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  熱塑性彈性體因其優(yōu)異的機(jī)械性能、優(yōu)良的可加工性、可重復(fù)使用性和可回收性而引起了廣泛的關(guān)注。在無(wú)規(guī)烯烴共聚物中，共聚單體的插入破壞鏈段的結(jié)晶得到提供彈性的無(wú)定形區(qū)域，同時(shí)控制插入率使聚烯烴仍保留部分結(jié)晶區(qū)域，晶區(qū)起到物理交聯(lián)作用以此提供強(qiáng)度。然而高度結(jié)晶的烯烴共聚物彈性回復(fù)性能很差，低結(jié)晶度的烯烴共聚物雖然彈性回復(fù)性能較好，但強(qiáng)度低，難以實(shí)際生活中得到廣泛應(yīng)用。簡(jiǎn)而言之，無(wú)規(guī)烯烴共聚物的力學(xué)強(qiáng)度與彈性回復(fù)表現(xiàn)出此消彼長(zhǎng)的關(guān)系，如何得到同時(shí)兼具高強(qiáng)度和優(yōu)異彈性回復(fù)性能的聚烯烴熱塑性彈性體是一個(gè)挑戰(zhàn)性的難題。

  為了解決這個(gè)難題，科研工作者們提出了一種“雙網(wǎng)絡(luò)”的概念，即在聚合物中既存在一個(gè)永久的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)又存在一個(gè)動(dòng)態(tài)的臨時(shí)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，永久交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)可以由共價(jià)交聯(lián)或者晶相形成的物理交聯(lián)構(gòu)成，而臨時(shí)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)可以由超分子作用構(gòu)成，包括氫鍵、金屬-配體相互作用、π–π堆砌相互作用、離子相互作用、主客體相互作用，由此解決拉伸強(qiáng)度和彈性恢復(fù)之間的難以兼具的難題。

  天津大學(xué)李悅生/潘莉教授團(tuán)隊(duì)聚焦于在聚合物中引入離子相互作用使其兼顧力學(xué)強(qiáng)度和彈性回復(fù)，利用β-二酮單亞胺鈦催化劑催化乙烯、5-碘甲基-2-降冰片烯以及己烯共聚，所得三元共聚物進(jìn)行親核取代反應(yīng)再通過(guò)離子交換反應(yīng)得到帶有不同反離子的咪唑基聚乙烯離聚體。通過(guò)改變離子基團(tuán)含量與反離子種類可以有效調(diào)節(jié)聚乙烯離聚體的力學(xué)性能，并且由聚乙烯鏈段結(jié)晶以及離子聚集形成的雙重交聯(lián)賦予了聚合物材料優(yōu)異的彈性回復(fù)性能。

圖1. 離子基聚乙烯熱塑性彈性體的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)。

圖2. 聚合物以及離聚體的性能表征：(A)熱性能(B)熔體流變性(C)親水性能(D)力學(xué)性能。

圖3. 聚合物及離聚體的循環(huán)拉伸曲線。

  論文信息：High-Performance Polyethylene-Ionomer-based Thermoplastic Elastomers Exhibiting Counteranion-Mediated Mechanical Properties

  通訊作者：Li Pan(潘莉), Yuesheng Li(李悅生)

  作者：Jun Zhang(張俊), Xiaohui Mao(毛曉慧), Zhe Ma(馬哲), Li Pan(潘莉), Bing Wang(王彬), Yuesheng Li(李悅生)

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.3c00066

通訊作者簡(jiǎn)介

  潘莉，天津大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師。主要研究?jī)?nèi)容包括：烯烴配位聚合及聚烯烴功能化、新型多嵌段聚烯烴的合成與性能等。

  李悅生，天津大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師。主要研究?jī)?nèi)容包括：過(guò)渡金屬催化聚合、活性/可控自由基聚合、有機(jī)分子催化聚合等。