學(xué)基金（No. 92066204, 92166205, 52073225, 52003214）、陜煤聯(lián)合基金（No. 2019JLM-31）對本文的資助。


  論文鏈接：https://doi.org/10.1039/D3MH00262D


團(tuán)隊(duì)介紹


張志成教授電功能高分子課題組


課題組簡介：

張志成教授團(tuán)隊(duì)的研究領(lǐng)域主要有有機(jī)氟化學(xué)與氟聚合物化學(xué)改性、先進(jìn)儲能高分子的設(shè)計與可控合成、儲能聚合物復(fù)合電介質(zhì)研究、智能材料合成與傳感器應(yīng)用、生物醫(yī)學(xué)功能材料、無機(jī)多孔材料水污染治理應(yīng)用研究等六個方向。團(tuán)隊(duì)現(xiàn)有科研人員9人，其中教授4人，副教授3人，助理教授2人，在讀研究生40余人。

團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)人張志成教授十幾年來致力于電功能氟聚合物設(shè)計合成及先進(jìn)聚合物電介質(zhì)研究，包括新型氟聚合物的設(shè)計、改性方法、氟聚合物材料的結(jié)構(gòu)性能關(guān)系研究、電活性氟聚合物及其在高儲能電容器、傳感器等領(lǐng)域的應(yīng)用等。近年來圍繞氟聚合物的合成改性，開發(fā)了多種基于C-Cl、C-F 鍵活化的可控改性方法，為新型氟聚合物的設(shè)計合成開辟了新途徑；在氟聚合物鐵電壓電特性及電性能調(diào)控方面進(jìn)行了系統(tǒng)研究，并取得了豐碩的成果；在鐵電聚合物薄膜傳感器及能量收集應(yīng)用方面開展了相關(guān)工作，積累了一定的研究基礎(chǔ)。主持國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目4項(xiàng)（重點(diǎn)1項(xiàng)，面上2項(xiàng)，青年1項(xiàng)），省部級科研項(xiàng)目8項(xiàng)，橫向項(xiàng)目20余項(xiàng)。以第一（通訊）作者共發(fā)表 高水平論文150余篇，發(fā)表 SCI論文被引用3400余次，個人H因子為33。2010年入選教育部新世紀(jì)優(yōu)秀人才計劃，2019年獲得陜西省職工十大創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)人物稱號，獲2021年陜西省技術(shù)發(fā)明獎二等獎（排名第3），F(xiàn)任《高分子通報》、《IET Nanodielectric》、《Reactive and Functional Polymers》、《大學(xué)化學(xué)》等期刊編委。


課題組相關(guān)研究：http://gr.xjtu.edu.cn/en/web/zhichengzhang

課題組長期招收高分子、電介質(zhì)儲能、介電彈性體、聚合物鐵電壓電材料等方向的碩士、博士研究生。

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（責(zé)任編輯：xu）
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